污水深度处理方法去除二级出水有机物（EfOM）的效能及其缓解超滤膜污染研究

【摘要】：污水深度处理与回用是缓解当前我国水资源短缺的重要途径。本论文以水污染控制重点实验室中试反应器二级出水作为研究对象，考查了活性炭（ActivatedCarbon，AC）吸附、生物活性炭（Biological Activated Carbon，BAC）过滤、臭氧（Ozone，O_3）氧化以及活性炭催化臭氧化（Activated CarbonCatalytic Ozonation，AC/O_3）四种深度处理技术处理二级出水的效能，采用超滤分离、树脂分离、凝胶色谱分析和三维荧光光谱表征等分析方法，探讨了二级出水有机物（EffluentOrganic Matter，EfOM）的主要性质变化，并进一步研究了这四种深度处理方法对后续超滤膜污染的缓解作用。 实验结果表明，在吸附时间足够长、AC投量也适宜的条件下，AC可吸附绝大多数的EfOM，考虑到AC的利用率情况，AC吸附的投量应控制在2.0g/L以下。以溶解性有机碳（Dissolved Organic Carbon，DOC）和紫外吸光度（Ultravioletabsorption at254nm，UV_(254)）为目标参数，修正Freundlich方程较Langmuir方程更适合用来拟合AC对EfOM的等温吸附过程，AC吸附EfOM的动力学过程则适合用准二级动力学方程（Pseudo-second Order Kinetics Equation）描述。 BAC对EfOM的去除效果有限，在稳定运行阶段，对DOC和UV_(254)去除率均为25%左右，其中以对小分子有机物（MW10kDa）的去除为主。BAC处理对微生物代谢产物、腐殖酸类物质、简单芳香蛋白和富里酸类有机物均有一定的去除效果，其中对微生物代谢产物的去除效果最显著。分层取样表明，二级出水中DOC和UV_(254)的去除主要发生在距BAC滤柱顶层20cm（EBCT=60min）和10cm（EBCT=30min）以内的生物滤层。延长EBCT能够加强BAC柱对EfOM尤其是对MW1kDa组分的去除效果，反冲洗对BAC去除EfOM效能的影响则不明显。 臭氧化对二级出水DOC的去除效果不明显，但能快速降低其UV_(254)和SUVA，同时能够有效提高二级出水的可生化性能。分子量分布测定表明，臭氧化能够优先氧化分解二级出水中大分子有机物，增加小分子组分的含量。对EfOM进行树脂分离后发现，臭氧化能够有效减少具有强烈紫外吸收的疏水性组分，增加EfOM中亲水组分含量。荧光光谱分析表明，O_3氧化可有效分解二级出水中的富里酸类、微生物代谢产物及腐殖酸类有机物。 AC/O_3处理二级出水后，其UV_(254)迅速下降，DOC下降速率较单独臭氧化高；EfOM的分子量分布范围缩小，各组分尤其是具有较高分子量组分的紫外强度减弱；富里酸类、微生物代谢产物及腐殖酸类有机物得到有效去除。增加AC投加量、降低AC粒径均有利于AC/O_3对二级出水DOC的去除，但随着AC使用次数的增加，AC/O_3对二级出水DOC的去除效率下降。在弱酸性条件（pH=3.7~5）下，AC/O_3对EfOM的去除效果最佳。分析表明：在低pH条件（pH6）下，AC/O_3对EfOM的去除作用主要发生在AC表面；而在较高的pH条件下，AC/O_3对EfOM的去除主要发生在液相中。 在研究AC吸附、BAC过滤、O_3氧化以及AC/O_3四种深度处理技术对超滤膜污染的缓解效果时发现：短时间的AC吸附对超滤膜污染的缓解效果有限，只有当吸附时间足够长（8h）时，超滤膜的总污染（Total Fouling，TF）和可逆污染（Rvreversible Fouling，RF）才会有所降低。采用BAC（EBCT=30min和60min）预处理时，超滤膜通量的下降速率基本不变，但超滤膜的不可逆污染（IrreversibleFouling，IF）下降。臭氧化预处理能够有效缓解超滤膜污染，随着臭氧投加时间的延长，超滤膜通量的下降速率不断降低，TF整体呈下降趋势，IF在开始略微增大后逐渐减小，RF则持续减小。AC/O_3预处理同样能够有效缓解超滤膜污染，随催化时间的延长，超滤膜通量的下降速率不断降低，TF和RF均不断下降。同时发现，随着二级出水初始pH的增加（pH=3~9），超滤膜通量的下降速率逐渐减小，超滤膜的TF、IF和RF也都逐渐减弱。研究发现，超滤膜污染与EfOM的分子量分布和亲疏水性等特性有很大关系，并非完全取决于EfOM的DOC含量。 【关键词】：污水二级出水有机物 污水深度处理 超滤膜污染
【学位授予单位】：北京工业大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2013
【分类号】：X703.1
【目录】：

