首页 > 学术论文

金属—有机骨架化合物的合成及其甲烷吸附性能研究

来源:论文学术网
时间:2024-08-18 21:09:58
热度:

金属—有机骨架化合物的合成及其甲烷吸附性能研究【摘要】:金属-有机骨架化合物是近十几年来发展最为迅速的一种新型多孔材料。由于结构的丰富性、可调性,孔道的多样性,高比面积及具有不饱和

【摘要】:金属-有机骨架化合物是近十几年来发展最为迅速的一种新型多孔材料。由于结构的丰富性、可调性,孔道的多样性,高比面积及具有不饱和金属配位等特点,它们在反应催化、气体存储和分离等领域有着广泛应用。尤其在气体存储方面更是得到广泛认可,具有光明的应用前景。金属有机骨架化合物MOF-5为该种材料的典型代表,它为三维立体结构,具有较高的比表面积、均一的孔道结构,较大的孔容积,表现出良好的吸附性能。另外,近期,国外报道了一种金属-有机骨架化合物PCN-14,其是迄今为止最大的甲烷存储MOFs。 本文以醋酸锌为锌源,N,N-二甲基甲酰胺(DMF)为溶剂,三乙胺(TEA)为去质子化剂,通过室温搅拌的方法合成了金属-有机骨架化合物MOF-5。并通过浸泡,真空加热的方法完成对其活化。利用XRD及氮吸脱附对其进行了表征,并完成在一定温度和压力下的甲烷吸附性能测试。另外,本文也尝试了金属-有机骨架化合物PCN-14的合成。 研究结果表明,凭借溶剂干燥除水,装置抽真空及氮气保护,严格控制水份的参与,室温搅拌2.5h后,成功合成了金属-有机骨架化合物MOF-5。经过DMF的洗涤,浸泡及一定量三氯甲烷70℃下,6×8h的活化,很好地清除了MOF-5微孔及颗粒间隙处的溶剂分子。氮气吸脱附测试显示MOF-5的BET比表面积为2776.9020 m2/g,孔径均一,为0.88nm左右。在T=295.15K,P=3.937MPa下,活化后的金属-有机骨架化合物MOF-5粉末的甲烷过剩吸附量为7.0526 mmol/g。随着样品堆积密度的增加,样品的甲烷吸附性能也随之下降。通过多次的甲烷充放测试,样品表现出很好的重复性能。通过曲线拟合,得到在T=295.15K下,吸附甲烷的等量吸附热为13.2 kJ mol-1。在PCN-14的合成过程中,实验室积累了一些宝贵经验。 【关键词】:金属-有机骨架化合物 MOF-5 PCN-14 甲烷吸附
【学位授予单位】:哈尔滨工业大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2010
【分类号】:O621.3;O647.32
【目录】:
  • 摘要3-4
  • Abstract4-7
  • 第1章 绪论7-19
  • 1.1 课题的研究背景及意义7
  • 1.2 金属-有机骨架材料7-15
  • 1.2.1 金属-有机骨架材料的研究进展8-9
  • 1.2.2 金属-有机骨架材料的分类9-10
  • 1.2.3 金属-有机骨架材料的特性10-12
  • 1.2.4 金属-有机骨架材料的合成方法12-13
  • 1.2.5 金属-有机骨架材料在甲烷存储方面的应用13-15
  • 1.3 金属-有机骨架材料MOF-5 及PCN-1415-18
  • 1.3.1 金属-有机骨架材料MOF-515-17
  • 1.3.2 金属-有机骨架材料PCN-1417-18
  • 1.4 本课题的主要研究内容18-19
  • 第2章 实验材料与方法19-26
  • 2.1 实验主要原料及器材19
  • 2.2 金属-有机骨架化合物MOF-5 及PCN-14 合成19-21
  • 2.2.1 MOF-5 的合成及活化19-21
  • 2.2.2 PCN-14 的合成21
  • 2.3 金属-有机骨架化合物的表征21-22
  • 2.3.1 X 射线粉末衍射(XRD)分析22
  • 2.3.2 氮气吸脱附测试22
  • 2.4 金属-有机骨架化合物的甲烷吸附性能测试22-26
  • 2.4.1 HAXF-I 型天然气吸附评价装置22-23
  • 2.4.2 容量法甲烷吸脱附装置测试23-26
  • 第3章 MOF-5 的合成和活化以及表征26-34
  • 3.1 MOF-5 的合成26-28
  • 3.1.1 分子筛的活化及溶剂的除水26
  • 3.1.2 锌盐液的除水26-27
  • 3.1.3 对苯二甲酸(H_28DC)的溶解和锌盐液的转移以及反应合成27-28
  • 3.2 MOF-5 的活化28-29
  • 3.3 MOF-5 的保存29-30
  • 3.4 合成量的扩大30-32
  • 3.5 活化后的MOF-5 的氮气吸脱附测试32-33
  • 3.6 本章小结33-34
  • 第4章 MOF-5 甲烷吸附性能测试34-54
  • 4.1 HAXF-I 型装置的调试34
  • 4.2 容量法甲烷吸脱附装置的组装与调试34-36
  • 4.2.1 装置的组装34-35
  • 4.2.2 气密性的检测35-36
  • 4.3 气体状态方程的选定36-38
  • 4.4 体积标定38-40
  • 4.5 测试方法的选定40-44
  • 4.6 样品堆积密度对甲烷吸附量的影响44-50
  • 4.6.1 0.5MPa 压片后的甲烷吸附量测试44-46
  • 4.6.2 1.0MPa 压片后的甲烷吸附量测试46-47
  • 4.6.3 2.0MPa 压片后的甲烷吸附量测试47-50
  • 4.7 甲烷吸附等温线的曲线拟合50-53
  • 4.8 本章小结53-54
  • 第5章 PCN-14 的尝试合成54-58
  • 5.1 H_4ADIP 有机配体的合成54-56
  • 5.2 PCN-14 金属-有机骨架化合物的合成56-57
  • 5.3 本章小结57-58
  • 结论58-59
  • 参考文献59-64
  • 攻读硕士学位期间发表的论文64-66
  • 致谢66


