有氧条件下甲烷选择性催化还原NOx的研究

【摘要】： 氮氧化物是一种主要的大气污染物,一般在富氧条件下排放,因此富氧条件下选择还原NOx是环保领域的一个重要课题。甲烷由于廉价易得使其选择还原NOx受到了研究工作者的关注。但是,到目前为止所开发的适用于该反应的催化剂均对反应条件比较敏感,从而制约了甲烷选择还原NOx过程的实际应用。因此,对催化剂进行改进从而提高其对甲烷选择催化还原NOx反应的催化性能是今后工作的重点。本文通过对催化剂载体材料及活性组分的优化,研制出了高活性高选择性的催化剂。 用不同方法制备了一系列La-Al_2O_3耐高温高比表面载体材料,并用BET、XRD和TPR对La-Al_2O_3的性质进行了表征。结果表明La-Al_2O_3经1000℃老化后仍具有较大的比表面积并以γ相存在。用共沉淀法制备了一系列铈锆及铈锆锰复合氧化物,并通过储氧量、BET、XRD及H_2-TPR考察了铈锆比及锰含量的不同对储氧材料性能的影响。结果表明,Ce_(0.63)Zr_(0.37)O_2具有较高的储氧量、较大的比表面积、合适的孔径分布及较好的抗老化性能;Mn的加入大大提高了材料的储氧性能,但其抗老化性能较差。 以性能较好La-Al_2O_3、Ce-Zr-O(OSMc)及Ce-Zr-Mn-O(OSM)复合氧化物为载体,Pt为活性组分,制备贵金属负载量为1.0 g/L的整体式催化剂。研究了不同载体的催化剂在CH4催化还原NO反应中的性能,并利用H_2-TPR、XRD及XPS对催化剂进行了表征。结果表明,Pt/OSMc和Pt/OSM可以在氧气过量(0.8%)条件下对CH_4催化还原NO具有优异的净化性能,Pt/OSMc催化剂上500℃时CH_4和NO均达到100%转化,Pt/OSM催化剂上500℃时 【关键词】：整体式催化剂 甲烷 氮氧化物 选择性催化还原
【学位授予单位】：四川大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2006
【分类号】：X51
【目录】：

• 摘要4-6
• Abstract6-8
• 第一章 前言8-24
• 1.1 大气污染概况8-10
• 1.2 国内外治理NOX 技术的研究现状10-15
• 1.3 HC 选择还原NO 的研究15-18
• 1.4 甲烷选择还原NO 反应机理的研究18-20
• 1.5 影响催化剂反应活性和选择性的因素20-22
• 1.6 本论文的目的及研究内容22-24
• 第二章 实验24-28
• 2.1 主要试剂及材料24
• 2.2 催化剂载体的制备24-25
• 2.3 催化剂的制备25-26
• 2.4 催化剂载体的性能表征26-27
• 2.5 催化剂的性能评价27-28
• 第三章 结果与讨论28-55
• 3.1 催化剂载体材料的性能表征28-38
• 3.2 催化剂的活性组分及最佳负载量的确定38-40
• 3.3 催化剂的反应性能研究40-48
• 3.4 催化剂的性能表征结果48-53
• 3.5 多组分催化剂性能初探53-55
• 第四章 结论55-56
• 参考文献56-62
• 攻读硕士学位期间发表的论文62-64
• 致谢64

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