负载型P-Mo-V/SBA-15催化剂上的甲烷选择氧化反应

【摘要】：以磷钼钒杂多酸(H5PMo10V2O40)为前驱体、介孔SBA-15为载体,采用浸渍法制备不同负载量的P-Mo-V氧化物催化剂.在甲烷选择氧化反应中,考察了负载量、反应温度、空速等对甲烷转化率和产物选择性的影响.结果表明,催化剂对甲烷选择氧化制甲醛具有较高活性,甲烷转化率随负载量的增大和反应温度的升高而提高,甲醛的选择性随负载量的增大先升后降.反应温度为640℃、空速为48300L·kg-1·h-1、氧化物负载量w=2.89%时,甲醛的时空产率最高(295g·kgcat-1·h-1).多种表征表明,氧化物负载量w≤2.89%时,P-Mo-V氧化物在载体介孔孔道内以高分散形式存在.催化剂的酸性和氧化还原性质与负载量相关,NH3-TPD和H2-TPR的测试结果表明,较弱的酸性位和较低还原温度的活性组分有利于甲烷选择氧化制甲醛. 【作者单位】： 复旦大学化学系上海市分子催化和功能材料重点实验室 复旦大学化学系上海市分子催化和功能材料重点实验室 复旦大学化学系上海市分子催化和功能材料重点实验室 复旦大学化学系上海市分子催化和功能材料重点实验室 复旦大学化学系上海市分子催化和功能材料重点实验室
【关键词】： 磷钼钒杂多酸(HPMoVO) SBA- 甲烷 选择氧化 甲醛
【基金】：国家自然科学基金(Nos.20633030,20371013,20721063) 国家重点基础研究发展计划(No.2003CB615807) 上海市重点学科建设项目(No.B108) 上海市科学技术委员会研究项目(No.06DJ14006)资助项目
【分类号】：O643.36
【正文快照】： 能源问题一直是全球关注的焦点,随着石油资源的减少和油价上涨,天然气的有效利用引起了人们的广泛关注[1～3].天然气的主要成分是甲烷,以甲烷为原料制备烯烃、芳香烃以及含氧化合物是有效利用天然气的重要途径,其中甲烷选择氧化制备甲醛一直是多相催化领域中的一个研究热点.

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