天然气中C1-C4的吸附平衡研究

【摘要】：天然气中各种烷烃的分离可以给下游化工产品提供大量的原料，有关吸附法切割分离天然气中的各烃类组分的研究报道较少，天然气的来源不同，其中烷烃的含量也就不同，因此吸附剂对各组分的吸附容量也会有所不同。不同温度和压力下各组分的吸附平衡数据是工业化设计所必需的，而直接测定多组分吸附平衡数据是非常繁琐和耗时的。目前，常用的方法是测定不同吸附剂对混合气中的单一组分的吸附等温线，根据单组分的吸附平衡数据采用适宜的计算模型来预测多组分吸附平衡时各组分的吸附量。 采用静态容积法测定了不同温度（283、293、303和313K）下单组分气体甲烷、乙烷、丙烷和丁烷分别在四种吸附剂（Kit-6、CMK-3、Jx-104和HY-H型硅胶）上的吸附等温线，测定压力范围为甲烷0-3.0MPa，乙烷和丙烷0-0.3MPa，丁烷0-0.08MPa。选择了Langmuir方程、Langmuir-Freundlich方程（L-F）和空位溶液理论（VSMT）的单组分吸附等温线方程对测得的单组分吸附平衡数据进行拟合，得到各方程的拟合参数，为吸附分离的工业化设计提供数据参考。其中L-F方程和空位溶液理论都有较好的拟合效果，拟合的精度比较高。 捕集法测定了四种吸附剂在303K时对四元混合气体（CH4-C2H6-C3H8-C4H10）的吸附平衡数据，最高吸附总压力为3MPa，并计算了对CH4/C2H6，C2H6/C3H8和C3H8/C4H10分离体系的吸附分离系数。结果表明，各分离体系的分离系数随吸附压力的增大而逐渐减小，在系统总压力大于1.0MPa时，逐渐趋于平缓。四种吸附剂对CH4/C2H6的吸附分离系数由高到低顺序为Jx-104CMK-3HY-H型硅胶Kit-6，C3H8/C4H10分离体系的吸附分离系数从大到小的顺序依次为Kit-6HY-H型硅胶CMK-3Jx-104，C2H6/C3H8体系中的吸附分离系数的顺序与C2H6/C3H8基本一致，不同的是该体系中CMK-3与活性炭Jx-104的分离系数基本相同。此外，还测定了Kit-6在不同温度下的吸附平衡数据，结果表明温度对分离系数无明显的影响。 【关键词】：天然气 多组分吸附 吸附等温线 拟合
【学位授予单位】：天津大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2014
【分类号】：TE646;O647.31
【目录】：

• 摘要3-4
• ABSTRACT4-7
• 第一章 文献综述7-27
• 1.1 前言7
• 1.2 天然气中的轻烃组分及其应用7-9
• 1.2.1 甲烷7-8
• 1.2.2 乙烷8
• 1.2.3 丙烷8-9
• 1.2.4 丁烷9
• 1.3 天然气组分分离9-12
• 1.3.1 深冷分离10
• 1.3.2 油吸收法10-11
• 1.3.3 膜分离法11
• 1.3.4 吸附法分离11-12
• 1.4 气体吸附分离技术12-21
• 1.4.1 吸附分离原理12-13
• 1.4.2 吸附分离过程分类13-15
• 1.4.2.1 变温吸附（TSA）13-14
• 1.4.2.2 变压吸附（PSA）14-15
• 1.4.3 吸附材料15-19
• 1.4.3.1 活性炭16-17
• 1.4.3.2 分子筛17-18
• 1.4.3.3 硅胶和活性氧化铝18-19
• 1.4.4 吸附等温线19-21
• 1.5 多组分气体吸附平衡研究进展21-26
• 1.5.1 多组分气体吸附平衡试验测定方法21-23
• 1.5.2 多组分吸附理论的发展23-26
• 1.5.2.1 扩展的 Langmuir 方程式（E-L）23-24
• 1.5.2.2 扩展的 Langmuir-Freundlich 方程（LRC）24-25
• 1.5.2.3 空位溶液理论（VSMT）25-26
• 1.6 本论文的研究工作26-27
• 第二章 实验部分27-37
• 2.1 实验仪器及材料27-28
• 2.1.1 实验仪器27
• 2.1.2 实验材料27-28
• 2.2 材料制备28-29
• 2.2.1 CMK-3 的合成28-29
• 2.2.2 Kit-6 的合成29
• 2.3 材料表征29-34
• 2.3.1 实验装置29-30
• 2.3.2 吸附剂准备30
• 2.3.3 吸附槽自由空间体积测定30-31
• 2.3.4 氮气吸附平衡测定31-32
• 2.3.5 吸附量计算32-33
• 2.3.6 比表面积与孔径分布计算33-34
• 2.4 单组分气体吸附等温线的测定34
• 2.5 多组分气体吸附平衡测定34-37
• 2.5.1 实验装置34-35
• 2.5.2 实验过程35-36
• 2.5.3 吸附量的计算36-37
• 第三章 单组分吸附平衡研究37-58
• 3.1 材料表征37-39
• 3.2 单组分气体吸附等温线39-43
• 3.3 单组分吸附平衡数据的拟合43-58
• 3.3.1 Langmuir 方程和 L-F 方程43-50
• 3.3.2 空位溶液理论50-58
• 第四章 多组分气体吸附平衡测定58-71
• 4.1 多组分气体穿透曲线58-68
• 4.2 吸附分离性能68-71
• 第五章 结论71-72
• 参考文献72-77
• 发表论文情况说明77-78
• 致谢78

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