固载化N-羟基邻苯二甲酰亚胺在分子氧氧化二苯甲醇为二苯甲酮反应过程中的催化特性

【摘要】：采用简捷高效的方法在交联聚苯乙烯(CPS)微球表面同步合成与固载了N-羟基邻苯二甲酰亚胺(NHPI),制备了非均相催化剂CPS-NHPI微球,我们将其用于分子氧对二苯甲醇的氧化过程,探索研究了其催化性能与催化氧化机理,并考察了主要因素对其催化性能的影响.研究结果表明,将固体催化剂微球CPS-NHPI与过渡金属盐组合形成复合催化剂,可有效地催化分子氧对二苯甲醇的氧化过程.在几种过渡金属盐中,助催化效果的顺序是VO(acac)2Co(OAc)2Co Cl2Mn(OAc)2.显然,乙酰丙酮氧钒盐的助催化效果最好.共催化体系CPS-NHPI+VO(acac)2可在温和条件(75℃、常压的氧气)下高效地将二苯甲醇催化氧化转变为二苯甲酮(二苯甲醇转化率为35.8%,且二苯甲酮是唯一产物),显示出良好的催化活性与优良的催化选择性,催化氧化反应遵循自由基链式反应的机理.体积比为7∶3的乙腈与乙酸乙酯的混合液为适宜的反应溶剂;VO(acac)2与固载NHPI的摩尔比为1∶15时,助催化剂的投加量较为适宜.固体催化剂CPS-NHPI还具有良好的再循环使用性能. 【作者单位】： 中北大学化学工程系;
【关键词】： N-羟基邻苯二甲酰亚胺 非均相催化剂 二苯甲醇 分子氧氧化 催化氧化
【基金】：国家青年科学基金资助项目(21404093)~~
【分类号】：TQ244.2
【正文快照】： 将一级醇及二级醇选择性地氧化为相应的羰基化合物,在现代有机合成与医药工业中占有非常重要的地位[1-3].传统的氧化反应大多采用铬酸盐、高锰酸盐、有机过氧酸等氧化剂,但这些氧化剂原子利用率低且环境污染严重[4-5].为适应经济可持续发展的要求,采用高效的催化剂,使用分子氧

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