置换结合降压法开采天然气水合物的实验研究

【摘要】：随着现代社会的快速发展,人类对能源的需求量与日俱增,能源的可持续供给日益成为各个国家的重要战略问题,天然气水合物作为21世纪重要的后续能源,在世界范围内受到了广泛的重视。据不完全统计,目前全球天然气水合物中的有机碳储量相当于所有已探明化石燃料的两倍,如何对其进行更高效的开采,各国都在加快自己的探索步伐。二氧化碳的减排是国际环境保护的重要议题之一,与全球气候变化密切相关,人们正在尝试以水合物的形式把二氧化碳封存于海底。在对二氧化碳置换开采天然气水合物在热力学及动力学的可行性、置换反应的制约因素、置换率和置换速率的实验和模拟研究、以及置换机理的综述的基础上,本文设计了一套高压低温实验平台,模拟了地质层中的多孔介质,原位生成甲烷水合物,围绕影响置换反应的主要因素：水合物的饱和度、温度、压力、二氧化碳的相态对置换率的影响,研究了置换反应的特性,本文将二氧化碳相态变化、温度、压力因素与相平衡图相结合,系统地讨论了反应的特性；在此基础上,本文结合Avrami模型和收缩核模型,拟合了置换反应的过程,发现反应可以分为表面置换阶段和内部置换阶段,而制约置换反应的主要因素是内部置换阶段中二氧化碳分子的扩散阻力,结合实验结果分析了不同工况条件下的详细置换反应过程；基于已进行的置换反应特性和机理的研究,针对传统的置换方法置换速率和效率较低的现状,我们提出了一种结合降压过程的新型开采方法,本方法旨在反应的第二阶段中使部分水合物分解,为二氧化碳的扩散提供通道,文中详细设计了该方法的操作步骤,并通过实验研究对比了不含降压过程的置换率,得到该方法可以有效的提升置换速率和置换率的结论,为强化二氧化碳置换法提供了一个新的思路。另外,本文做了相当数量的置换反应基础实验,充实了置换法开采天然气水合物的研究的基础数据。本文研究发现,相平衡图中区域A(液相二氧化碳)和区域C(甲烷水合物不稳定区)比区域B(气相二氧化碳及水合物稳定区)更加有效。温度位于冰点以下时将会制约置换过程,影响置换反应的主要因素有两个：一是水合物的表面积即反应面积,另一个是二氧化碳的扩散能力。区域A中较高的饱和度和较高压力有利于置换反应的进行,区域C中较低的压力较低的饱和度有利于置换反应的进行。区域B中,置换率随饱和度先上升后下降,随温度上升而增大,冰点以下时温度效应并不明显。本文比较了三个区域的反应温度压力信号讨论置换机理,研究发现,置换过程分为两个阶段,第一阶段为表面反应阶段,速率较快能够和Avrami模型很好的拟合;第二个阶段,由于二氧化碳扩散受制约,反应速率较慢,能够和收缩核模型很好的拟合。对比结合法与单纯的置换法的实验结果,发现结合法能够有效的提升置换率,降压过程能够使部分的甲烷水合物分解,为二氧化碳向水合物内部扩散提供通道。 【关键词】：置换法 降压法 反应机理
【学位授予单位】：大连理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：TE37
【目录】：

• 摘要4-6
• Abstract6-10
• 1 绪论10-22
• 1.1 引言10
• 1.2 天然气水合物介绍10-15
• 1.2.0 水合物的研究发展史10-11
• 1.2.1 天然气水合物资源分布11-15
• 1.2.2 水合物的相关应用15
• 1.3 天然气水合物的试开采案例15-17
• 1.4 氧化碳排放与封存17-18
• 1.5 本文研究内容与体系结构图18-22
• 2 实验系统设计22-33
• 2.1 前言22-24
• 2.2 置换开采研究现状24-30
• 2.2.1 置换率和置换速率研究现状24-28
• 2.2.2 置换机理的研究现状28-30
• 2.3 试验系统设计30-32
• 2.3.1 高压低温闷罐置换试验系统图30-31
• 2.3.2 实验器材材料统计31-32
• 2.4 本章小结32-33
• 3 置换特性的实验研究33-43
• 3.1 置换特性实验流程的开发33
• 3.2 置换率及饱和度计算方法33-35
• 3.3 不同饱和度的水合物在不同区域的置换特性35-38
• 3.3.1 不同区域下参与反应的各相特性35-36
• 3.3.2 不同区域下甲烷水合物饱和度及各相特性对置换率的影响36-38
• 3.4 同一饱和度的多孔介质不同温压条件下的置换特性38-42
• 3.4.1 温度压力工况点介绍38-39
• 3.4.2 温度和压力分别对置换率的影响39-42
• 3.5 本章小结42-43
• 4 置换机理的研究43-52
• 4.1 置换机理实验步骤的开发43-44
• 4.2 置换率的计算方法44-45
• 4.3 成核扩散模型对置换过程的拟合45-51
• 4.3.1 Avrami模型与shrinking core模型介绍45-47
• 4.3.2 不同区域下置换详细过程及制约因素解析47-51
• 4.4 本章小结51-52
• 5 新型开采方法置换结合降压法研究52-59
• 5.1 结合降压法实验步骤的开发52-53
• 5.2 结合降压法与无降压置换法置换率的对比53-58
• 5.3 本章小结58-59
• 结论59-60
• 参考文献60-63
• 附录A 公式符号意义及单位63-64
• 攻读硕士学位期间发表学术论文情况64-65
• 致谢65-66

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