煤气再燃还原氮氧化物化学反应动力学的研究

【摘要】： 电站燃煤过程排放的氮氧化物(NO_x)气体是危害最大、最难处理的大气污染物之一。燃料再燃是降低NO_x排放的有效技术手段,将现有的地下气化煤气气源作为再燃燃料,研究煤气再燃还原NO_x的特性。 研究煤气再燃还原NO_x的一个重要手段是利用化学反应动力学机理对该过程进行模拟,揭示该过程的化学反应历程,最终达到控制化学反应过程向有利于NO_x还原方向进行。本文建立了一个适用于煤气再燃还原NO_x的化学反应机理(362个反应62种组分)。煤气中对NO_x还原起主要作用的气体是H_2、CO和CH4。采用本文建立机理分别对H_2、CO和CH4作为再燃燃料还原NO_x的过程进行模拟,并与已有试验结果相对比,模拟结果能较好的反映试验所得趋势,从而验证了该建立机理具有一定的可靠性。通过大量的敏感性分析,得出所建立机理中:H_2还原NO_x在低温还原性氛围时,NO主要通过反应H_2+NO=HNO+H和HNO+NO=N_2O+OH来实现还原脱除;高温还原性氛围时通过反应NO+H_2=HNO+H,HNO+H=NH+OH,NH+NO=...及NO+H=N+OH,N+NO=N_2+O来实现还原NO;CO还原NO_x在高温还原性氛围时主要是通过反应NO+CO=CO2+N来进行;CH4对NO的还原主要通过反应HCCO+NO及CHi+NO来实现。 在气体反应器试验台上对煤气还原NO_x进行了试验研究,并采用本文建立机理对试验工况进行了模拟,研究了再燃各影响因素对煤气再燃还原NO的影响规律。由计算结果与试验结果的对比分析可知:当化学当量比为0.55和0.7时,随着反应温度的升高NO脱除率逐渐升高;当化学当量比为0.9时,存在一个最佳反应温度。化学当量比为0.55时,计算结果和试验结果基本一致;化学当量比为0.7和0.9时,计算结果低估了煤气还原NO的能力,但二者定性上是基本一致的。在各种不同的反应温度水平下,随着化学当量比的增大,NO脱除率逐渐降低。随着停留时间的增加,NO脱除率升高,当化学当量比为0.85时,增加幅度不大,此时一味提高停留时间,对NO脱除未必有很大益处。随着初始NO浓度的增加,NO脱除率升高。在各种反应温度水平下,增加再燃燃料比可提高NO的还原效率。随着反应器内压力的增加,NO脱除率显著增加。 【关键词】：再燃 煤气 NO_x 化学反应机理
【学位授予单位】：哈尔滨工业大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2007
【分类号】：X701
【目录】：

• 摘要4-5
• Abstract5-9
• 第1章 绪论9-18
• 1.1 研究背景9-10
• 1.2 NO_x的危害10
• 1.3 低NO_x燃烧技术10-13
• 1.3.1 燃料再燃11-12
• 1.3.2 空气分级燃烧12
• 1.3.3 低NO_x燃烧器12
• 1.3.4 烟气再循环12-13
• 1.3.5 低氧燃烧13
• 1.4 燃料再燃技术的影响因素分析13-15
• 1.4.1 再燃燃料14
• 1.4.2 再燃区温度14
• 1.4.3 化学当量比14-15
• 1.4.4 停留时间15
• 1.4.5 初始NO_x含量15
• 1.5 气体燃料再燃的化学反应动力学研究15-17
• 1.6 本课题研究内容17-18
• 第2章 煤气再燃还原NO_x的化学动力学理论18-27
• 2.1 煤气再燃还原NO_x的化学反应机理18-22
• 2.1.1 均相反应动力学18
• 2.1.2 多重反应系统中独立反应数的确定18-19
• 2.1.3 多重反应的收率及选择率19-20
• 2.1.4 均相反应动力学的活化能20
• 2.1.5 反应机理的建立步骤20-21
• 2.1.6 煤气还原NO_x的反应机理21-22
• 2.2 敏感性分析22-23
• 2.3 反应器模型的选择23-25
• 2.4 本章小结25-27
• 第3章 煤气各成分还原氮氧化物的特性研究27-51
• 3.1 煤气各成分还原特性的试验系统27-29
• 3.2 H_2 还原氮氧化物的特性研究29-38
• 3.2.1 本文建立机理(H_2/NO)的敏感性分析31-36
• 3.2.2 Glarborg2000 机理(H_2/NO)的敏感性分析36-38
• 3.3 CO还原氮氧化物的特性研究38-46
• 3.3.1 本文建立机理(CO/NO)的敏感性分析41-45
• 3.3.2 Glarborg2000 机理(CO/NO)的敏感性分析45-46
• 3.4 CH4 还原氮氧化物的特性研究46-48
• 3.5 本章小结48-51
• 第4章 煤气再燃还原NO_x的特性研究51-64
• 4.1 试验系统概况51-54
• 4.2 煤气再燃还原NO的特性研究54-62
• 4.2.1 化学反应机理的验证54-57
• 4.2.2 化学当量比对煤气再燃还原NO的影响57-58
• 4.2.3 停留时间对煤气再燃还原NO的影响58-59
• 4.2.4 初始NO浓度对煤气再燃还原NO的影响59-60
• 4.2.5 再燃燃料比对煤气再燃还原NO的影响60-61
• 4.2.6 压力对煤气再燃还原NO的影响61-62
• 4.3 本章小结62-64
• 结论64-66
• 参考文献66-71
• 附录71-77
• 攻读学位期间发表的学术论文77-81
• 致谢81

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