天然气非催化部分氧化过程研究及系统分析

【摘要】：本文以天然气非催化部分氧化制合成气过程为背景,通过热模实验、数值计算和反应器网络模拟等方法考察了操作参数对天然气转化过程的影响；比较了不同天然气间接转化制氢工艺系统的(火用)效率和(火用)分布。主要内容如下：1.设计并搭建了天然气非催化部分氧化热模实验平台,确定了惰性气氛下三通道喷嘴的适宜点火条件,考察了O2/CH4比、水蒸气和CO2量、转化炉负荷等操作参数对合成气组成的影响；在外加热管式炉上进一步分析了CH4-C02和CH4-水蒸气的反应过程。结果表明,在本实验范围内,当02/CH4比(标准体积比)为0.90时,有效气(H2+CO)含量最大；在转化炉进口加入CO2或水蒸气可调整合成气H2/CO比,但水蒸气的调节作用不及C02显著。2.建立了天然气非催化部分氧化转化炉的数值计算模型,对湍流与化学反应耦合过程,分别采用PDF模型(基于化学平衡)和EDC模型(基于详细反应动力学)进行了比较。结果表明,PDF模型对燃烧区火焰结构还原有一定偏差,过高预计了出口合成气CH4转化率；EDC模型能准确描述转化炉内火焰推举现象,描述了温度和气体组分沿轴线距离的分布变化,出口合成气组成与工业运行数据吻合良好。采用EDC模型考察了操作压力、氧气/天然气比和水蒸气/天然气比对转化过程的影响。3.基于炉内流场结构,建立了结合详细反应动力学的反应器网络模型。比较了氧气/天然气比、操作压力和停留时间变化时平衡模型与反应器网络模型的结果,相比于化学平衡模型,反应器网络模型结果与工业运行数据吻合更好。采用反应器网络模型考察了水蒸气和CO2量、预热温度和天然气组成等因素对转化过程的影响,并结合该模型分析了非催化部分氧化过程多元重整的可行性。4.建立了不同间接转化工艺制氢工艺系统模拟流程,基于吉布斯自由能最小化原则,使用Natural gas-02-Steam热力学三元相图考察了天然气转化炉进口组成与重整和热回收单元CH4转化率、有效气浓度和(火用)效率的关系,比较了不同工艺系统的整体(火用)效率和(火用)分布。结果表明,在进入转化炉的原料中,水蒸气含量过高不利于提升天然气转化系统的(火用)效率；以三元相图(火用)效率最高操作点建立天然气制氢系统整体(火用)效率最高(EF=79.28%),非催化部分氧化工艺次之(ηEF=79.23%)；换热式蒸汽转化耦合非催化部分氧化工艺(ηEF=76.80%,ηH2=70.41%)和换热式蒸汽转化工艺(ηEF=76.31%, ηH2=70.18%)的氢(火用)效率高于其他工艺。 【关键词】：天然气 非催化部分氧化 热模实验 数值模拟 反应动力学模型 (火用)效率分析
【学位授予单位】：华东理工大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TE665.3
【目录】：