• 摘要5-7
• Abstract7-13
• 第1章 绪论13-27
• 1.1 研究背景13-18
• 1.1.1 我国水资源现状13
• 1.1.2 城市水资源短缺的主要解决途径13-15
• 1.1.3 我国污水再生利用现状15-16
• 1.1.4 二级出水有机物16-18
• 1.2 国内外污水深度处理研究进展18-23
• 1.2.1 活性炭吸附处理二级出水的研究进展18-19
• 1.2.2 生物过滤法处理二级出水的研究进展19-20
• 1.2.3 高级氧化处理二级出水的研究进展20-21
• 1.2.4 预处理方式对超滤膜污染的缓解作用21-23
• 1.3 研究内容、意义和技术路线23-27
• 1.3.1 研究内容23-24
• 1.3.2 研究意义24-25
• 1.3.3 研究技术路线25-27
• 第2章 实验材料与分析方法27-33
• 2.1 实验材料27
• 2.1.1 活性炭27
• 2.1.2 二级出水27
• 2.2 实验分析方法27-33
• 2.2.1 pH测定27-28
• 2.2.2 溶解性有机碳（DOC）和总氮（TNb）测定28
• 2.2.3 紫外吸收值（UV_(254)）和比紫外吸光度值（SUVA）28
• 2.2.4 可生物降解有机碳28-29
• 2.2.5 EfOM的分子量分布表征29-30
• 2.2.6 亲疏水性分离30-31
• 2.2.7 三维荧光光谱测定31-32
• 2.2.8 AC等电点测定32-33
• 第3章 活性炭吸附处理二级出水效能研究33-43
• 3.1 引言33
• 3.2 实验方法33-34
• 3.2.1 AC吸附等温线（Adsorption Isotherm）测定33
• 3.2.2 活性炭吸附动力学（Adsorption Kinetic）测定33-34
• 3.3 活性炭吸附等温线分析34-37
• 3.3.1 AC吸附等温线经典模型34-35
• 3.3.2 活性炭吸附等温线拟合35-37
• 3.3.3 AC粒径和形状对吸附等温线的影响37
• 3.4 活性炭吸附动力学分析37-40
• 3.4.1 AC吸附动力学模型37-38
• 3.4.2 活性炭吸附动力学拟合38-40
• 3.4.3 AC投量和粒径对AC吸附动力学的影响40
• 3.4.4 AC形状对AC吸附动力学的影响40
• 3.5 本章小结40-43
• 第4章 生物活性炭处理二级出水效能研究43-61
• 4.1 引言43
• 4.2 实验材料及装置43-44
• 4.2.1 活性炭和二级出水43
• 4.2.2 实验装置43-44
• 4.3 结果分析与讨论44-58
• 4.3.1 BAC对DOC的去除45-46
• 4.3.2 BAC对UV_(254)和SUVA的去除46-48
• 4.3.3 BAC对TNb的去除48
• 4.3.4 分层取样分析48-51
• 4.3.5 BAC处理对EfOM分子量分布(MWD)的影响51-55
• 4.3.6 BAC处理对EfOM荧光特性的影响55-57
• 4.3.7 反冲洗对BAC效能的影响57-58
• 4.4 本章小结58-61
• 第5章 臭氧化处理二级出水效能研究61-75
• 5.1 引言61
• 5.2 实验装置与方法61-62
• 5.2.1 实验装置61-62
• 5.2.2 臭氧化过程62
• 5.3 结果分析与讨论62-73
• 5.3.1 臭氧化对二级出水综合指标的影响62-63
• 5.3.2 臭氧化对二级出水可生化性的影响63-65
• 5.3.3 臭氧化对EfOM分子量分布的影响65-68
• 5.3.4 臭氧化对EfOM亲疏水性质的影响68-71
• 5.3.5 臭氧化对EfOM荧光色谱图的影响71-73
• 5.4 本章小结73-75
• 第6章 活性炭催化臭氧化处理二级出水效能研究75-91
• 6.1 引言75
• 6.2 实验装置与方法75-76
• 6.2.1 实验装置75-76
• 6.2.2 活性炭催化臭氧化(AC/O_3)过程76
• 6.3 结果分析与讨论76-89
• 6.3.1 AC/O_3对DOC的去除76-78
• 6.3.2 AC/O_3对UV254的去除78-79
• 6.3.3 AC/O_3对EfOM分子量分布的影响79-80
• 6.3.4 AC/O_3对EfOM荧光特性的影响80-82
• 6.3.5 AC投加量对AC/O_3效能的影响82-83
• 6.3.6 AC的利用次数对AC/O_3效能的影响83-84
• 6.3.7 AC粒径对AC/O_3效能的影响84-85
• 6.3.8 初始pH对AC/O_3效能的影响85-89
• 6.4 本章小结89-91
• 第7章 预处理对超滤膜污染的缓解作用91-111
• 7.1 引言91
• 7.2 实验材料与方法91-94
• 7.2.1 超滤膜91
• 7.2.2 实验装置91-92
• 7.2.3 二级出水预处理92-93
• 7.2.4 超滤实验93-94
• 7.3 实验结果分析与讨论94-109
• 7.3.1 超滤对二级出水的处理效果94-95
• 7.3.2 超滤膜通量下降及膜污染的可逆性95-97
• 7.3.3 AC吸附对超滤膜污染的缓解作用97-99
• 7.3.4 BAC对超滤膜污染的缓解作用99-101
• 7.3.5 O_3氧化对超滤膜污染的缓解作用101-103
• 7.3.6 AC/O_3对超滤膜污染的缓解作用103-105
• 7.3.7 AC吸附、臭氧化和AC/O_3缓解超滤膜污染效能比较105-109
• 7.4 本章小结109-111
• 结论111-114
• 建议与展望114-115
• 参考文献115-127
• 攻读学位期间发表的学术论文127
• 已申请的专利127
• 其他成果127-128
• 致谢128

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