聚3-己基噻吩：碳微球复合膜的制备及光伏性能

【摘要】：由于传统能源的逐渐枯竭和一次能源燃烧引起的环境污染,迫切需要开发新的可再生能源。太阳能作为一种新型清洁可再生能源,无疑是具有开发前景的。有机光伏电池的出现,提供了一种收集并利用太阳能的技术,是新型低成本、低碳电力的首选。基于共轭聚合物电子给体和碳材料电子受体的聚合物太阳能电池已经引起了广泛的关注。富勒烯、碳纳米管和石墨烯的碳膜材料最近在太阳能电池方面已经取得了突破性进展,但电池的光电转化效率依然很低,成本较高。作为富勒烯类的一种碳材料,碳微球(CMSs)由于其制作工艺简单、成本低,具有优异的物化性能而成为一种潜在的聚合物太阳能电池受体材料。但由于其在水或有机溶剂中不溶、难分散等特点,导致未能充分发挥其优异的性能,很大程度地限制了其应用范围。所以,选择经表面修饰的CMSs为受体材料,常用的共轭聚合物聚-3己基噻吩(P3HT)为给体材料,合成以P3HT:CMSs为活性层的本体异质结型聚合物太阳能电池,旨在进一步降低成本、提高效率。 本文首先借助于双层CMSs表面性质的理论研究,考察CMSs能级结构和光电性能的关系。然后以P3HT:CMSs本体异质结复合膜的制备为目的,选用CVD法制备的原始CMSs为原料,用混酸(浓硝酸／浓硫酸体积比为3：1)对CMSs进行氧化制备氧化CMSs (O-CMSs),进而选用1,6-己二胺(HDA)和十二胺(DDA)对O-CMSs胺化改性,制备HDA胺化CMSs (Al-CMSs)和DDA胺化CMSs (A2-CMSs),通过考察N,N-二甲基甲酰胺(DCC)的用量、反应时间和反应温度对反应产物的影响,优化工艺参数,进一步提高CMSs的分散性和能级匹配性；并制备P3HT:O-CMSs、P3HT:Al-CMSs和P3HT:A2-CMSs的复合薄膜,考察其光学性能,在此过程中,讨论了共混比例、旋涂转速、旋涂浓度和退火等因素对薄膜的影响。最后选用优化条件下的薄膜作为聚合物电池的光敏活性层,探索其光伏性能。最终优选一种与P3HT能级匹配、电池性能良好的聚合物太阳能电池受体材料。结果如下： 1.以双层CMSs (结构为C60@C240)为例,利用密度泛函理论(DFT)计算了不同数量的羧基与C60@C240表面接枝后结构、带隙变化规律以及相应的前线分子轨道图。发现接枝有机官能团,可以改善体系的表面化学性质,不同的成键性质决定了体系中能级、带隙和相应的光学性质。 2.对于0.3g O-CMSs,当DCC为0.3g、反应时间36h、反应温度110℃制备得到形貌规整Al-CMSs;对于0.2g O-CMSs,当DCC为0.4g、反应时间24h、反应温度70℃制备得到形貌规整A2-CMSs;对CMSs的氧化、HAD胺化和DDA胺化三种修饰均能改善CMSs在氯仿中的分散性和能级结构,CMSs (O-CMSs, Al-CMSs和A2-CMSs)的电化学循环伏安(CV)分析证实其与P3HT能级匹配,可作为电池受体材料,LUMO能级顺序为：A2-CMSsAl-CMSsO-CMSs。LUMO能级的提高,有利于提高电池开路电压(Voc),最终改善电池的光伏性能。 3.修饰后的CMSs (O-CMSs、Al-CMSs、A2-CMSs)与P3HT共混溶液体积比为1:1、CMSs悬浮浓度和P3HT的浓度都为30mg/mL、转速为2500rpm时,旋涂制备的三种P3HT:CMSs (P3HT:O-CMSs、P3HT:Al-CMSs、 P3HT:A2-CMSs)复合膜表面平整、缺陷较少,在可见光区光谱吸收与太阳光谱匹配性强,荧光猝灭现象明显,激子分离率高；对三种异质结复合膜的退火处理,均提高了P3HT的有序性和复合膜的结晶性,最终提高电池的光伏性能。基于退火处理的三种复合膜电池性能顺序为：P3HT:A2-CMSs P3HT:Al-CMSs P3HT:O-CMSs。 A2-CMSs可以作为一种优选的、与P3HT能级匹配聚合物电池受体材料。 【关键词】：碳微球 聚-3己基噻吩 复合膜 退火 聚合物太阳能电池
【学位授予单位】：太原理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2013
【分类号】：TB383.2
【目录】：

