有序Cr_2O_3纳米棒的合成及其在1,1,1-三氟-2-氯乙烷气相氟化反应中性能的研究

【摘要】：有序Cr_2O_3纳米棒是一种非常重要的纳米材料,近年来广泛应用于催化剂、锂离子电池材料和敏感元器件等领域。与常规Cr_2O_3纳米粒子相比,有序Cr_2O_3纳米棒因其独特的结构、规整的暴露晶面以及介孔限域效应产生的晶格畸变使晶胞内应力增大等特性,在1,1,1-三氟-2-氯乙烷(HCFC-133a)气相氟化合成1,1,1,2-四氟乙烷(HFC-134a)反应中表现出更优良的催化性能。本文以二维有序介孔分子筛SBA-15为模板剂,Cr(NO_3)_3·9H_2O为铬源,采用超声辅助[1]下的真空浸渍法[2]制备了有序Cr_2O_3纳米棒,并对其进行表征和催化性能的考察。FEM图观察到Cr_2O_3纳米棒的微观结构,是一组通过纳米桥连接的有序纳米棒。经测量得到该纳米棒的直径约为8 nm,略小于SBA-15模板剂的孔径(9 nn),这是由于孔道的不完全填充以及焙烧过程中Cr_2O_3的收缩所造成。对比Cr_2O_3纳米棒和Cr_2O_3纳米粒子的FEM图可以发现,Cr_2O_3纳米棒较好地反向复制了SBA-15模板剂的介孔结构,且结构高度有序,而Cr_2O_3纳米粒子则分布较为无序。从广角XRD图可以看出,两种催化剂中均出现归属于晶相Cr_2O_3的特征衍射峰,但从小角XRD图中仅观察到Cr_2O_3纳米棒在2θ=1°处存在较强的衍射峰,表明该催化剂中存在介孔结构,而Cr_2O_3纳米粒子则没有出现介孔结构的衍射峰。比较Cr_2O_3纳米棒和Cr_2O_3纳米粒子催化氟化HFC-133a的性能发现,Cr_2O_3纳米棒催化氟化HFC-133a的活性明显高于Cr_2O_3纳米粒子:Cr_2O_3纳米棒上HCFC-133a的转化率约稳定在24%,最高达到26.9%,而Cr_2O_3纳米粒子上HCFC-133a的转化率最高仅为18.5%。说明在HCFC-133a气相氟化合成HFC-134a反应中,相比于Cr_2O_3纳米粒子,Cr_2O_3纳米棒具有更高的催化活性,这可能与有序Cr_2O_3纳米棒中规整的暴露晶面以及晶胞内应力的存在有关。 【作者单位】：浙江师范大学物理化学研究所,浙江省固体表面反应化学重点实验室
【关键词】：SBA-模板剂 Cr_O_纳米棒 气相氟化
【基金】：国家自然科学基金(21373186)资助项目
【分类号】：O643.36;TB383.1
【正文快照】： 有序Cr_2O_3纳米棒的合成及其在1,1,1-三氟-2-氯乙烷气相氟化反应中性能的研究@张文霞$浙江师范大学物理化学研究所,浙江省固体表面反应化学重点实验室!浙江金华321004 @王月娟$浙江师范大学物理化学研究所,浙江省固体表面反应化学重点实验室!浙江金华321004 @罗孟飞$浙江

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