您可以在本站搜索以下学术论文文献来了解更多相关内容

MOFs材料合成及其对有机气体吸附研究进展    符瞰;黄思思;赵祯霞;

面向化工能源与环境的纳米多孔材料的分子设计及定向制备    向中华

室内空气中甲醛的检测及吸附研究    宋洁琼

多孔材料的应用与发展    黎青,陈玲燕,沈军,王珏

新型储甲烷金属-有机骨架材料的设计    周子娥;薛春瑜;阳庆元;仲崇立;

多孔材料化学:从无机微孔化合物到金属有机多孔骨架    林之恩,杨国昱

石油焦制备高比表面积活性炭的研究    宋燕,李开喜,杨常玲,吕春祥,凌立成,刘朗

金属-有机骨架材料MOF-5的改进与吸附甲烷的巨正则蒙特卡罗模拟    曾余瑶;张秉坚;

我国天然气资源利用的主要途径    张帆,梁志鹏

我国天然气资源的可持续发展与利用    李宁,马庆元,郭继平

一种新的酶模拟体系——催化性金属-有机络合聚合物    张新涛;杨明莉;

多孔微晶玻璃的制备、性能及用途    杨梅;王立久;

MJS 快速成型制备金属多孔材料    姚海标,谢长生

冲击载荷下铜基粉末冶金(Cu-PM)多孔材料的动态应力-应变特性研究    刘建秀,肖玲,韩长生

金属-有机骨架(MOFs)多孔材料的孔结构调节途径    周元敬;杨明莉;武凯;鲜学福;

ZSM-5沸石分子筛的高压吸附储氢特性    杜晓明;吴二冬;

压电材料对含铂活性炭氢气吸附性能的影响    李轩;倪文;黄建阳;张筝;

矿物储氢研究    木士春

氢经济面临的机遇和挑战    邵玉艳,尹鸽平,高云智

温度载荷下夹芯板蜂窝微结构构型与尺度对结构刚度的影响研究    戴高明;张卫红;王凤稳;

多孔材料开发及其工程应用概况    熊文英;刘钧泉;

硼铝酸盐微孔晶体K_2Al[B_5O_(10)]·4H_2O的热化学研究    吕洋;李宁;刘志宏;