• 摘要5-6
• Abstract6-11
• 主要符号说明11-13
• 第1章 绪论13-16
• 1.1 研究背景13-14
• 1.2 研究内容14-15
• 1.3 创新点15-16
• 第2章 文献综述16-33
• 2.1 天然气制合成气工艺16-19
• 2.1.1 蒸汽转化16
• 2.1.2 非催化部分氧化16-17
• 2.1.3 自热重整工艺17
• 2.1.4 催化部分氧化17
• 2.1.5 二氧化碳重整17-18
• 2.1.6 多元重整18-19
• 2.2 天然气非催化部分氧化模拟研究方法19-25
• 2.2.1 理想反应器模型20
• 2.2.2 CFD数值模拟20-24
• 2.2.3 反应器网络模型24-25
• 2.3 天然气非催化部分氧化实验研究方法25-26
• 2.4 天然气非催化部分氧化研究进展26-27
• 2.4.1 反应时间26-27
• 2.4.2 氧气/甲烷比27
• 2.4.3 操作压力27
• 2.4.4 气体预热温度27
• 2.4.5 水蒸气量27
• 2.5 天然气非催化部分氧化动力学研究27-30
• 2.5.1 反应动力学介绍27-28
• 2.5.2 甲烷燃烧反应的动力学研究28
• 2.5.3 转化炉内后火焰区的反应动力学研究28-30
• 2.6 天然气制合成气工艺系统优化研究30-32
• 2.7 本章小结32-33
• 第3章 非催化部分氧化制合成气热模实验33-56
• 3.1 热模实验平台33-39
• 3.1.1 实验装置33-35
• 3.1.2 蒸汽发生器35-36
• 3.1.3 在线检测和控制系统36
• 3.1.4 实验喷嘴36-38
• 3.1.5 实验操作规程38-39
• 3.2 甲烷非催化部分氧化热模实验39-43
• 3.2.1 烘炉升温实验39-40
• 3.2.2 实验结果与讨论40-43
• 3.3 二氧化碳或水蒸气对甲烷非催化部分氧化过程的影响43-55
• 3.3.1 二氧化碳或水蒸气对转化过程的影响43-47
• 3.3.2 甲烷与水蒸气或二氧化碳反应过程分析47-55
• 3.4 本章小结55-56
• 第4章 天然气非催化部分氧化转化炉数值模拟56-74
• 4.1 转化炉结构及喷嘴56-58
• 4.2 转化炉内主要反应58
• 4.3 模型求解与设置58-62
• 4.3.1 气相湍流模型59
• 4.3.2 反应动力学59-60
• 4.3.3 湍流和反应耦合模型60-62
• 4.3.4 辐射模型62
• 4.3.5 壁面热损失条件62
• 4.4 模型验证与分析62-68
• 4.4.1 EDC模型和PDF模型结果比较62-65
• 4.4.2 炉内流动与反应特征65-68
• 4.5 操作参数影响68-72
• 4.5.1 操作压力的影响68-70
• 4.5.2 氧气/天然气比的影响70-71
• 4.5.3 水蒸气/天然气比的影响71-72
• 4.6 本章小结72-74
• 第5章 天然气非催化部分氧化转化炉反应器网络模拟74-91
• 5.1 模型介绍74-76
• 5.1.1 平衡模型74
• 5.1.2 反应器网络模型74-76
• 5.2 模型验证76-77
• 5.3 平衡模型和反应器网络模型差异分析77-81
• 5.3.1 氧气/天然气比影响77-78
• 5.3.2 压力和停留时间的影响78-81
• 5.4 操作参数对转化结果影响81-86
• 5.4.1 水蒸气流量的影响81-82
• 5.4.2 二氧化碳流量的影响82-83
• 5.4.3 天然气N_2含量的影响83-85
• 5.4.4 气体预热温度的影响85-86
• 5.5 多元重整过程分析86-89
• 5.6 本章小节89-91
• 第6章 天然气间接转化制氢工艺系统(火用)效率分析91-108
• 6.1 工艺流程介绍91-95
• 6.1.1 基本天然气转化工艺92-94
• 6.1.2 蒸汽转化的改进工艺94-95
• 6.2 三元相图分析95-100
• 6.2.1 甲烷转化率、有效气浓度三元相图分析95-97
• 6.2.2 (火用)效率三元相图分析97-100
• 6.3 天然气制氢工艺全流程(火用)分析100-106
• 6.3.1 天然气制氢工艺全流程的关键信息100-104
• 6.3.2 工艺过程(火用)效率分析104-106
• 6.4 本章小结106-108
• 第7章 全文总结与展望108-111
• 7.1 总结108-109
• 7.2 展望109-111
• 参考文献111-124
• 致谢124-125
• 博士在读期间发表文章和专利125

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