介质阻挡放电等离子体脱除沼气中氧气和硫化氢的实验研究

【摘要】：沼气作为一种新型的可再生能源,经纯化后可用于车用燃气,与使用传统的化石燃料相比,可大大减少汽车尾气中PM2.5的排放。沼气纯化过程主要包括脱氧、脱硫、脱碳(CO2)等过程,由于沼气中氧气和硫化氢浓度较低,采用传统催化脱氧、化学吸收脱硫技术能耗大、成本高,且脱氧脱硫过程需分别进行,为此,本文提出了利用介质阻挡放电(DBD)等离子体新技术同时脱除含氧沼气中的氧气和硫化氢,主要研究内容及取得的成果和结论如下： (1)应用DBD等离子体技术,在自行设计的填充式介质阻挡放电等离子体器内进行了沼气(不含硫化氢)的脱氧实验研究。考察了放电能量密度、氧气初始体积浓度和有无二氧化碳对脱氧效率、气体产物和液体产物选择性的影响。结果表明：DBD等离子体脱氧产物主要为可燃性气体和液体；放电能量密度越大,越有利于氧气的脱除和可燃液体的产生；随着氧气初始体积浓度的增大,脱除的氧气和转化的二氧化碳和甲烷可生成更多的可燃液体；当放电能量密度大于21kJ/L时,有无二氧化碳对DBD等离子体脱氧的效果影响小,氧气体积浓度均能低于0.5%,达到国家车用天然气的氧气含量标准。 (2)应用DBD等离子体技术,在填充式介质阻挡放电等离子体器内进行了含氧沼气的脱硫和脱氧实验研究,考察了放电能量密度、硫化氢初始体积浓度、停留时间以及氧气初始体积浓度对硫化氢脱除效果的影响,并对产物进行了初步分析。结果表明：DBD等离子体技术能有效脱除含氧沼气中硫化氢气体,主要产物为二氧化硫和少量固体硫粉；脱硫效率随放电能量密度、停留时间和氧气初始体积浓度的增大而提高,随硫化氢初始体积浓度的增加而下降；当放电能量密度大于24.1kJ/L时,硫化氢气体可完全脱除,且氧气体积浓度也可脱除到低于0.5%,达到了国家车用天然气标准的硫化氢和氧气含量标准。 (3)建立了DBD等离子体脱除含氧沼气中硫化氢的动力学模型,考察了硫化氢初始体积浓度对DBD等离子体反应器内脱硫速率常数的影响。结果表明：硫化氢进口浓度越大,反应速率常数越大,越有利于硫化氢的脱除,与实验结果相符。 【关键词】：介质阻挡放电 等离子体 脱氧 脱硫 沼气
【学位授予单位】：浙江工业大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2013
【分类号】：TQ221.11
【目录】：

• 摘要4-6
• ABSTRACT6-11
• 第一章 绪论11-19
• 1.1 前言11-12
• 1.2 脱氧概述12-15
• 1.2.1 脱氧机理13-14
• 1.2.2 脱氧剂的类型14-15
• 1.3 沼气脱硫15-18
• 1.3.1 干法脱硫15-16
• 1.3.2 湿法脱硫16-18
• 1.3.3 生物脱硫18
• 1.4 本章小结18-19
• 第二章 介质阻挡放电等离子体基本理论19-35
• 2.1 等离子体概述19-20
• 2.1.1 等离子体概念19
• 2.1.2 等离子体分类19-20
• 2.2 介质阻挡放电等离子体理论基础20-31
• 2.2.1 介质阻挡放电反应器21-22
• 2.2.2 介质阻挡放电的物理过程22-23
• 2.2.3 介质阻挡放电的特性23
• 2.2.4 介质阻挡放电的主要物理参量23-31
• 2.3 介质阻挡放电等离子体的研究现状31-34
• 2.3.1 介质阻挡放电等离子体处理气体污染物的研究现状32-33
• 2.3.2 介质阻挡放电等离子体在温室气体转化方面的应用33-34
• 2.3.3 介质阻挡放电等离子体合成臭氧的应用34
• 2.4 本文的研究意义和主要研究内容34-35
• 第三章 实验部分35-43
• 3.1 实验药品及装置仪器35-36
• 3.1.1 实验药品35
• 3.1.2 实验仪器35-36
• 3.2 实验流程36-41
• 3.2.1 配气系统36-37
• 3.2.2 高压电源系统37-38
• 3.2.3 DBD等离子体反应器38
• 3.2.4 分析检测系统38-41
• 3.3 脱氧电参数和工艺参数41-42
• 3.4 脱硫电参数和工艺参数42-43
• 第四章 DBD等离子体脱除沼气中氧气的实验研究43-54
• 4.1 产物分析43-44
• 4.2 放电能量密度的影响44-47
• 4.2.1 放电能量密度对等离子体反应器出口气体体积浓度的影响45-46
• 4.2.2 放电能量密度对气体产物H_2和CO选择性的影响46-47
• 4.3 氧气初始体积浓度的影响47-50
• 4.3.1 氧气初始体积浓度对沼气各组分气体的影响48-49
• 4.3.2 氧气初始体积浓度对气体产物H_2和CO选择性的影响49-50
• 4.4 二氧化碳的影响50-52
• 4.4.1 有无二氧化碳对沼气中各组分气体的影响50-51
• 4.4.2 有无二氧化碳对气体产物CO(CO_2)和H_2选择性的影响51-52
• 4.5 小结52-54
• 第五章 DBD等离子体脱除含氧沼气中硫化氢的实验研究54-59
• 5.1 放电能量密度对脱硫的影响54-55
• 5.2 硫化氢初始体积浓度对脱硫的影响55-56
• 5.3 停留时间对脱硫的影响56-57
• 5.4 氧气初始体积浓度对脱硫的影响57
• 5.5 产物分析57-58
• 5.6 总结58-59
• 第六章 DBD等离子体脱除含氧沼气硫化氢的动力学研究59-63
• 6.1 物料衡算59
• 6.2 DBD等离子体反应动力学的简化模型59-62
• 6.2.1 没有明显的自由基终止反应60-61
• 6.2.2 自由基终止反应为主61-62
• 6.3 小结62-63
• 第七章 总结与展望63-65
• 7.1 总结63-64
• 7.2 展望64-65
• 参考文献65-73
• 致谢73-74
• 攻读硕士学位期间发表的论文74

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