用于吸附强化甲烷水蒸气重整制氢的催化剂与吸附剂的研究

【摘要】：分别采用共沉淀法和湿法混合法制备Ni/MgAl催化剂和CaO基吸附剂,考察Ni/MgAl催化剂在甲烷水蒸气重整制氢反应中的催化性能和CaO基吸附剂的CO2吸附性能,并将它们应用于吸附强化甲烷水蒸气重整制氢反应。结果表明,与传统的Ni/γ-Al2O3及Ni/α-Al2O3催化剂相比,Ni/MgAl催化剂显示出较高的催化活性,这是由于其具有较大的比表面积和较高的Ni分散度,其中所制催化剂中Ni、Mg、Al的原子比为0.5：2.5：1的催化剂显示出最高的催化活性并用于动力学研究。在消除内外扩散影响条件下,基于催化剂Ni0.5/Mg2.5Al的甲烷水蒸气重整反应动力学实验在常压、温度范围为550-700℃条件下进行。结果表明,CH4转化率和CH4至C02转化率受温度、停留时间及H2O/CH4摩尔比影响较大；采用的Langmuir-Hinshelwood动力学模型拟合所做实验数据,模型预测值与实验值十分吻合并且吸附参数值具有热力学一致性。与传统的CaO吸附剂相比,以柠檬酸钙和硝酸铝为原料,采用湿法混合法制备的0.80CCAL吸附剂显示出非常高的CO2吸附容量和循环使用稳定性；这归因于其具有较大的比表面积,尤其是吸附剂中惰性物铝酸钙Ca9Al6O18对CaO颗粒起到隔离作用以防烧结。与Ni0.5/Mg2.5Al和CaO组合相比,Ni0.5/Mg2.5Al和0.80CCAL组合在吸附强化甲烷水蒸气重整制氢反应中表现出极佳的制氢效果。本文所得实验数据和详细的分析对未来吸附强化甲烷水蒸气重整制氢工业研究提供可靠的参考依据。 【关键词】：甲烷水蒸气重整 催化剂 吸附剂 动力学 结构-性能关系
【学位授予单位】：华东理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2012
【分类号】：TQ116.2
【目录】：

• 摘要5-6
• Abstract6-9
• 前言9-11
• 第一章 文献综述11-22
• 1.1 吸附强化反应原理11-12
• 1.2 催化剂及反应动力学12-16
• 1.2.1 催化剂12-15
• 1.2.2 反应动力学15-16
• 1.3 高温CO_2吸附剂16-19
• 1.3.1 天然CO_2吸附剂16
• 1.3.2 人工合成CO_2吸附剂16-17
• 1.3.3 改性CaO基CO_2吸附剂17-19
• 1.4 吸附强化甲烷水蒸气重整反应的实验研究19-21
• 1.5 论文框架21-22
• 第二章 Ni/MgAl催化剂的制备与性能评价22-36
• 2.1 实验部分22-25
• 2.1.1 Ni/MgAl催化剂的制备22-23
• 2.1.2 结构表征23-24
• 2.1.3 催化剂评价及反应动力学实验24-25
• 2.2 结果及讨论25-35
• 2.2.1 催化剂筛选25-29
• 2.2.2 反应动力学研究29-35
• 2.3 小结35-36
• 第三章 CaO基CO_2吸附剂的制备与性能评价36-47
• 3.1 实验部分36-37
• 3.1.1 制备方法36
• 3.1.2 结构表征36-37
• 3.1.3 吸附剂性能评价37
• 3.2 结果及讨论37-46
• 3.2.1 钙源的影响37-44
• 3.2.2 铝源的影响44-45
• 3.2.3 CaO含量的影响45-46
• 3.3 小结46-47
• 第四章 吸附强化甲烷水蒸气重整制氢47-56
• 4.1 实验部分47
• 4.2 结果及讨论47-55
• 4.2.1 反应条件的影响47-52
• 4.2.2 反应-再生多循环实验52-53
• 4.2.3 不同吸附剂的比较53-55
• 4.3 小结55-56
• 第五章 结论与展望56-58
• 5.1 结论56-57
• 5.2 展望57-58
• 参考文献58-64
• 致谢64-65
• 附录: 硕士期间的科研成果65

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