甲烷催化燃烧和长链烷烃脱氢催化剂的制备及性能研究

【摘要】：整体式催化剂是一种结构均一，活性组分与基体复合在一起的催化剂，其基体与填充结构在空间上呈有序排布而构成的催化活性材料。利用它优良性能，将其用于化工领域中的强吸／放热反应的直接耦合，可以大幅度提高能量的利用率，实现流程及设备集成化，达到过程强化的目的。本课题分别研究了以甲烷催化燃烧作为放热侧的模型反应，和以长链烷烃脱氢作为吸热侧的模型反应。制备和筛选合适的甲烷催化燃烧金属基整体式催化剂和长链烷烃脱氢负载型催化剂，并对其结构和反应性能进行了研究，为进一步的耦合反应提供有价值的数据。 在强放热的甲烷催化燃烧反应体系中，制备了具有甲烷燃烧催化活性的Co_(1-x)Mg_xO／Al_2O_3／金属基整体式催化剂(x=0-1)。并采用XRD、SEM、TPR等现代分析测试方法对催化剂进行了表征，采用微型反应器对催化剂的甲烷催化燃烧活性和热稳定性进行了评价。研究结果表明：催化剂的表面物相有Co_3O_4，α-Al_2O_3和γ-Al_2O_3；催化剂表面形状和颗粒的大小因钴、镁摩尔比的不同而不同；Co_(0.5)Mg_(0.5)O／Al_2O_3／FeCrAl催化剂的活性最好；并且发现Co_(1-x)Mg_xO(x=0-1)固溶体氧化物与复合载体Al_2O_3／FeCrAl之间有着强烈的相互作用，复合载体对催化剂的表面形貌、活性和稳定性均有强烈的影响。 在强吸热的长链烷烃脱氢反应体系中，制备了负载型铂催化剂，双组 【关键词】：甲烷催化燃烧 金属基整体式催化剂 XRD SEM TPR 长链烷烃脱氢
【学位授予单位】：北京化工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2006
【分类号】：O643.36
【目录】：

• 摘要4-6
• ABSTRACT6-16
• 第一章 绪论16-31
• 1.1 化工过程强化简介16
• 1.2 吸／放热耦合的自热过程的实验研究进展16-17
• 1.3 整体式催化剂的简介17-18
• 1.4 整体式催化剂的载体18-20
• 1.4.1 陶瓷载体19
• 1.4.2 金属载体19-20
• 1.5 催化燃烧概述20-22
• 1.5.1 催化燃烧的特点20-21
• 1.5.2 催化燃烧速率与温度的关系21-22
• 1.6 甲烷催化燃烧催化剂的研究进展22-26
• 1.6.1 贵金属催化剂22-23
• 1.6.2 单组分或简单复合氧化物燃烧催化剂23
• 1.6.3 钙钛矿催化剂23-24
• 1.6.4 六铝酸盐型金属氧化物燃烧催化剂24
• 1.6.5 固溶体型金属氧化物燃烧催化剂24-26
• 1.7 长链烷烃脱氢反应简介26-29
• 1.7.1 长链烷烃催化脱氢制直链单烯烃的机理26-27
• 1.7.2 长链正构烷烃催化脱氢热力学性质27-28
• 1.7.3 长链正构烷烃催化脱氢动力学性质28
• 1.7.4 长链烷烃催化脱氢反应催化剂的发展28-29
• 1.8 论文的研究工作29-31
• 第二章 实验部分31-44
• 2.1 用于吸／放热耦合放热侧反应—甲烷催化燃烧催化剂的研究31-37
• 2.1.1 实验原料及设备31-32
• 2.1.2 催化剂制备32-35
• 2.1.3 催化剂活性评价35-37
• 2.1.4 催化剂的表征37
• 2.2 用于吸／放热耦合吸热侧反应—长链烷烃脱氢催化剂的制备及研究37-44
• 2.2.1 负载型催化剂的制备及处理37-41
• 2.2.2 负载型催化剂的活性评价41-44
• 第三章 甲烷催化燃烧Co_(1-x)Mg_xO／Al_2O_3／FeCrAl催化剂的结构及反应性能44-59
• 3.1 甲烷催化燃烧催化剂的XRD表征结果44-46
• 3.2 甲烷催化燃烧催化剂的SEM表征结果46-48
• 3.3 甲烷催化燃烧催化剂的活性评价结果48-53
• 3.4 甲烷催化燃烧催化剂的寿命评价结果53-54
• 3.5 甲烷催化燃烧催化剂的TPR表征结果54-57
• 3.6 小结57-59
• 第四章 长链烷烃脱氢负载型催化剂的制备和评价结果59-72
• 4.1 长链烷烃负载型催化剂的制备59-60
• 4.1.1 催化剂载体的选择59-60
• 4.1.2 催化剂制备方法的确定60
• 4.2 长链烷烃负载型催化剂的制备结果60-62
• 4.2.1 不同载体负载单组分Pt催化剂60-61
• 4.2.2 添加助剂的双组分催化剂的制备结果61
• 4.2.3 添加助剂的三组分催化剂的制备结果61-62
• 4.3 长链烷烃负载型催化剂的评价结果62-70
• 4.3.1 长链烷烃原料的气相色谱分析结果62-63
• 4.3.2 不同催化剂的活性评价结果63-70
• 4.4 小结70-72
• 第五章 结论72-74
• 参考文献74-79
• 致谢79-80
• 攻读硕士期间发表的学术论文目录80-81
• 作者简介81

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