SO_2-O_2协同作用下氧化铈高温煤气脱硫剂的再生行为

【摘要】：煤炭资源作为我国能源供给的主要形式,其洁净转化利用非常必要。研究与开发的煤炭洁净转化利用技术,如整体煤气化联合循环(IGCC)发电、燃料电池(FC)发电、煤基多联产(CPG)等,煤炭转化利用过程中硫的有效脱除并资源化利用非常重要。而脱硫剂再生过程是脱硫/再生循环使用和硫资源化回收的关键步骤之一。这就要求脱硫剂除了具有良好的脱硫性能外还需具有良好的再生性能,保证脱硫剂硫化/再生循环的稳定性。再生过程中的操作条件以及再生气氛对脱硫剂的硫化再生性能以及硫的资源化回收有直接的影响。论文选用CeO2高温煤气脱硫剂作为研究对象,在微分固定床和积分固定床上,分别在O2气氛、SO2气氛以及SO2-O2混合气氛下考查了温度、再生气浓度、空速对脱硫剂再生行为的影响。并通过XRD、XPS、SEM等表征手段,分析了脱硫剂再生前后的物相组成、元素分布和脱硫剂的表面微观结构的变化,并推断了不同气氛下脱硫剂的再生机理。实验结果表明：含O2气氛下再生时,CeO2高温煤气脱硫剂再生产物主要为CeO2和SO2以及少量的单质硫。升高再生温度,脱硫剂的增重率降低,再生率升高,单质硫选择性升高。O2浓度对微分床上脱硫剂再生行为影响不大,但提高O2浓度可以提高积分床上脱硫剂再生反应的速率,以及单质硫的选择性,O2含量为8%时,单质硫的选择性最高；提高空速可以加快再生反应的进行,缩短再生时间,提高再生率及单质硫的选择性,当空速为6000h-1时,单质硫的选择性最高。再生后的脱硫剂,表面孔径较大,在积分床上经4次硫化-再生循环后仍具有良好的脱硫活性。含SO2气氛下再生时,CeO2高温煤气脱硫剂再生产物主要为CeO2和单质硫。800℃下CeO2高温煤气脱硫剂再生率和单质硫选择性最大。SO2浓度对微分床上脱硫剂再生行为影响不大,但提高SO：浓度可以缩短积分床上脱硫剂再生时间,提高单质硫的选择性,SO：含量为4.5%时,单质硫的选择性最高；当空速为6000h-1时,消除了再生反应的内扩散,此时单质硫的选择性最高。在含SO2-O2混合气氛下再生时,CeO：高温煤气脱硫剂再生产物主要为CeO2、SO2和单质硫。在混合气氛中O：的存在促使硫酸盐的生成,当温度升高到800℃时生成的硫酸盐分解,提高了再生率。再生气浓度对微分固定床上脱硫剂的再生行为影响不大,单质硫选择性最高时的再生温度为800℃。升高再生温度,升高SO2/O2值以及增大空速,可使积分固定床上脱硫剂再生单质硫的选择性增加,有利于硫的资源化回收。 【关键词】：高温煤气脱硫 CeO_2脱硫剂 再生行为 硫资源回收 二氧化硫
【学位授予单位】：太原理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2014
【分类号】：X701.3
【目录】：

