铁腐蚀析氢强化甲烷产率实验研究

【摘要】：传统污泥厌氧消化能量转化效率不高，限制了从剩余污泥中回收能量的实际应用。为了改变这种现状，需要对污泥厌氧消化所涉及的微生物代谢过程进行深入剖析，设法在中间环节强化能量转化。在污泥厌氧消化过程中，相当一部分有机物被直接稳定至CO_2，而自养产甲烷菌和同型产乙酸菌可以利用CO_2和H_2进行生长代谢。显然，如果系统内存在足够多的H_2，有机物中的C就可以最大程度地转化成可利用能量CH_4，剩余污泥的能量转化效率也就随之提高。 本研究课题拟采用向污泥厌氧消化系统中外加废弃铁屑（WIS）的方式，利用零价铁（Fe~0）在厌氧环境中的析氢腐蚀向系统内持续补充H_2，以强化上述产甲烷过程，提高污泥厌氧消化能量产率。与此同时，铁腐蚀产生的Fe~(2+)及Fe(OH)_2有可能将系统中的高浓度磷沉淀去除。 实验研究分4步进行：1）耗氢细菌利用铁腐蚀析氢和外加碳源产甲烷的实验研究；2）零价纳米铁腐蚀析氢对实际污泥厌氧消化系统产甲烷及除磷的影响；3）废铁屑腐蚀析氢强化甲烷产率及除磷；4）扩大两级电位差加速铁腐蚀析氢。 首先采用性质活泼、反应迅速的零价纳米铁（NZVI）作为铁腐蚀材料。结果发现NZVI在纯水中的析氢腐蚀现象十分明显，伴随产生的Fe~(2+)和OH-并未明显超出产甲烷菌耐受范围，对微生物的毒性效应不是十分明显。微生物可以利用NZVI腐蚀析出的H_2和外加的CO_2作为代谢底物，产CH_4的同时自身进行生长繁殖。0.5g、1.0g、3.0g和5.0g NZVI4天内腐蚀析出的H_2被微生物利用后产甲烷量分别为32.8mL、47.5mL、96.9mL和140.4mL。 将NZVI用于实际污泥厌氧消化系统（300ml）发现，投加0.5g和1.0g NZVI分别使各系统生成的沼气中CH_4含量上升了27.5%和37.4%，最终导致甲烷产率提高42.3%和60.5%。这一结果说明，在污泥厌氧消化系统内，微生物可以利用铁腐蚀产生的H_2将剩余污泥发酵生成的CO_2转化成CH_4。反应稳定后，污泥上清液中的PO_4~(3-)-P浓度分别下降了99.7%和99.9%，表明铁腐蚀形成的Fe~(2+)及Fe(OH)_2几乎絮凝沉淀了液体中全部的PO_4~(3-)。 选用廉价的WIS作为铁腐蚀材料进行上述实验，10g、20g和30g WIS分别使各系统所产沼气中甲烷含量上升了8.4%、15.5%和20.8%，最终导致甲烷产率提高25.3%、35.9%和44.7%，而上清液中PO_4~(3-)-P浓度分别下降了87.4%、99.9%和99.9%。说明WIS也可以强化产甲烷过程，然而，铁投加量增加而CH_4产量未能相应增加的事实说明，WIS的腐蚀速度远不及NZVI。 针对WIS析氢腐蚀速度缓慢的问题，最后实验尝试外加废铜屑和活性炭方式来扩大两级电位差，以期加速WIS腐蚀析氢的速度。相比于对照组（只投加10g WIS），10g废铁屑+0.2g废铜屑、10g废铁屑+0.2g活性炭只使沼气中甲烷含量上升了1.4%和2.4%，最终甲烷产率提高了3.6%和8.4%，表明催化剂进一步强化WIS腐蚀析氢作用不大。 【关键词】：剩余污泥 能量转化 厌氧消化 甲烷 纳米铁 废铁屑 析氢腐蚀 除磷
【学位授予单位】：北京建筑工程学院
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2012
【分类号】：X703
【目录】：

• 摘要3-5
• Abstract5-9
• 第1章 绪论9-17
• 1.1 课题研究背景9-10
• 1.1.1 污水处理厂提出“碳中和”口号9
• 1.1.2 剩余污泥厌氧消化——污水处理厂能源回收的重头戏9-10
• 1.2 课题研究现状10-16
• 1.2.1 污泥厌氧消化工艺10-14
• 1.2.2 铁腐蚀析氢及除磷14-16
• 1.3 研究内容及目的16
• 1.4 论文梗概16-17
• 第2章 实验材料与方法17-34
• 2.1 实验概述17-18
• 2.2 污泥厌氧消化中试系统18-23
• 2.2.1 反应器18
• 2.2.2 运行参数18-20
• 2.2.3 运行结果20-23
• 2.3 实验所用铁23-25
• 2.3.1 零价纳米铁23-24
• 2.3.2 废铁屑24-25
• 2.4 分析方法25-27
• 2.4.1 荧光显微镜镜检25
• 2.4.2 产气量的测定25-26
• 2.4.3 气体组分的测定26-27
• 2.4.4 其它分析方法27
• 2.5 死活细胞染色（LIVE/DEAD）27-28
• 2.5.1 测定及分析方法27-28
• 2.5.2 产甲烷菌自荧光现象对 LIVE/DEAD 染色观测结果的影响28
• 2.6 荧光原位杂交（FISH）28-34
• 2.6.1 探针28-29
• 2.6.2 实验试剂的配制29-31
• 2.6.3 FISH 测定步骤31-34
• 第3章 耗氢细菌利用铁腐蚀析氢和外加碳源产甲烷的研究34-46
• 3.1 实验概述34-36
• 3.2 实验结果与讨论36-45
• 3.2.1 纳米铁腐蚀析氢状况36-38
• 3.2.2 微生物利用铁腐蚀析氢产甲烷结果38-40
• 3.2.3 纳米铁对厌氧微生物毒性效应的研究结果40-45
• 3.3 本章小结45-46
• 第4章 零价纳米铁腐蚀析氢对污泥厌氧消化系统产甲烷及除磷的影响研究46-51
• 4.1 实验概述46-47
• 4.2 实验结果与讨论47-50
• 4.2.1 纳米铁腐蚀析氢对污泥厌氧消化系统产甲烷的影响47-48
• 4.2.2 纳米铁腐蚀对污泥厌氧消化系统除磷的影响48-49
• 4.2.3 环境影响因子的变化49-50
• 4.3 本章小结50-51
• 第5章 废铁屑腐蚀析氢强化甲烷产率及除磷的研究51-56
• 5.1 实验概述51-52
• 5.2 实验结果与讨论52-55
• 5.2.1 废铁屑腐蚀析氢强化甲烷产率结果52-53
• 5.2.2 废铁屑腐蚀析氢强化除磷结果53-54
• 5.2.3 环境影响因子的变化54-55
• 5.3 本章小结55-56
• 第6章 扩大两级电位差加速铁腐蚀析氢的研究56-60
• 6.1 实验概述56-57
• 6.2 实验结果与讨论57-59
• 6.2.1 扩大两级电位差对甲烷产率的影响57-58
• 6.2.2 扩大两级电位差对除磷的影响58-59
• 6.3 本章小结59-60
• 结论60-62
• 参考文献62-68
• 致谢68

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