添加剂法降低水电解中析氧过电位的研究

【摘要】： 氢能是洁净能源,利用自然界可再生的水资源制取氢是人类未来的首选方法。但目前水电解制氢能耗较大,寻求水电解制氢的节能新途径意义重大。提高阳极的活性,降低析氧过电位是提高析氢效率的关键。添加剂法是降低水电解制氢中析氧过电位的新途径。本文考察研究了向KOH溶液添加不同类型的表面活性剂后Ni电极上的析氧情况。实验选用了9种表面活性剂:十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)、十六烷基三甲基氯化铵(CTAC)、三辛基一甲基氯化铵(Aliquat 336~(?) )、十二烷基三甲基氯化铵(LTAC)、十二烷基磺酸钠(SDS)、十二烷基苯磺酸钠(SDBS)、聚乙二醇辛基苯基醚(Triton X-100)、Span60和Tween20,利用极化曲线来研究它们在不同工作条件下的析氧过电位。找到了一种能有效降低析氧过电位并基本上不影响阴极析氢状况的表面活性剂Aliquat 336~(?),并且较深入的研究了其在不同浓度的KOH溶液中、在不同的操作温度下对Ni电极上析氧的促进情况。 研究发现,在碱液中饱和的Aliquat 336~(?)对氧气析出有明显的促进作用,对Ni上氢气的析出稍有抑制作用。但是随着碱液浓度的增大,这种对氢气的抑制作用呈减弱的趋势。随着操作温度的升高,Aliquat 336~(?)促进氧气析出的能力增强了,而抑制氢气析出的作用减弱了。文章还利用表面活性剂胶团来影响氧气析出过程中反应粒子周围的溶剂重排的理论,初步解释了Aliquat 336~(?)降低析氧过电位的机理。 【关键词】：析氧过电位 碱性水电解 添加剂法 极化曲线 表面活性剂
【学位授予单位】：天津大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2006
【分类号】：TQ116.21
【目录】：

• 摘要3-4
• ABSTRACT4-8
• 前言8-9
• 第一章 文献综述9-28
• 1.1 水电解制氢9-11
• 1.1.1 反应原理9
• 1.1.2 工业水电解制氢的主体9-10
• 1.1.2.1 电解槽9-10
• 1.1.2.2 电解液10
• 1.1.3 槽电压10-11
• 1.2 降低析氢过电位的研究11-14
• 1.2.1 电化学还原析氢机理11-12
• 1.2.2 提高阴极析氢活性的方法12-14
• 1.2.2.1 采用高活性析氢阴极材料12-13
• 1.2.2.2 析氢阴极的表面修饰13
• 1.2.2.3 在阴极电解液中添加有催化作用的物质13-14
• 1.3 降低水电解制氢中阳极析氧过电位的研究14-21
• 1.3.1 电化学析氧的机理14-18
• 1.3.1.1 研究电化学析氧过程的困难14-15
• 1.3.1.2 较通行的析氧过程理论15-17
• 1.3.1.3 析氧过程的机理17-18
• 1.3.2 提高阳极析氧活性的方法18-21
• 1.3.2.1 析氧阳极材料的研究18-19
• 1.3.2.2 析氧阳极的表面修饰19-20
• 1.3.2.3 添加剂法降低析氧阳极过电位20-21
• 1.4 表面活性剂及其在电化学中的应用21-27
• 1.4.1 表面活性剂的分类21-24
• 1.4.1.1 阳离子型表面活性剂21-23
• 1.4.1.2 阴离子型表面活性剂23
• 1.4.1.3 非离子表面活性剂23-24
• 1.4.1.4 两性离子型表面活性剂24
• 1.4.2 表面活性剂在溶液中的状态性质24-26
• 1.4.3 表面活性剂在电化学中的应用26-27
• 1.5 论文选题与研究内容27-28
• 第二章 实验方法28-33
• 2.1 实验药品与仪器28-29
• 2.1.1 实验药品与原料28
• 2.1.2 实验仪器28-29
• 2.2 实验装置的准备29-30
• 2.3 电化学测试30-33
• 2.3.1 测试系统30-31
• 2.3.2 阳极极化曲线的测定31-32
• 2.3.2.1 电极的预处理31-32
• 2.3.2.2 含有表面活性剂的碱溶液的配制32
• 2.3.2.3 实验方法32
• 2.3.3 阴极极化曲线的测定32-33
• 第三章 实验结果与讨论33-53
• 3.1 表面活性剂对析氧过电位的影响33-41
• 3.1.1 阳离子表面活性剂对析氧过电位的影响34-37
• 3.1.1.1 CTAB 对析氧过电位的影响34
• 3.1.1.2 CTAC 对析氧过电位的影响34-36
• 3.1.1.3 Aliquat 336~(?)对析氧过电位的影响36
• 3.1.1.4 LTAC 对析氧过电位的影响36-37
• 3.1.2 阴离子表面活性剂对析氧过电位的影响37-39
• 3.1.2.1 SDS 对析氧过电位的影响37
• 3.1.2.2 SDBS 对析氧过电位的影响37-39
• 3.1.3 非离子表面活性剂对析氧过电位的影响39-41
• 3.1.3.1 Triton X-100 对析氧过电位的影响39
• 3.1.3.2 Span60 对析氧过电位的影响39-40
• 3.1.3.3 Tween20 对析氧过电位的影响40-41
• 3.2 表面活性剂对阴极析氢过电位的影响41-43
• 3.3 进一步考察 Aliquat 336? 对水电解的促进作用43-47
• 3.3.1 电解液浓度的影响43-46
• 3.3.2 电解液温度的影响46-47
• 3.3.3 电解时间的影响47
• 3.4 机理的分析47-53
• 3.4.1 溶剂化重组过程48-50
• 3.4.2 胶团化作用50-53
• 第四章 结 论53-54
• 参考文献54-59
• 发表论文59-60
• 致谢60

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