富铈Ce_(1-x)La_xO_2催化甲烷氧氯化性能

【摘要】：以硝酸铈、硝酸镧为前体,用氨水共沉淀法制备了一系列Ce1-xLaxO2(x≤0.5)催化剂,利用XRD、N2吸附-脱附、SEM、Raman、H2-TPR和OSC对催化剂的物理化学性质进行了表征,并考察其在甲烷氧氯化反应中的催化性能。结果表明:Ce1-xLaxO2催化剂的氧化还原性质随着镧含量的变化发生显著改变,并且这一性质的变化与反应的转化率及产物分布具有较强的联系。Ce1-xLaxO2表面氧物种的活泼性对催化剂活性影响显著,而体相氧物种容易将生成的甲烷氯化物深度氧化。在Ce1-xLaxO2(x0.3)催化剂上表面氧物种起主导作用,氯甲烷为主要反应产物,Ce0.8La0.2O2催化剂上氯甲烷选择性最高为52%。在体相氧物种更活泼的Ce0.7La0.3O2和Ce0.5La0.5O2上产物中CO的选择性显著上升,Ce0.5La0.5O2催化剂上CO选择性高达48%。稳定性测试表明Ce0.8La0.2O2催化剂具有良好的稳定性。 【作者单位】： 南京工业大学材料化学工程国家重点实验室;南京工业大学化学化工学院;
【关键词】： 甲烷 活化 氧化 Ce-xLaxO 氧氯化 氯甲烷
【基金】：国家科技支撑计划(2011BAE18B01) 国家自然科学基金青年基金(21306089)项目
【分类号】：O643.36
【正文快照】： 210009)Ce0.8La0.2O2 catalyst had a good stability.随着石油资源的日益减少,自然界中储备丰富的天然气有望代替石油成为制备基础化学品(如芳烃、烯烃、含氧化合物醇醛等)的新来源[1-2]。甲烷作为天然气的主要组成部分,具有高度对称四面体结构和较高的C—H键能(439k J/mol),

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