首页 > 学术论文

离子液体在甲烷液相直接催化氧化中的作用

来源:论文学术网
时间:2024-08-18 21:08:26
热度:

离子液体在甲烷液相直接催化氧化中的作用【摘要】:甲烷作为天然气的主要组分,是C1化工重要的原料。传统工业以高温高压合成甲醇为起点。甲烷的直接转化以其条件温和,温室气体排放少为特点,

【摘要】:甲烷作为天然气的主要组分,是C1化工重要的原料。传统工业以高温高压合成甲醇为起点。甲烷的直接转化以其条件温和,温室气体排放少为特点,成为C,化工技术中的研究热点。目前,甲烷液相部分氧化多用浓硫酸或重金属催化剂体系,存在很强的腐蚀性和严重污染,因此探索甲烷转化的绿色化过程更为人们关注。 离子液体是由离子组成的室温下呈液体的熔融盐。室温离子液体具有不可测挥发性,不易燃,高沸点,可循环性,热及化学稳定性等优点,代替了传统的有机溶剂,广泛应用在有机,有机金属和酶的合成以及分析领域。 本文介绍了甲烷催化氧化制甲醇的绿色化学过程。在100ml不锈钢高压反应釜中以纳米Au/SiO2为催化剂,[Bmim]Cl离子液体为溶剂,三氟乙酸(TFA)、三氟乙酸酐(TFAA)为酸性试剂,K2S208为氧化剂。考察负载不同金属催化剂(Au/SiO2,Au-Cu/SiO2,Ag/SiO2, Ag-Cu/SiO2),金的不同载体(Au/SiO2,Au/Al2O3)以及不同阴离子的离子液体对甲烷转化的作用,同时研究担载型纳米金催化剂(Au/SiO2)与离子液体[Bmim]Cl不同用量对甲烷转化的影响。实验结果表明:负载催化剂Au/SiO2催化效果最好,Ag/SiO2,Au-Cu/SiO2, Ag-Cu/SiO催化效果依次递减;Si02担载的纳米金的催化效果优于A1。0。担载的纳米金;阴离子是Cl-的离子液体对金的促进作用最显著;纳米催化剂Au/SiO2与离子液体[Bmim]Cl最佳用量分别为0.01g和1g。在最佳反应条件下,甲烷转化率可达24.9%,三氟乙酸甲酯选择性为71.5%,产率为17.8%。甲烷转化的产物为甲醇,三氟乙酸甲酯的形式存在。反应体系可回收并重复作用,离子液体与金的总回收率为96.91%,甲烷平均转化率为21.75%。根据纳米金催化剂的催化作用,探讨了甲烷氧化为甲醇的机理。 【关键词】:甲烷 离子液体 液相选择氧化 催化机理
【学位授予单位】:大连工业大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2011
【分类号】:TQ413.2
【目录】:
  • 摘要4-5
  • Abstract5-7
  • 目录7-10
  • 第一章 绪论10-30
  • 1.1 甲烷转化概述10-22
  • 1.1.1 前言10-11
  • 1.1.2 甲烷间接转化概述11-13
  • 1.1.3 甲烷直接转化概述13-22
  • 1.1.3.1 甲烷氧化偶联制乙烯13-14
  • 1.1.3.2 甲烷无氧芳构化14
  • 1.1.3.3 甲烷部分氧化制Cl含氧化合物14-22
  • 1.2 离子液体概述22-29
  • 1.2.1 离子液体的定义和特点22-23
  • 1.2.2 离子液体的种类23
  • 1.2.3 离子液体的性质23-24
  • 1.2.3.1 离子液体的熔点23
  • 1.2.3.2 离子液体的热稳定性23
  • 1.2.3.3 离子液体的密度23
  • 1.2.3.4 离子液体的粘度23-24
  • 1.2.3.5 离子液体的溶解性24
  • 1.2.3.6 离子液体的酸性和配位能力24
  • 1.2.4 离子液体的应用24-29
  • 1.2.4.1 在电化学中的应用24-25
  • 1.2.4.2 在分离工程中应用25-26
  • 1.2.4.3 在化学反应的应用26-29
  • 1.3 选题意义及主要内容29-30
  • 第二章 实验部分30-37
  • 2.1 实验仪器及器皿30-31
  • 2.1.1 实验仪器30-31
  • 2.1.2 实验仪器31
  • 2.2 离子液体的合成31-34
  • 2.2.1 [Bmim]Cl离子液体的合成32
  • 2.2.2 [Bmim]Br离子液体的合成32-33
  • 2.2.3 [Bmim][CF_3COO]离子液体的合成33
  • 2.2.4 离子液体[hmim][HSO_4]的合成33-34
  • 2.3 液相催化氧化甲烷实验34
  • 2.4 分析方法34-37
  • 第三章 结果与讨论37-58
  • 3.1 离子液体FT-IR表征37-40
  • 3.1.1 [Bmim]Cl离子液体的红外表征37-38
  • 3.1.2 [Bmim]Br离子液体的红外表征38-39
  • 3.1.3 [Bmim][CF_3COO]离子液体的红外表征39
  • 3.1.4 [hmima][HSO_4]离子液体的红外表征39-40
  • 3.2 催化剂纳米[Au/SiO_2]表征40-42
  • 3.2.1 X射线衍射分析40-41
  • 3.2.2 透射电子显微镜分析41-42
  • 3.3 甲烷转化结果分析42-50
  • 3.3.1 空白试验42-43
  • 3.3.2 催化剂不同活性组分对甲烷转化的作用43-44
  • 3.3.3 金的不同载体催化剂对甲烷转化的作用44-46
  • 3.3.4 离子液体的阴离子对甲烷转化的影响46-47
  • 3.3.5 离子液体[Bmim]Cl用量对甲烷转化的影响47-49
  • 3.3.6 纳米金催化剂Au/SiO_2对甲烷的催化影响49-50
  • 3.4 甲烷转化产物的表征50-55
  • 3.4.1 甲烷转化的气相产物气相色谱表征50-51
  • 3.4.2 液相产物IR表征51-52
  • 3.4.3 液相产物GC-MS表征52-54
  • 3.4.4 液相产物核磁表征54-55
  • 3.5 纳米金与离子液体催化体系回收的应用55-56
  • 3.6 反应机理探讨56-58
  • 第四章 结论与展望58-59
  • 4.1 结论58
  • 4.2 展望58-59
  • 参考文献59-66
  • 致谢66