微波加热典型物料制备高比表面积活性炭及演变机制    夏洪应

金属—吡啶基咪唑羧酸化合物的合成、结构及性质研究    景学敏

两亲性炭材料的结构及其在电极材料领域应用的研究    王瑨

碳基储氢材料多孔结构中传输与吸附的多尺度模拟    叶锋

金属有机配合物M-TCNQ微纳米结构的制备及吸氢性能研究    曹冠英

X80管线钢焊接工艺及可靠性研究    陶勇寅

后处理法合成高稳定性的中孔材料    刘子玉

生物质常规与非常规条件下的热解行为及升值利用研究    曹青

ICF靶用酚醛类气凝胶的制备及氢、氘吸附应用研究    王朝阳

新型金属有机骨架的合成、结构表征及催化性能    魏文英

多孔玻璃制备及工艺参数对其性能影响的研究    周竹君

以苯并咪唑衍生物为配体的金属有机配合物的合成、结构及性能    徐慧红

加拿大一枝黄花活性炭制备及其Cd(Ⅱ)吸附性能的研究    罗来盛

氮杂环与羧基桥联的配位聚合物的合成、结构与性质    张培培

草浆黑液木质素制备活性炭及其在油气回收中的应用    闫伟

石油焦基高比表面积活性炭制备工艺研究    李庆学

碱金属硼镓酸盐微孔晶体材料的制备、表征以及热化学研究    李飒英

硅、钛氧化物基体及其复合相变储能材料的制备与表征    王晓燕

生物活性炭纤维负载CuO降解苯酚的研究    孙富升

高比表面积活性炭的制备、成型及初步应用    方建辉

重铬酸钾对人精子染色体畸变率的影响    于永强,邵华,黄天华,施建安,李庶良,马国勋,代新洲

基于铂/碳纳米管修饰电极的甲醛传感器    张雁;康天放;郝玉翠;尹红霞;

新型甲醛被动式检气管的研制    余倩,周清海,罗宗铭,陈达美

金属-有机框架物(MOFs)储氢材料研究进展    郑倩;徐绘;崔元靖;钱国栋;

金属-有机骨架材料MOF-199对甲醛气体吸附行为的研究    李金洋;闵洁;

矿物负载纳米TiO_2光催化材料的制备及其在偶氮染料废水处理中的应用    王程;龚文琪;李艳;雷绍民;郑春蕊;谢雷;

住宅建筑自然通风对室内热环境的影响    李楠;李百战;沈艳;喻伟;丁勇;

分光光度法测定燃香中甲醛的含量    林伟琦;

甲醛的试纸化测定研究    吴翠玲,肖凤英,徐金瑞

甲醛光学分析的研究进展    王征帆;杨艳丽;

金属—有机骨架材料柔性力场开发及其动力学性质研究    赵雷

新型骨架结构材料的分离与催化性能的计算化学研究    郑成成

客体分子影响金属—有机骨架材料抗压性能的计算化学研究    麻沁甜

基于柔性多羧酸配体的金属—有机骨架材料的合成与表征    李传强

介微孔分子筛和金属-有机骨架材料的合成、表征及其对气体的吸附性能研究    石凤娟

金属—有机骨架UMCM材料中吸附分离的分子模拟研究    成璇

金属—有机骨架材料中天然气存储的分子模拟研究及MOF-5的实验合成    周子娥

金属有机骨架化合物MOF-5吸水稳定性及骨架改性储氢性能的模拟研究    钟旭峰

多孔金属—有机配位聚合物的合成及其对有害性气体的吸收效果    李金洋

几种金属有机骨架材料的合成及甲烷吸附性能的研究    冯英子

金属有机框架化合物UMCM-1-NH_2和UMCM-1的制备和荧光传感性能研究    冷三华

多孔芳香骨架化合物的合成及储气性能研究    裴翠颖

气凝胶──一种结构可控的新型功能材料    沈军,王珏,吴翔

高表面积活性碳的制备    张晓昕,郭树才,邓贻钊

天然气吸附存储的研究进展    傅国旗,周理,周亚平,王瑜

柔性金属-有机骨架材料中甲醇吸附和扩散的分子模拟    王三跃;阳庆元;仲崇立;

金属-有机骨架材料中甲烷吸附机理的密度泛函理论研究    王三跃;仲崇立;

超级活性炭的制备和结构及其性能研究进展    宋燕,凌立成,李开喜,吕春祥,刘朗

煤沥青基高比表面积活性炭的研究——Ⅱ.活化工艺参数对活性炭性能的影响    欧阳曙光,周菊武,虞继舜

石油焦在扫描电镜下的特征    于淑贤

石油焦基高比表面积活性炭的制备    刘洪波,张红波,伍恢和,许世昭,王守昌

烷烃在丝光沸石型分子筛中吸附和扩散行为    陈玉平;吕玲红;邵庆;黄亮亮;陆小华;

几类有机配体对稀土—吡啶—2,6—二羧酸体系荧光猝灭机理的研究    谭培功,黄汉国,于彦彬

双金属氰化物催化剂的研究进展    洪良智,祝方明,涂建军

金属-有机骨架(MOFs)多孔材料的孔结构调节途径    周元敬;杨明莉;武凯;鲜学福;

有机配体浸提对汤山矿区污染土壤元素的溶出效应    丁竹红;胡忻;

