SiO_2气凝胶负载的Ni催化剂在甲烷部分氧化制合成气反应中的催化性能及稳定性

【摘要】：以常压有机溶剂置换(A)和溶剂置换-表面改性(B)方式制备的两种SiO2气凝胶(SiO2-A(或B)型气凝胶,记为SiO2-A(or B)G)为载体,采用常规浸渍法和聚乙烯吡咯烷酮(PVP)添加浸渍法合成不同SiO2气凝胶负载的Ni/SiO2催化剂,并考察其催化的甲烷部分氧化(POM)制合成气的反应性能.结果表明,各催化剂的初始反应性能相近,但Ni/SiO2-BG的POM稳定性明显较Ni/SiO2-AG的差,而PVP添加制备的催化剂稳定性则获明显改善,Ni/SiO2-AG-PVP、Ni/SiO2-BG-PVP上POM稳定性相近.结合X射线衍射(XRD)、程序升温还原反应(H2-TPR)、高分辨透射电镜(TEM)和Brunauer-Emmett-Teller(BET)等表征结果的分析发现:(1)SiO2-AG表面上存在一定量的羟基,可促进亲水性金属物种与其的相互作用,而SiO2-BG表面上基本为有机基团,与亲水性金属物种几乎无作用;(2)PVP的存在可使金属物种进入亲/疏水载体孔道深处,抑制焙烧中载体骨架的收缩和金属颗粒的生长,进而促进金属载体的相互作用.这二者均能有效地提高催化剂的POM反应稳定性. 【作者单位】： 厦门大学化学化工学院 固体表面物理化学国家重点实验室 醇醚酯化工清洁生产国家工程实验室 福建省理论计算化学重点实验室;
【关键词】： SiO 气凝胶 甲烷部分氧化 羟基 PVP 稳定性
【基金】：国家重点基础研究发展计划(973)(2010CB732303) 国家自然科学基金(21033006,21373169) 长江学者和创新团队发展计划(IRT1036)资助~~
【分类号】：O643.36
【正文快照】： 1引言近年来,随着煤和石油资源的日益枯竭以及其燃烧过程带来的巨大环境压力,储量相对丰富的天然气的开发和转化利用受到了人们越来越多的关注.其中甲烷部分氧化(POM)制合成气反应是实现天然气(主要成分是甲烷)有效利用的重要途径之一.POM具有接触时间短、转化率和选择性高的

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