半焦煤气废脱硫剂同时脱除烟气中SO_2和Hg~0的实验研究

【摘要】：燃煤电厂排放的二氧化硫和汞是大气中硫污染和汞污染的主要来源。近年来,对燃煤烟气中二氧化硫和汞的排放浓度的控制也越来越严格,2015年开始实施的《火电厂大气污染物排放标准》规定了二氧化硫和汞的排放限值分别为100 mg/m3和0.03 mg/m3。经超声辅助加压浸渍法制备的半焦脱硫剂对煤气中的硫化氢具有良好的脱除效果,而其再生较为困难,故称其为半焦煤气废脱硫剂,经检测此废脱硫剂依旧具有发达的孔隙结构,丰富的表面官能团,且其表面又有锌锰铜金属负载物。根据文献,这些特性应该是有利用价值的。结合当前对燃煤烟气中二氧化硫和汞的排放限制,如果能够将此废脱硫剂用于脱除烟气中二氧化硫和汞,则既可以解决废脱硫剂的处理问题,又可以得到一种净化烟气的廉价吸附剂,达到以废治废的目的。本文利用固定床活性评价装置对半焦煤气废脱硫剂(DZMCSC)的脱硫脱汞性能进行评价,通过对比超声水合半焦(USC)和半焦吸附剂(ZMCSC)的脱硫脱汞结果,并利用BET,XRD,XPS,FTIR等表征手段检测其脱硫脱汞前后的物理化学特性的变化,揭示DZMCSC脱硫脱汞机理。主要结论如下:固定床实验结果显示废脱硫剂DZMCSC能够在120℃下同时脱除模拟烟气中的SO2和Hg0,官能团-OH,C=O和COOH是SO2和Hg0共同的活性吸附位,两种气体同时存在时,它们之间会存在竞争吸附;废脱硫剂DZMCSC表现出良好的脱汞能力,通过对比实验发现脱汞能力大小顺序为DZMCSCZMCSCUSC,结果揭示出DZMCSC对Hg0的脱除包含物理吸附脱除和化学吸附脱除,其中以化学吸附为主;化学吸附具体表现在两方面,一方面官能团-OH,C=O和COOH是化学吸附汞的主要官能团,另一方面ZnO,MnO2和ZnS是化学吸附的主要活性组分,其中ZnS的作用至关重要,因为在含氧气氛下,ZnS可以被氧化为元素S,然后元素S再与Hg0相结合生成稳定的HgS。且随着DZMCSC吸附的H2S量的增加,其脱汞效果增强。针对废脱硫剂DZMCSC较差的SO2脱除能力,对其采用超声辅助浸渍氨法进行改性,结果显示氨改性后的吸附剂其脱硫能力显著提高,且随着改性液氨水浓度的提高,脱硫效果增强,但同时也会稍微削弱其脱汞能力。吸附硫剂经氨水改性后的废脱硫剂DZMCSC的孔隙结构变发达,原因是表面物理吸附的H2S分子与碱性的氨发生反应,从而使被H2S分子堵塞的孔打开,这有利于DZMCSC物理吸附脱硫脱汞;同时XRD结果显示废脱硫剂DZMCSC经氨改性后,其中的金属硫化物ZnS含量减小,故其脱汞能力稍微有所下降。 【关键词】：超声辅助加压浸渍法 废脱硫剂 模拟烟气 脱汞 脱硫
【学位授予单位】：太原理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：X773
【目录】：

• 摘要3-5
• ABSTRACT5-11
• 第一章 文献综述与课题选择11-25
• 1.1 课题背景11-15
• 1.2 国内外脱硫脱汞现状15
• 1.2.1 脱硫现状15
• 1.2.2 脱汞现状15
• 1.3 国内外烟气脱硫脱汞技术15-18
• 1.3.1 烟气脱硫技术15-17
• 1.3.1.1 湿法脱硫15-16
• 1.3.1.2 半干法脱硫16
• 1.3.1.3 干法脱硫16-17
• 1.3.2 烟气脱汞技术17-18
• 1.4 吸附剂制备与改性方法18-23
• 1.4.2 脱汞改性方法18-21
• 1.4.3 脱硫改性方法21-23
• 1.5 废弃脱硫剂的危害及处理方法23-24
• 1.5.1 废弃脱硫剂的危害23
• 1.5.2 废弃脱硫剂的处理方法23
• 1.5.3 废弃半焦脱硫剂的再生23-24
• 1.7 课题研究内容和方法24-25
• 第二章 实验部分25-31
• 2.1 实验药品及仪器25-27
• 2.1.1 实验药品25
• 2.1.2 实验仪器25-27
• 2.2 吸附剂的制备27-29
• 2.3 吸附剂表征手段29-30
• 2.4 吸附剂脱硫和脱汞性能评价指标30-31
• 第三章 不同脱除顺序下各吸附剂的脱除性能比较31-40
• 3.1 DZMCSC 的孔隙结构和表面化学特性分析31-33
• 3.2 DZMCSC的脱汞性能测试与分析33-34
• 3.3 DZMCSC的脱硫性能测试与分析34-35
• 3.4 DZMCSC同时脱硫脱汞性能测试与分析35-39
• 3.5 本章小结39-40
• 第四章 废弃脱硫剂脱汞实验研究40-53
• 4.1 吸附剂脱汞效果与比较与分析40-48
• 4.1.1 吸附剂的BET表征与分析41-42
• 4.1.2 吸附剂的XRD表征与分析42-44
• 4.1.3 吸附剂的XPS表征与分析44-46
• 4.1.4 吸附剂的FTIR表征与分析46-48
• 4.1.5 小结48
• 4.2 不同脱硫程度下废弃脱硫剂的脱汞能力比较48-52
• 4.2.1 DZMCSC脱汞性能测试与分析48-49
• 4.2.2 各吸附剂的BET分析49-50
• 4.2.3 各吸附剂的XRD分析50-52
• 4.3 本章小结52-53
• 第五章 氨改性废弃半焦脱硫剂脱硫53-58
• 5.1 氨改性后DZMCSC的脱硫脱汞性能分析53-55
• 5.2 氨改性后DZMCSC的BET分析55-56
• 5.3 氨改性后DZMCSC的FTIR分析56-57
• 5.4 本章小结57-58
• 第六章 总结58-60
• 6.1 总结58-59
• 6.2 创新点59
• 6.3 展望59-60
• 参考文献60-68
• 致谢68-69
• 硕士期间发表论文69

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