您可以在本站搜索以下学术论文文献来了解更多相关内容

硫酸体系中金属盐类对甲烷低温转化的催化活性    邹鸣,颜宁,侯思聪,肖超贤,寇元

V_2O_5催化的甲烷液相部分氧化反应    陈立宇,杨伯伦,张秀成,董武,曹凯

含钒杂多酸催化发烟硫酸中甲烷液相部分氧化反应(英文)    陈立宇;杨伯伦;张秀成;董武;张小平;

准均相催化:走向绿色和高效    肖超贤;颜宁;寇元;

一些无机盐对甲烷的液相选择催化氧化    尹国川,奚祖威,曹国英,张秀峰,李萌

离子液体及其在分离分析中的应用进展    肖小华,刘淑娟,刘霞,蒋生祥

甲烷光催化氧化制甲醇研究进展    王奂玲,丁勇,索继栓

离子液体对甲基丙烯醛氧化酯化反应的影响    李桂花,张锁江,李增喜,李铭岫,张香平

甲烷液相部分氧化合成甲醇过程研究    陈立宇,杨伯伦,张秀成,董武

绿色溶剂——离子液体的制备与应用    李汝雄,王建基

天然气化工的应用研究进展    朱德春;

离子液体在萃取和色谱分析技术中的应用    褚明杰;张袖丽;王磊;

磁处理对锦鸡儿植物培养细胞生物转化反应的生物学效应研究    徐忠传;柴文;苏杨;

离子液体溴化1-辛基-3-甲基咪唑诱发金鱼血红细胞微核和核异常的研究    李效宇;苗晓青;皇培培;王键吉;

桑蚕丝在离子液体中的溶解及再生性能    李秀艳;丰丽霞;

离子液体中CO_2固定过程的研究和应用    王轶博;高丽华;滕雯;