• 摘要3-6
• ABSTRACT6-12
• 第一章 文献综述12-32
• 1.1 太阳能电池的发展历程12-15
• 1.2 聚合物太阳能电池的工作原理15-17
• 1.3 聚合物太阳能电池的活性层材料17-24
• 1.3.1 给体材料18-21
• 1.3.2 受体材料21-24
• 1.4 碳材料在聚合物太阳能电池中的应用24-26
• 1.4.1 C_(60)及其衍生物在聚合物太阳能电池中的应用24-25
• 1.4.2 石墨烯在聚合物太阳能电池中的应用25
• 1.4.3 碳纳米管在聚合物太阳能电池中的应用25-26
• 1.5 碳微球26-29
• 1.5.1 碳微球的修饰27
• 1.5.2 碳微球的应用27-29
• 1.6 研究目的及内容29-32
• 1.6.1 研究目的29
• 1.6.2 研究内容29-32
• 第二章 实验部分32-42
• 2.1 P3HT：O-CMSs复合膜的制备及光伏性能32-34
• 2.1.1 实验原料32-33
• 2.1.2 计算软件和实验仪器33
• 2.1.3 实验步骤33-34
• 2.2 P3HT：A1-CMSs复合膜的制备及光伏性能34-36
• 2.2.1 实验原料34-35
• 2.2.2 实验仪器35
• 2.2.3 实验步骤35-36
• 2.3 P3HT：A2-CMSs复合膜的制备及光伏性能36-37
• 2.3.1 实验原料36
• 2.3.2 实验仪器36-37
• 2.3.3 实验步骤37
• 2.4 分析方法及表征37-42
• 2.4.1 场发射扫描电子显微分析37
• 2.4.2 原子力显微分析37-38
• 2.4.3 热重分析38
• 2.4.4 傅里叶红外光谱分析38
• 2.4.5 X射线衍射分析38-39
• 2.4.6 紫外可见吸收光谱分析39
• 2.4.7 光致发光分析39
• 2.4.8 电化学循环伏安分析39-40
• 2.4.9 电池的伏安特性分析40-42
• 第三章 P3HT：O-CMSS复合膜的制备及光伏性能42-58
• 3.1 理论计算CMSs表面性质、能级结构和光电性能的关系42-45
• 3.2 O-CMSs受体可行性分析45-46
• 3.3 P3HT：O-CMSs复合膜的制备46-53
• 3.3.1 共混体积比对P3HT：O-CMSs复合膜的影响46-48
• 3.3.2 旋涂转速对P3HT：O-CMSs复合膜的影响48-50
• 3.3.3 浓度对P3HT：O-CMSs复合膜的影响50-51
• 3.3.4 优化条件下P3HT：O-CMSs复合膜结构和光学性能分析51-53
• 3.4 退火对P3HT：O-CMSs复合膜的影响53-55
• 3.5 基于P3HT：O-CMSs的聚合物太阳能电池的光伏性能55-56
• 3.6 小结56-58
• 第四章 P3HT：A1-CMSS复合膜的制备及光伏性能58-72
• 4.1 A1-CMSs的制备58-65
• 4.1.1 DCC用量的影响58-59
• 4.1.2 反应时间的影响59-61
• 4.1.3 反应温度的影响61-62
• 4.1.4 表面官能团分析62-63
• 4.1.5 A1-CMSs受体可行性分析63-65
• 4.2 P3HT：A1-CMSs复合膜的制备65-69
• 4.2.1 共混体积比对P3HT：A1-CMSs复合膜的影响65-68
• 4.2.2 退火对P3HT：A1-CMSs复合膜的影响68-69
• 4.3 基于P3HT：A1-CMSs聚合物太阳能电池的光伏性能69-70
• 4.4 小结70-72
• 第五章 P3HT：A2-CMSs复合膜的制备及光伏性能72-86
• 5.1 A2-CMSs的制备72-78
• 5.1.1 DCC用量的影响72-73
• 5.1.2 反应时间的影响73-75
• 5.1.3 反应温度的影响75-76
• 5.1.4 表面官能团分析76
• 5.1.5 A2-CMSs受体可行性分析76-78
• 5.2 P3HT：A2-CMSs复合膜的制备78-83
• 5.2.1 共混体积比对P3HT：A2-CMSs复合膜的影响78-82
• 5.2.2 退火对P3HT：A2-CMSs复合膜的影响82-83
• 5.3 基于P3HT：A2-CMSs聚合物太阳能电池的光伏性能83-84
• 5.4 小结84-86
• 第六章 结论与展望86-88
• 6.1 结论86-87
• 6.2 展望87-88
• 参考文献88-97
• 致谢97-98
• 硕士期间发表的论文及其研究成果98-99

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