甲烷液相催化氧化制甲醇的工艺研究

【摘要】： 本文论述了甲烷液相选择性部分催化氧化制甲醇的国内外研究现状，文献表明：影响该工艺的关键因素是催化剂，前期制备的催化剂大多存在反应转化率低、催化剂污染、成本较高、稳定性较差的问题。以碘为催化剂虽可克服了以上缺点，且反应具有较高的转化率和收率。但直至目前，对以碘为催化剂的工艺中各因素对反应的影响的研究尚不充分，且其工艺路线也不完整。 因此，本文以碘为催化剂，首先考察了以发烟硫酸为溶剂时，反应压力、发烟硫酸浓度、温度和搅拌速率对反应的影响。实验结果表明：甲烷的转化率随反应压力、温度的增加而增加，但选择性却与之相反；甲烷转化率随发烟硫酸浓度的增大先增大后减小，选择性则随之逐渐减小；随着搅拌速率的增大，甲烷转化率随之增大，但当搅拌速率增至某一值时，转化率保持不变。最后，在氧化催化反应机理的讨论中，根据实验现象的分析及文献报道，推测了该反应的反应机理，提出该反应是一个亲电取代反应，在反应过程中有中间产物碘甲烷生成。 【关键词】：甲烷 液相 催化氧化 发烟硫酸 甲醇
【学位授予单位】：西北大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2007
【分类号】：TQ223.121
【目录】：

• 摘要3-4
• Abstract4-7
• 第一章 绪论7-19
• 1.1 甲烷部分氧化反应研究的意义7-10
• 1.2 甲烷部分氧化工艺的国内外研究进展10-17
• 1.2.1 均相气相氧化11
• 1.2.2 气固多相催化氧化11-13
• 1.2.3 液相催化氧化13-16
• 1.2.4 其它氧化法16-17
• 1.3 本研究的主要工作17-18
• 1.4 本工作的创新之处18-19
• 第二章 试验装置与测试方法19-25
• 2.1 甲烷液相催化氧化反应的实验药品及反应装置19-21
• 2.1.1 实验药品19
• 2.1.2 甲烷液相催化氧化反应装置19-20
• 2.1.3 甲烷液相催化氧化反应实验方法20-21
• 2.2 产物分析21-25
• 2.2.1 气相产物分析21-25
• 第三章 以发烟硫酸为溶剂的甲烷液相氧化工艺条件的探索25-43
• 3.1 基础理论25-26
• 3.2 各工艺条件对反应的影响26-41
• 3.2.1 反应压力的影响26-30
• 3.2.2 发烟硫酸浓度(或酸强度)对反应的影响30-36
• 3.2.3 反应温度的影响36-39
• 3.2.4 搅拌速率对反应的影响39-41
• 3.3 小结41-43
• 第四章 甲烷液相选择性催化氧化制甲醇反应机理的探索43-52
• 4.1 反应机理总论43-44
• 4.2 碘催化机理44-51
• 4.3 小结51-52
• 第五章 结论与展望52-54
• 5.1 本论文的主要结论52
• 5.2 今后工作的展望与建议52-54
• 参考文献54-58
• 附录58-59
• 致谢59

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