天然气稳定碳同位素反应动力学研究——关于干燥、开放热解实验中的思考

【摘要】：在开放、变温热解实验中,对三个碳酸盐岩样品进行了在线特定化合物C/~(12) 稳定同位素分析,其中三个样品分别取自德国西北(石炭系Westphalian煤岩,I_H=286 mgHC/gTOC,R_o=0.72％)、西西伯利亚(白垩系Cenomanian页岩,I_H=192mgHC/gTOC,R_o=0.36％)和马来西亚(三叠系Miocene煤岩,I_H=190mgHC/gTOC,R_o=0.36％)。主要研究对象为甲烷、乙烷和丙烷+丙烯,测得的热解产物碳同位素值分布在热成因天然气范围内(—20‰～—40‰)。热解产物表现出随着热模拟温度升高,一般富集~(13)C,然而,甲烷碳同位素在某些温度段表现出倒转现象。在实验数据分析基础上,利用平行一级反应和Arrhenius温度方程得出反应动力学参数,将Westphalian煤岩得到的动力学参数应用到地热演化史中建立德国西北盆地气藏中天然气生成与聚集过程中组份和同位素组成变化模型。热模拟甲烷计算获得的碳同位素值表现出与德国西北天然气田的碳同位素特征一致。同位素反应动力学结合区域热演化史能有效地解释在天然气聚集过程中同位素组成变化特征。研究结果表明,虽然热解实验与地质条件有着本质区别,但开放、变温热解实验能提供一些有意义的同位素反应动力学参数,这些参数能满意地描述在地质系统中天然气生成过程中的同位素效应。在盆地建模中,应用这些 【关键词】： 反应动力学 稳定碳同位素 热解 模型 同位素分馏 活化能
【分类号】：P618.13
【正文快照】： O前言 大部分天然气是沉积有机质热解生成的这一观点已广为接受,然而,由于干酪根结构的复杂性,使其很难清楚地解释降解生烃中的反应过程.在开放体系岩石热解实验中,气态产物的生成是不容质疑的。常用化学反应动力学方法来描述天然气生成动力学过程。以前的工作主要集中在煤型

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