2,6—二乙酰基吡啶合成方法的改进    梅光泉

双金属氰化物配合物(DMC)催化剂的制备及表征    刘晓华,亢茂青,王心葵

一种具有双光子活性的新型有机配体的合成    田玉鹏,孙梅,施鹏飞,周虹屏,张居舟

草酸双过氧钒配合物与有机配体相互作用的NMR和ESI-MS研究    于贤勇,蔡淑惠,陈忠,黄培强

以有机配体——金属配合物作为手性催化剂的不对称合成    欧阳志强,欧阳迎春

功能化CdS纳米晶的制备(英文)    沈永丰;陈苏;陈莉;

炔基铂化合物的合成与性能研究    李星;

纳米晶功能化组装    沈永丰;陈苏;陈莉;

几个卤或拟卤化物与有机配体1:1的加合物的结构性质    于杰辉;侯芹;张潇;徐吉庆;

稀土-有机框架物的分子和离子识别研究    钱国栋;陈邦林;崔元靖;肖云清;

镉与咪唑羧酸及其衍生物构筑的三维金属-有机配位聚合物的合成与表征    王爽;郑冰;张丽荣;李光华;霍启升;刘云凌;

系列具有新型拓扑学结构[M(C_(17)H_7O_6)(DMF)L]_8(M=Tb,Er,Y;L=H_2O,DMF)的合成及其荧光研究    徐进;梁志强;李激扬;于吉红;徐如人;

双过氧钒配合物与3-取代吡啶相互作用的NMR和理论研究    于贤勇;易平贵;黄昊文;蔡淑惠;陈忠;

过渡金属与2-吡啶基-4,5-咪唑二羧酸自组装合成具有不同维数的金属-有机配位聚合物    郑冰;王爽;张丽荣;李光华;霍启升;刘云凌;

新型铼配合物的合成及表征    谢瑞加;詹重清;李梅金;

含β-二酮结构单元有机配体及其Cu(Ⅱ)和Cd(Ⅱ)配合物的合成    郑璇;张奇龙;张云黔;朱必学;

新型分子磁性材料研究通过验收    

氧基簇合物设计合成取得突破    蔡忠仁

感受“和谐化学”    记者 张晔 通讯员 罗静

感受“和谐化学”    张晔

安徽大学提出并验证新型超分子模板设计方法    记者 吴长锋 通讯员 钱宝平

钌技术让太阳能走进百姓家    实习记者 王青云

小剂量即可大量“斩杀”癌细胞    记者 吴苡婷

以四齿羧酸为有机配体的配位聚合物的合成,结构及性质研究    郑冰

以多类刚性有机配体为骨架的多孔MOFs的构建及其传感性质研究    于洋

基于β-二酮有机配体及五元杂环桥联有机配体的自组装化学和性质研究    侯桂革

基于多羧酸配体的金属有机骨架材料的合成、表征及性质研究    徐进

以芴、8-羟基喹啉和联苯二酚类有机配体构建的MOFs的离子识别与分离、热致变色及催化氧化性质的研究    马建平

嘧啶羧酸与卟啉羧酸构筑的MOFs材料的表征与性质研究    罗家还

无机—有机杂化晶体材料的合成与结构表征    施展

基于唑类二羧酸配体的配位聚合物的合成,结构与性质研究    赵婷婷

MOCC前体法:荧光金属—有机配位聚合物的设计与合成    石鑫

金属—有机羧酸配位聚合物的制备、结构及性能研究    杨进

磺酸—羧酸有机配体及其金属—有机配体化合物的合成和表征    单增梅

含有机配体的多元金属硫族硒、碲化合物的合成、结构及性能研究    黄毅

以5,5',1,4-丁二炔间苯二甲酸为有机配体的金属—有机骨架化合物的合成和结构表征    樊志强

含有机配体的多元金属硒/碲化物的合成,结构及性能研究    夏芸

含8-羟基喹啉或噁二唑硫酮为母体的不对称有机配体的自组装及性质研究    赵航菊

基于多官能团有机配体的金属有机骨架材料的设计、制备、结构及性质研究    赵雯

有机配体敏化稀土掺杂氟化物纳米材料的制备及性能研究    李霞

以刚性喹啉基1,3,4-Oxadiazole和取代苯并咪唑类有机配体构建的配位聚合物的合成及性质研究    张东

磺酸基—羧酸有机配体的金属—有机配位聚合物的合成及性能研究    李丽琴

基于1,3-β-二酮及含双Schiff-base类有机配体的MOFs合成、表征及其功能化性质研究    刘岳

Baidu
map