离子液体在液相色谱中的应用    胡庆兰;

离子液体EMBF_4中对硝基甲苯电还原的研究    肖友军;周磊;王灵峰;李芳芳;

压电传感器测定离子液体粘度温度系数    龙昌玉;康琪;申大忠;

离子液体及其在有机合成中的应用    王寿武,冯莉,陈双平,张聿平

离子液体中电沉积金属镍的研究    杨培霞;安茂忠;李海先;李吉丹;王福平;

离子液体[C_8mim]PF_6对斑马鱼的亚慢性毒性效应    杜仲坤;朱鲁生;王军;王金花;谢慧;董淼;

C_4氧化法制备甲基丙烯酸甲酯的研究进展    李桂花;李铭岫;张锁江;

有机异氰酸酯的技术进展    马德强;

西气东输与我省天然气化工利用的前景    袁景辉;

Ag纳米微粒对离子液体抗磨性能的影响    李健;张晟卯;吴志申;张治军;党鸿辛;

离子液体在有机合成反应中的应用    胡玉才;林洁;马辉;耿长江;吕菊波;刘春萍;刘淑芬;

用NMR和FT-IR方法表征离子液体电解质的结构    蒋子江;齐力;

石油化工绿色化学与化学工程——2003    闵恩泽;

咪唑鎓化学研究    李潭清;周成合;谢如刚;

含Re烯烃环氧化催化剂的合成、表征及催化性能研究    岳爽

功能化氧化型离子液体的性能研究及应用    施沈一

离子液体在溶液中的簇集行为研究    王慧勇

离子液体—蛋白酶处理对羊毛表面性能的影响    袁久刚

新型溶剂高效吸收净化高酸性石油天然气技术开发研究    章建华

低温等离子体催化氧化甲烷合成甲醇的应用基础研究    陈琳

晶格氧部分氧化甲烷制取合成气的基础研究    魏永刚

新型烷基咪唑离子液体的合成及应用    单海霞

基于红外光谱的离子液体溶液微观结构与相互作用研究    张力群

Ni基催化剂上甲烷二氧化碳重整制合成气的研究    张安杰

咪唑离子液体阳离子的离子色谱分析    高微

二聚酸聚酯多元醇的合成及其热塑性聚氨酯弹性体的性能研究    孙晴卿

基于离子液体的分散液相微萃取及流动相添加剂研究    骆献丽

离子液体分散液相微萃取技术研究    张晓果

酯类离子液体的合成及其在水溶液中的相互作用研究    刘浩

离子液体双水相中金属离子的萃取分离及测定    朱陈银

桑蚕丝在离子液体中的溶解和再生性能研究    杜一松

Aspen软件在天然气净化过程中的模拟与优化    谢书圣

UDS溶剂脱除天然气中CO_2和H_2S及抗发泡性能研究    刘露

甲烷部分氧化制含氧化合物的研究    刘念

室温离子液体催化合成碳酸丙烯酯    彭家建,邓友全

甲烷单加氧酶的催化性能    沈润南,李树本,尉迟力,马清泉

一些无机盐对甲烷的液相选择催化氧化    尹国川,奚祖威,曹国英,张秀峰,李萌

咪唑类离子液体催化合成乙酸乙酯的研究    唐晓丽;王少君;魏莉;马英冲;郭茵;

室温离子液体:合成、性质及应用    赵东滨,寇元

甲烷在W-Mn体系催化剂上氧化偶联制乙烯    方学平,李树本,林景治,禇衍来

MoO_3/ TiO_2和WO_3/TiO_2 光催化分子氧氧化甲烷的活性(英文)    陈希慧,李树本,王永忠

甲烷生物催化氧化制甲醇—甲基球菌3021中甲烷单加氧酶催化性能的研究    尉迟力,夏仕文,沈润南,李树本

甲基丙烯酸甲酯聚合动力学和分子量模型及仿真    单国荣,Gilles Fevotte,Yann LE Gorrec

新型室温离子液体六烷基胍盐的制备及性质    段海峰,张所波,林英杰,邱志明,王宗睦

甲烷转化为C_2烃的新型催化剂    赵华明;

