三氟甲烷氯化制二氟一氯甲烷催化反应研究

【摘要】：三氟甲烷作为全球温室效应潜值(GWP)很高的气体,是CHClF2和四氟乙烯生产过程中不可避免的副产物。本课题研究在气固相催化体系中CHF3发生的氯化反应。通过热力学分析可知：在温度300K-500K下CHF3转化为目标产物CHClF2及副产物CCl22F2、CF3Cl、CC14均可能发生反应,主反应在温度范围内CHF3的平衡常数最高。经实验验证可知四种反应均在催化体系中发生。研究不同工艺条件对CHF3氯化反应的影响,实验结果对比,得出最佳工艺条件为：在活化温度200℃、活化时间6h、HF质量流量为0.13g/s时活化40目活性氧化铝催化剂,CHF3:C12体积流量比为0.08：0.08。根据不同停留时间、不同温度下各个产物的浓度,经反应动力学分析,拟合得到反应级数n1=0.4、n2=0.8、m=1.5。在温度范围130-C-180℃下化学反应速率常数k1、k2和k3均随温度的升高而增大。根据阿伦尼乌斯公式的拟合数据,计算值与实际实验数据对比,结果基本相符。在动力学研究的基础上,对三氟甲烷氯化反应进行模拟。在反应温度为210℃,原料CHF3：C12摩尔流量比为1：1时,模拟所得到的反应效果达到最佳。 【关键词】：CHF_3 CHClF_2 活性氧化铝 催化反应
【学位授予单位】：华东理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：TQ222.217
【目录】：

• 摘要5-6
• Abstract6-10
• 第1章 引言10-12
• 1.1 课题的研究背景10-11
• 1.2 课题的任务11-12
• 第2章 文献综述12-24
• 2.1 三氟甲烷与二氟一氯甲烷的性质及用途12-13
• 2.2 CHF_3的精制13-14
• 2.3 CUF_3转化为可利用资源14-24
• 2.3.1 CHF_3转化为CF_3I14-15
• 2.3.2 CHF_3与含氟烯烃混合物的高温裂解反应制C_2F_4、C_3F_6等产物15-17
• 2.3.3 CHF_3与CH_4混合物的高温裂解反应制C_2F_4、C_3F_6等产物17-18
• 2.3.4 CHF_3的水解反应生成CO_2、CO等18-20
• 2.3.5 CHF_3转化为CuCF_3等20-21
• 2.3.6 CHF-3经三氟甲烷化反应转化为新型产物21-22
• 2.3.7 CHF_3的氯化反应22-24
• 第3章 实验方法及数据处理24-29
• 3.1 实验原料及仪器24
• 3.2 活性氧化铝催化剂的制备24-26
• 3.2.1 HF活化活性氧化铝催化剂的制备24-25
• 3.2.2 KF浸渍活性氧化铝催化剂的制备25-26
• 3.3 反应装置及操作26
• 3.4 氯化实验的分析方法26-29
• 3.4.1 CHF_3氯化反应产物的定性分析26-27
• 3.4.2 CHF_3氯化反应产物的定量分析27-29
• 第4章 热力学分析29-37
• 4.1 标准状况下热力学数据计算过程29-31
• 4.1.1 各个反应式的Δ_rH_m和△_rS_m29-31
• 4.1.2 各个反应式的△_rC_P~θ31
• 4.2 不同温度下各个反应式Δ_rG_m、Δ_rH_m、Δ_rS_m值的估算及数据探讨31-34
• 4.3 反应式平衡转化率的分析与对比34-35
• 4.3.1 平衡转化率的估算34
• 4.3.2 热力学分析与实验结果对比34-35
• 4.4 本章小结35-37
• 第5章 催化剂制备及工艺条件研究37-52
• 5.1 催化剂制备方法的优化37-42
• 5.1.1 5目活性氧化铝不同制备方法对反应效果的影响37-39
• 5.1.2 40目活性氧化铝不同制备方法对反应效果的影响39-40
• 5.1.3 不同目数KF/Al_2O_3催化剂对反应的影响40-41
• 5.1.4 不同目数HF活化Al_2O_3催化剂对反应的影响41-42
• 5.2 活化条件对催化剂性能的影响42-45
• 5.2.1 活化时间对催化性能的影响42-43
• 5.2.2 活化温度对催化性能的影响43-44
• 5.2.3 HF质量流量对催化性能的影响44-45
• 5.3 相同停留时间下不同流量比对反应的影响45-46
• 5.4 相同流量比下不同停留时间对反应效果的影响46-47
• 5.5 反应动力学参数分析47-49
• 5.6 实验值与计算值对比49-50
• 5.7 本章总结50-52
• 第6章 反应器模拟计算与分析52-59
• 6.1 建立数学模型52-55
• 6.1.1 物料衡算方程52
• 6.1.2 CHF_3氯化反应热量衡算式52-53
• 6.1.3 CHF_3氯化反应体系动力学模型53-54
• 6.1.4 物性参数的估算54-55
• 6.2 模拟结果与分析55-57
• 6.2.1 不同管长下平推流反应器的模拟效果与分析55-56
• 6.2.2 不同温度下平推流反应器的模拟效果与分析56
• 6.2.3 不同流量比下平推流反应器的模拟效果与分析56-57
• 6.3 本章小结57-59
• 第7章 结论59-61
• 7.1 课题论文总结59-60
• 7.2 课题展望60-61
• 参考文献61-66
• 致谢66

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