• 摘要3-5
• ABSTRACT5-12
• 第一章 文献综述12-32
• 1.1 课题的研究背景12
• 1.2 H_2S脱除的研究概况12-14
• 1.2.1 H_2S脱除的研究意义12-13
• 1.2.2 脱硫方法13-14
• 1.3 高温煤气脱硫剂的研究现状14-19
• 1.3.1 单一金属氧化物15-17
• 1.3.2 复合金属氧化物17-19
• 1.4 常用脱硫剂的制备方法19-20
• 1.5 高温煤气脱硫剂的再生20-27
• 1.5.1 再生温度20-22
• 1.5.2 再生空速22-23
• 1.5.3 再生气氛23-26
• 1.5.4 小结26-27
• 1.6 硫资源化回收27-29
• 1.6.1 SO_2的资源化回收27-28
• 1.6.2 H_2S的资源化回收28
• 1.6.3 单质硫的资源化回收28-29
• 1.7 高温煤气脱硫剂再生过程中存在的主要问题29
• 1.8 课题的选择及实验方案29-32
• 第二章 氧化铈高温煤气脱硫剂的制备、评价与表征方法32-38
• 2.1 高温脱硫剂的制备32-33
• 2.1.1 微分床脱硫剂制备32
• 2.1.2 积分床脱硫剂制备32-33
• 2.2 实验装置33-34
• 2.2.1 气体的配置33
• 2.2.2 硫化装置33-34
• 2.3 SO_2气体的分析34-35
• 2.4 脱硫剂的表征方法35
• 2.4.1 XRD35
• 2.4.2 XPS35
• 2.4.3 SEM35
• 2.5 脱硫剂再生评价指标35-38
• 2.5.1 再生率35-36
• 2.5.2 增重率36
• 2.5.3 单质硫的选择性36-38
• 第三章 含氧气氛下氧化铈高温煤气脱硫剂的再生行为38-66
• 3.1 再生装置38-39
• 3.2 微分床脱硫剂再生行为的评价39-51
• 3.2.1 再生条件39
• 3.2.2 温度对脱硫剂再生性能的影响39-42
• 3.2.3 氧气浓度对脱硫剂再生性能的影响42-45
• 3.2.4 氧气氛再生的反应机理探讨45-50
• 3.2.5 脱硫剂的微观结构形貌变化50-51
• 3.3 积分床脱硫剂再生行为的评价51-64
• 3.3.1 再生条件51-52
• 3.3.2 温度对脱硫剂再生性能的影响52-55
• 3.3.3 氧气浓度对脱硫剂再生性能的影响55-58
• 3.3.4 空速对脱硫剂再生性能的影响58-61
• 3.3.5 脱硫剂再生前后的XRD谱图61-62
• 3.3.6 硫化再生循环62-63
• 3.3.7 脱硫剂的微观结构形貌变化63-64
• 3.4 小结64-66
• 第四章 SO_2气氛下氧化铈高温煤气脱硫剂的再生行为66-92
• 4.1 再生装置66
• 4.2 微分床脱硫剂再生行为的评价66-78
• 4.2.1 再生条件66-67
• 4.2.2 温度对脱硫剂再生性能的影响67-69
• 4.2.3 SO_2浓度对脱硫剂再生性能的影响69-72
• 4.2.4 SO_2气氛再生的反应机理探讨72-77
• 4.2.5 脱硫剂的微观结构形貌变化77-78
• 4.3 积分床脱硫剂再生行为的评价78-90
• 4.3.1 再生条件78-79
• 4.3.2 温度对脱硫剂再生性能的影响79-81
• 4.3.3 SO_2浓度对脱硫剂再生性能的影响81-84
• 4.3.4 空速对脱硫剂再生性能的影响84-87
• 4.3.5 脱硫剂再生前后的XRD谱图87-88
• 4.3.6 硫化再生循环88
• 4.3.7 脱硫剂的微观结构形貌变化88-90
• 4.4 小结90-92
• 第五章 SO_2-O_2混合气氛下氧化铈高温煤气脱硫剂的再生行为92-116
• 5.1 再生装置92
• 5.2 微分床脱硫剂再生行为的评价92-102
• 5.2.1 再生条件92-95
• 5.2.3 混合气中O_2/SO_2浓度比对脱硫剂再生性能的影响95-98
• 5.2.4 SO_2/O2混合气氛再生的反应机理探讨98-101
• 5.2.5 脱硫剂的微观结构形貌变化101-102
• 5.3 积分床脱硫剂再生行为的评价102-114
• 5.3.1 再生条件102-105
• 5.3.3 混合气氛中O_2/SO_2浓度比对脱硫剂再生性能的影响105-108
• 5.3.4 空速对脱硫剂再生性能的影响108-111
• 5.3.5 脱硫剂再生前后的XRD谱图111-112
• 5.3.6 硫化再生循环112-113
• 5.3.7 脱硫剂的微观结构形貌变化113-114
• 5.4 小结114-116
• 第六章 结语116-120
• 6.1 结论116-117
• 6.2 论文创新点117-118
• 6.3 今后工作设想118-120
• 参考文献120-126
• 致谢126-128
• 硕士期间发表论文128

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