离子液体在甲烷催化体系中的稳定性研究    朱慧贤;王少君;马英冲;

非平衡等离子体在甲烷转化中的应用    刘永卫;

美科学家研发甲烷转化为乙烷和二氧化碳还原为甲醇新型催化剂    

冷等离子体在甲烷转化中的研究进展    龙华丽;尚书勇;印永祥;戴晓雁;

沼气罐装技术综述    南景富;冯晓九;牛广林;

法国开发甲烷转化制烷烃新型催化剂    

甲烷无氧芳构化的热力学研究    姚本镇;陈瑾;刘殿华;房鼎业;

水蒸汽甲烷转化制取合成气的新工艺计算法    Park L.Morse ,辛宝丰

混合导体透氧膜用于甲烷部分氧化制合成气研究进展    胡捷;贾庆超;范玉山;郭益群;胡行;

动物粪便甲烷排放量的估算及减排    彭晓培;董红敏;

动物粪便甲烷排放量的估算及减排    彭晓培;董红敏;

介质阻挡放电等离子体二甲醚增强甲烷转化的研究    王育;刘昌俊;张月萍;

甲烷转化体系的热力学平衡收率上限计算    宋哲建;王德峥;

Zr基单Pd催化剂用于贫燃天然气汽车尾气净化的研究    龙恩艳;王云;张晓玉;李移乐;龚茂初;陈耀强;

热扩散作用对甲烷转化反应的影响    王慧贤;高志明;

大气压DBD甲烷二氧化碳转化方法研究    白敏冬;朱晓峰;白敏药;詹科萍;王南飞;

甲烷氧化偶联与部分氧化耦合制备乙烯氢甲酰化反应原料    吴晶晶;张海丽;梁永森;胡常伟;

甲烷介质阻挡放电转化的研究    王保伟;杨宽辉;严义刚;刘永卫;许根慧;

二甲醚等离子体转化甲烷研究    刘昌俊;

打开天然气煤层气利用新的大门    本报记者 姚耀

陶氏大力推进甲烷制化学品研究    尹杰

碘催化氧化甲烷制甲醇催化剂    石关

“选择活化”、“定向转化”使甲烷升值    

山西“煤化标志性工程”投产    闫俊荣

加科学家发现新甲烷氧化菌    杜华斌

甲烷气液化关键技术获突破    兴化

打开镧镨的应用 寻找钇钆的出路(下)    马鹏起

一些国家看好煤化工前景    钟竞

天脊合成氨装置引入等温低变换工艺    特约记者 王爱军

微波技术在甲烷转化过程中的应用    徐云鹏

分子筛的非寻常电子转移过程及其光驱动甲烷转化研究    李路

甲烷和丙烷混合烷烃的无氧芳构化反应及其催化剂研究    郑海涛

熔盐体系中甲烷还原氧化锌制取合成气和金属锌的基础研究    敖先权

等离子体—催化甲烷无氧转化制乙烯的研究    王康军

钙钛矿材料的透氧性能及YBCO膜反应器中甲烷转化制合成气的研究    胡捷

等离子体—催化作用下甲烷无氧转化制芳烃和氢    李小松

Ni金属基整体型催化剂催化甲烷转化制备合成气的研究    李云华

小分子CO_2,CH_4的活化和转化研究    张一平

非热等离子体促进甲烷活化转化的研究    黄亮

负载纳米金属簇的制备、表征及催化性能研究    任淑华

在直流放电等离子体中甲烷转化为碳二烃的研究    胡淼

甲烷两步转化反应中负载Pt催化剂的载体效应    潘大海

甲烷和水蒸汽介质阻挡放电转化研究    刘永卫

非平衡等离子体强化甲烷转化制碳二烃过程研究    程文

常压非热平衡等离子体用于甲烷转化的研究    吕静

绿色友好条件下甲烷强电离放电合成含氧化合物的研究    高洪辉

冷等离子体炬在甲烷二氧化碳重整制合成气中的运用    龙华丽

电弧等离子体裂解甲烷制乙炔的研究    田玉龙

临氢条件下等离子体—催化甲烷偶联制C_2烃的研究    陈韩飞

Baidu
map