固体酸催化剂的制备及其催化合成二芳基乙烷的研究

【摘要】： 二芳基乙烷(PXE)因其具有沸点高、粘度小、高溶解、凝点低、显色能力强以及耐高电压等优点,被广泛用于无碳复写纸压敏染料的溶剂及电气绝缘油等。目前,国内二芳基乙烷产品主要靠进口,市场几乎全部被国外厂商占领。因此研究新型催化合成二芳基乙烷的方法无论在理论上还是在工业上都具有重要的意义。 考察了模板剂、硅铝比等制备条件对合成分子筛A1-MCM-41的影响。得出较佳合成条件为:以硅酸钠为硅源,硫酸铝为铝源,以CTAB为模板剂,采用水热法合成了负载型固体酸A1-MCM-41介孔分子筛。并通过X射线衍射(XRD)、热重差热分析(TG-DTA)、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)和红外(IR)等对其进行了表征,从而检测了催化剂的活性物质组成、结构。 考察了磷钨酸负载型固体酸催化剂的制备条件,其较佳制备条件为:以HM沸石为载体,采用超声浸渍法制备了的磷钨酸负载型固体酸PW-HM催化剂,并通过XRD、IR、SEM和TEM等方法对其进行了表征。 主要研究了包括Al-MCM-41分子筛和丝光沸石负载磷钨酸型固体酸两类催化剂。同时对该催化剂催化合成二芳基乙烷的合成工艺进行了研究。得出较佳合成条件为:原料苯乙烯与二甲苯质量之比为1∶7 .5,反应温度为140℃,催化剂用量为1 %(总投料质量百分比),反应时间为3 h,产率可达87.1 %,比传统催化剂浓硫酸提高了17 %,研究结果表明,该催化剂是替代传统液体酸催化剂合成二芳基乙烷的理想固体酸催化剂,可以消除以往用液体酸作为催化剂时对设备的腐蚀,避免产生大量的废酸、废水等。为实现以固体酸为催化剂催化合成二芳基乙烷提供了理论依据。 【关键词】：固体酸 Al-MCM-41 丝光沸石 二芳基乙烷 催化
【学位授予单位】：新疆大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2009
【分类号】：TQ241
【目录】：

• 摘要3-4
• Abstract4-10
• 第一章 文献综述10-21
• 1.1 二芳基乙烷（PXE）的研究意义10-13
• 1.1.1 二芳基乙烷简介10-11
• 1.1.2 合成二芳基乙烷的研究进展11-13
• 1.2 介孔分子筛催化剂13-18
• 1.2.1 分子筛MCM-41 介孔材料简介13-14
• 1.2.2 介孔分子筛MCM-41 的主要制备方法14-16
• 1.2.3 合成分子筛MCM-41 的模板剂分类（如表1-1）16-17
• 1.2.4 介孔分子筛MCM-41 的合成研究发展历程17-18
• 1.3 丝光沸石负载磷钨酸型（HM-PW）固体酸催化剂18-19
• 1.3.1 丝光沸石的结构特点18-19
• 1.3.2 HM 催化剂在烷基化反应中的应用19
• 1.4 本论文研究目的及内容19-21
• 第二章 实验方法21-27
• 2.1 化学试剂及载体21-22
• 2.1.1 化学试剂21
• 2.1.2 载体21-22
• 2.2 实验仪器22
• 2.3 催化剂制备方法22-23
• 2.3.1 分子筛Al-MCM-41 催化剂制备方法22
• 2.3.2 HM-PW 负载型催化剂制备方法22-23
• 2.4 催化剂活性评价23-24
• 2.4.1 催化剂活性评价装置23
• 2.4.2 催化剂活性测定23-24
• 2.5 催化剂分析与表征24-26
• 2.5.1 热重差热分析（TG-DTA）24
• 2.5.2 X 射线粉末衍射（XRD）24
• 2.5.3 红外光谱仪（FT-IR）24-25
• 2.5.4 扫描电镜（SEM）25
• 2.5.5 透射电镜（TEM）25-26
• 2.5.6 核磁共振氢谱（1H-NMR）26
• 2.6 仪器名称和型号26-27
• 第三章 分子筛固体酸AL-MCM-41 催化剂的合成27-34
• 3.1 序言27
• 3.2 常规水热法合成分子筛AL-MCM-4127-28
• 3.3 不同模板剂合成分子筛AL-MCM-41 的研究28-29
• 3.3.1 以CTAB 为模板剂合成分子筛Al-MCM-4128
• 3.3.2 以聚乙二醇20000 为模板剂合成分子筛Al-MCM-4128-29
• 3.3.3 以十二烷基苯磺酸钠为模板剂合成分子筛Al-MCM-4129
• 3.3.4 以聚乙烯吡咯烷铜为模板剂合成分子筛Al-MCM-4129
• 3.4 合成不同硅铝比的分子筛AL-MCM-4129-30
• 3.5 催化剂表征结果与分析30-33
• 3.5.1 催化剂的TG-DTA 分析30-31
• 3.5.2 催化剂的XRD 分析31
• 3.5.3 催化剂的FT-IR 分析31-32
• 3.5.4 催化剂的SEM 分析32
• 3.5.5 催化剂的TEM 分析32-33
• 3.6 本章小结33-34
• 第四章 丝光沸石负载磷钨酸型催化剂的合成34-43
• 4.1 序言34-35
• 4.2 不同催化剂负载方法的研究35-36
• 4.2.1 超声浸渍负载法35
• 4.2.2 水热分散负载法35
• 4.2.3 回流负载法35-36
• 4.2.4 蒸发负载法36
• 4.2.5 固体扩散负载法36
• 4.2.6 物理浸渍负载法36
• 4.3 催化剂表征结果与讨论36-41
• 4.3.1 催化剂的XRD 分析36-38
• 4.3.2 催化剂的FT-IR 分析38-39
• 4.3.3 催化剂的SEM 分析39-40
• 4.3.4 催化剂的TEM 分析40-41
• 4.4 本章小结41-43
• 第五章 二芳基乙烷合成条件的优化研究43-56
• 5.1 以分子筛AL-MCM-41 为催化剂催化合成PXE 的研究43-48
• 5.1.1 序言43
• 5.1.2 不同模板剂合成的分子筛Al-MCM-41 对PXE 产率的影响43-44
• 5.1.3 不同硅铝比的分子筛Al-MCM-41 对PXE 产率的影响44-45
• 5.1.4 反应温度对PXE 产率的影响45
• 5.1.5 原料配比对PXE 产率的影响45-46
• 5.1.6 催化剂用量对PXE 产率的影响46-47
• 5.1.7 反应时间对PXE 产率的影响47
• 5.1.8 催化剂重复利用对PXE 产率的影响47-48
• 5.2 以HM-PW 为催化剂催化合成PXE 的研究48-52
• 5.2.1 不同负载方法对PXE 产率的影响48-49
• 5.2.2 不同负载量对PXE 产率的影响49-50
• 5.2.3 反应温度对PXE 产率的影响50
• 5.2.4 原料配比对PXE 产率的影响50-51
• 5.2.5 催化剂用量对PXE 产率的影响51
• 5.2.6 反应时间对PXE 产率的影响51-52
• 5.3 二芳基乙烷产品检测52-53
• 5.3.1 二芳基乙烷的FT-IR 分析52-53
• 5.3.2 二芳基乙烷的1H-NMR 分析53
• 5.4 本章小结53-56
• 第六章 结论与展望56-58
• 6.1 总结论56-57
• 6.2 展望57-58
• 参考文献58-63
• 研究生工作期间发表和撰写的论文63-64
• 致谢64

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