城市污水处理厂内药品及个人护理品的赋存特征与去除机理

【摘要】：近年来,药物及个人护理品(Pharmaceuticals and Personal Care Products, PPCPs)作为一类新兴的环境污染物,在多种环境介质中被频繁检出,以及对人体健康及生态环境具有一定的风险,引起了人们的广泛关注。我国对新兴污染物的研究正在逐渐兴起,现阶段缺乏PPCPs类污染物的排放标准及质量控制标准。污水处理厂是PPCPs类污染物进入环境的主要点源,同时也是去除这类污染物的重要途径。我国现有关于PPCPs类污染物的研究,大多集中在污水处理厂内PPCPs的赋存调研,物质对象上多关注于抗生素类PPCPs,而具体到实验室机理解析甚少。 本研究利用GC/MS和HPLC等高效分析检测手段,以多类别PPCPs为研究对象,揭示了PPCPs在城市污水处理厂中的存在特征与环境风险,并深入探究活性污泥对典型PPCPs的去除规律与机理。 通过为期三年的不间断跟踪监测,摸清了11种目标PPCPs在广东地区三家污水处理厂内的存在特征与环境风险。结果表明：目标PPCPs在城市污水处理厂内的检出率很高,浓度水平低于国外报道的浓度水平,与国内其他报道相近。生活污水是PPCPs的主要污染源。PPCPs的进水浓度主要与PPCPs的人为使用量及旱雨季相关。而其他各工艺段及出水中PPCPs的浓度变化一定程度上受限于进水浓度,而决定因素是各污水处理工艺段的去除效果。目标PPCPs的最大浓度值多出现在1月,最小浓度值多出现在7月。生物处理工艺对目标PPCPs的去除起主要的作用,厌氧池和好氧池是对城市污水处理厂内PPCPs总去除率贡献最大的污水处理单元,缺氧池内目标PPCPs的去除率多出现负值。风险评价表明,城市污水处理厂STP1出水中双氯芬酸对水生生物有高风险,水杨酸和甲芬那酸对水生生物有中等风险；城市污水处理厂STP3出水中氯贝酸和双氯芬酸对水生生物有中等风险；三氯生在三家污水处理厂中的出水浓度均对水生生物有高风险。 在活性污泥去除典型PPCPs的烧杯实验中,活性污泥对罗红霉素有显著的吸附作用,对苯扎贝特及萘普生有较强的生物降解作用。废水中的高浓度药品会对活性污泥系统产生急性毒性,罗红霉素致活性污泥急性毒性浓度值高于布洛芬。活性污泥降解萘普生和苯扎贝特的过程可以用伪一级动力学来进行描述,吸附过程可以用伪二级动力学方程描述。降解及吸附速率常数均与底物初始浓度存在一定的负线性相关性,活性污泥吸附目标污染物是目标物的疏水性及目标物与活性污泥间的静电反应共同起作用的结果,该吸附过程适用于Freundlich吸附等温线。活性污泥中萘普生解吸作用不明显,因此,剩余污泥的处理与处置过程中,萘普生不易造成环境的二次污染。 利用454高通量测序技术,了解了活性污泥系统中微生物群落结构与系统除污(目标PPCPs类污染物萘普生和常规污染物C/N/P)性能的耦合关系,降解萘普生的优势菌群主要集中在变形菌门的p变形菌纲。不同pH进水条件下,驯化后系统中形成的微生物菌落结构存在很大差异。酸性条件下形成的微生物群落能够更好地去除萘普生,但是系统的稳定性差,中性条件下驯化后系统中微生物的多样性程度较高,群落结构复杂,系统的抵抗力、稳定性较强,对于高浓度单一含萘普生的废水呈现较好的去除效果。 【关键词】：药物和个人护理品 污水处理 活性污泥 去除 动力学 微生物
【学位授予单位】：湖南大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2014
【分类号】：X703
【目录】：

