糖皮质激素及代谢产物的识别与污水处理厂中的环境行为研究

【摘要】：糖皮质激素是一类重要的类固醇激素,主要用于医疗和兽用促生长剂等,是应用最广泛的类固醇激素类药物。城市污水处理厂是污染物进入环境的重要来源和途径,糖皮质激素物质主要通过人类和动物天然代谢排放,经污水处理厂处理后随出水进入环境,对环境生物造成危害。目前,关于糖皮质激素的环境污染已经开展了一些研究,但是主要集中在5-7种天然和合成糖皮质激素,超过20种应用的化合物尚未开展相关环境研究,受检测方法所限,目前糖皮质激素的环境污染特征还不清楚。因此,本文针对目前商业可购买标准品的68种糖皮质激素化合物,在建立有效环境检测方法的基础上,研究其在水环境中的主要存在种类和含量水平,特别是污水处理过程中的去除行为和效率。本文以糖皮质激素,包括44种原型物质和24种代谢转化产物作为目标化合物,建立了检测复杂环境水体中该类物质的超高效液相色谱质谱联用系统(UPLC-MS/MS)同时分析方法。方法绝对回收率在41%-128%之间,方法检出限在0.01-0.97 ng/L之间。将建立的方法应用到对北京市高碑店污水处理厂各工艺流程的浓度水平及环境行为研究中,共检出32种物质,包括21种代谢产物和11种原型物质,总浓度在0.01-2106ng/L之间,大部分物质检出频率为57%-100%。值得一提的是,本研究首次检出的化合物中有13种以前从未报道过。关于去除情况,除少数几种物质外,其他物质的去除率均在80%-100%之间,总体来说去除效果较好,且大部分物质主要是通过厌氧生物降解得到去除的。另外,有些结合态物质在处理过程中还原成其原型物质,还有些物质发生了酯化反应,生成了稳定且难降解的酯化产物。另外,本研究还对北京市清河的污染状况进行了调查,共检出了20种物质,包括8种代谢产物和12种原型物质,总浓度水平在0.01-557 ng/L之间,可能已经达到了对水体生物产生危害的水平。 【关键词】：糖皮质激素 代谢产物 环境浓度水平 污水处理 UPLC-MS/MS
【学位授予单位】：北京林业大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：X703
【目录】：

• 摘要3-4
• ABSTRACT4-8
• 缩略词列表8-11
• 1 前言11-20
• 1.1 研究背景11-13
• 1.2 糖皮质激素的环境来源及危害13-14
• 1.3 糖皮质激素的环境浓度及行为14-16
• 1.3.1 在地表水体中的浓度水平14
• 1.3.2 在污水处理厂中的存在与去除14-15
• 1.3.3 吸附、降解等环境行为15-16
• 1.4 环境水样中糖皮质激素的分析方法16-18
• 1.4.1 仪器分析方法16-17
• 1.4.2 前处理方法17-18
• 1.5 立题思想及意义18-20
• 2 环境水样中糖皮质激素分析方法的建立20-39
• 2.1 引言20
• 2.2 实验部分20-26
• 2.2.1 试剂、材料与仪器20-22
• 2.2.2 超高效液相色谱条件22
• 2.2.3 质谱条件22-26
• 2.3 结果与讨论26-38
• 2.3.1 质谱参数的确定及优化26-28
• 2.3.2 液相分离条件的选择及优化28-38
• 2.4 本章小结38-39
• 3 环境水样的SPE前处理方法的建立39-51
• 3.1 引言39
• 3.2 实验部分39-41
• 3.2.1 实验仪器、试剂39-41
• 3.3 结果与讨论41-48
• 3.3.1 固相萃取柱的选择41-42
• 3.3.2 上样pH的选择42-44
• 3.3.3 洗脱溶剂的选择44-48
• 3.4 方法验证48-50
• 3.4.1 方法的准确度、精密度48
• 3.4.2 目标物质的检出限、定量限48-50
• 3.5 本章小结50-51
• 4 糖皮质激素在城市污水处理厂中的环境行为研究51-65
• 4.1 引言51
• 4.2 污水处理厂概况51-52
• 4.3 样品采集与分析52
• 4.4 结果与讨论52-64
• 4.4.1 糖皮质激素在工艺流程中的浓度水平52-59
• 4.4.2 糖皮质激素在污水处理过程中的去除、转化等环境行为59-64
• 4.5 本章小结64-65
• 5 糖皮质激素在清河中的污染状况调查65-72
• 5.1 研究地点概况65
• 5.2 样品采集与分析65-66
• 5.3 结果与讨论66-71
• 5.4 本章小结71-72
• 6 结论及建议72-74
• 6.1 结论72-73
• 6.2 建议73-74
• 参考文献74-80
• 个人简介80-81
• 第一导师简介81-82
• 第二导师简介82-83
• 获得成果目录83-84
• 致谢84

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