• 摘要5-7
• Abstract7-9
• 目录9-12
• 插图索引12-14
• 附表索引14-15
• 中英文对照和縮略词表15-18
• 第1章 绪论18-37
• 1.1 药物及个人护理品18-28
• 1.1.1 概念和范围18-20
• 1.1.2 生产及使用20-21
• 1.1.3 检测手段21-24
• 1.1.4 来源和归趋24
• 1.1.5 危害24-28
• 1.2 药物及个人护理品的研究进展28-31
• 1.2.1 清单调研28-30
• 1.2.2 控制技术30-31
• 1.3 城市污水处理厂中的PPCPs31-36
• 1.3.1 存在水平及去除效果31-32
• 1.3.2 去除途径32-33
• 1.3.3 影响因素33-36
• 1.4 研究背景和内容36-37
• 第2章 PPCPs在城市污水处理厂内的赋存特征37-60
• 2.1 试剂耗材及仪器设备37-38
• 2.1.1 试剂耗材37-38
• 2.1.2 仪器设备38
• 2.2 样品采集及分析方法38-45
• 2.2.1 样品采集38-40
• 2.2.2 PPCPs类样品前处理与分析40-42
• 2.2.3 质量控制与质量保证42-44
• 2.2.4 STPs中的常规指标分析44-45
• 2.3 STP1内药品类PPCPs的存在特征45-53
• 2.3.1 总体检出水平45-47
• 2.3.2 各污水处理单元内药品浓度的时间变化规律47-53
• 2.4 STP3内药品类PPCPs的存在特征53-57
• 2.4.1 总体检出水平53-55
• 2.4.2 各污水处理单元内药品浓度的时间变化规律55-57
• 2.5 三家STPs内三氯生的存在特征57-60
• 第3章 城市污水处理厂中PPCPs的去除效果及风险评价60-70
• 3.1 STP内PPCPs的去除效果60-63
• 3.1.1 STP1对目标PPCPs的总去除率60-62
• 3.1.2 STP3对目标PPCPs的总去除率62-63
• 3.2 各污水处理单元对PPCPs去除效果63-66
• 3.2.1 STP164-65
• 3.2.2 STP365-66
• 3.3 风险评价66-70
• 第4章 活性污泥对典型PPCPs去除的研究70-79
• 4.1 材料与方法70-72
• 4.1.1 实验材料70-71
• 4.1.2 实验方法71
• 4.1.3 分析方法71-72
• 4.2 结果与讨论72-78
• 4.2.1 四种药品对活性污泥系统的影响72-74
• 4.2.2 活性污泥对四种药品的去除效果74-76
• 4.2.3 吸附和生物降解76-78
• 4.2.4 高浓度药品废水对活性污泥的毒性研究78
• 4.3 本章结论78-79
• 第5章 活性污泥去除典型PPCPs的动力学分析79-99
• 5.1 试验材料与试验方法79-82
• 5.1.1 实验材料79
• 5.1.2 实验方法79-81
• 5.1.3 分析方法81-82
• 5.2 结果与讨论82-98
• 5.2.1 吸附与降解82-84
• 5.2.2 降解动力学84-88
• 5.2.3 吸附动力学88-89
• 5.2.4 吸附等温线89-93
• 5.2.5 解吸93-95
• 5.2.6 影响因素分析95-98
• 5.3 本章结论98-99
• 第6章 去除典型PPCPs过程中微生物群落分析99-115
• 6.1 材料与方法99-102
• 6.1.1 实验耗材99-100
• 6.1.2 实验装置100
• 6.1.3 样品采集100-101
• 6.1.4 分析方法101-102
• 6.2 结果与讨论102-114
• 6.2.1 生物信息数据的合理性102-105
• 6.2.2 两系统中细菌菌群结构分析105-108
• 6.2.3 两系统长期运行中各参数的变化108-111
• 6.2.4 两系统长期运行中萘普生的去除效果111-114
• 6.3 本章结论114-115
• 第7章 结论及展望115-117
• 7.1 结论115-116
• 7.2 展望116-117
• 参考文献117-130
• 致谢130-131
• 附录A 攻读学位期间发表论文目录131-132
• 附录B 攻读学位期间参与的科研项目132-133
• 附录C 攻读学位期间获奖情况133

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