高温煤气中硫化氢的脱除研究

【摘要】：煤气化整体联合循环(IGCC)以其高效率和低污染等优势成为二十一世纪最具发展潜力的洁净煤技术之一，可将整体发电效率提高2%以上。高温煤气脱硫是保证IGCC发电技术的关键，但脱硫工艺中存在的脱硫剂粉化和气固接触不充分是制约该技术发展的主要因素之一。研制高效脱硫剂，开发新式脱硫工艺，对高温煤气脱硫的工业化应用具有重要意义。 双层滤料床梯级过滤作为一项集高效和低阻于一体的创新技术，已成功应用于铝合金熔炼炉烟气除尘系统中。基于该技术，本课题提出将双层滤料床过滤器兼作气—粉反应器的新工艺，将粉体脱硫剂从上游加入，捕集于双层滤料颗粒床中，与煤气中的硫化氢反应，固硫后的粉体脱硫剂由反吹气带出床外。该方案有利于气—粉充分接触，同时将粉体脱硫和粉体收集相结合，因而具有极大的应用价值。 在双层滤料颗粒床中进行粉体赤泥的脱硫评价试验，主要探讨了硫化过程中不同影响因子对粉体赤泥脱硫效率的影响。试验结果表明，硫化温度会显著影响粉体赤泥的脱硫性能：300℃～550℃范围内，赤泥的脱硫效率随温度的升高先增大后减小，450℃时稳定脱硫效率最大，为92%～95%；450℃时，赤泥的脱硫效率随着铁硫比的增加而增加，当Fe/S=4时，继续增加铁硫比对脱硫效率的贡献不大，反而较低了赤泥的有效利用率；450℃时，采用定压反吹的加料方式，在铁硫比为2.5～3的条件下，脱硫效率很快就能达到90%以上；450℃，Fe/S=4时，水蒸气含量为15%的脱硫效率最佳，合适的含水量有助于充分发挥赤泥的脱硫活性；450℃，Fe/S=4时，过滤速度为0.15m/s时粉体赤泥的脱硫效率最大，过滤速度过小或过大都会引起脱硫效率的下降。 制备粉体铁酸锌并在双层滤料颗粒床中进行脱硫评价试验，主要考察了硫化温度、还原气氛、焙烧温度、Fe_2O_3/ZnO摩尔比、过滤速度和水气氛等因素对铁酸锌脱硫的影响。试验结果表明，铁酸锌在600℃时的脱硫效率可达98%以上；铁酸锌的还原和硫化过程是同步进行的，适当增加H2的含量有助于增强脱硫剂的脱硫活性；通过考察600℃、700℃、800℃下制备的铁酸锌脱硫剂，发现700℃下制备的脱硫剂性能最佳，过高的焙烧温度会引起脱硫剂烧结，导致脱硫效率下降；不同Fe_2O_3/ZnO摩尔比制备的铁酸锌脱硫剂，其稳定脱硫效率差别不大，Fe_2O_3过量在一定程度上会加快反应进程；ZnFe_2O_4高温煤气脱硫中，脱硫效率随着过滤速度的增加而降低；煤气中水气氛的存在对ZnFe_2O_4的还原和硫化过程都有抑制作用。 在双层滤料颗粒床反应器上，通过考察赤泥和铁酸锌粉体脱硫剂的脱硫性能，提出将脱硫除尘过程应用于双层滤料床的新工艺，该工艺即可解决脱硫剂的粉化和气固接触不充分，又能将除尘脱硫相结合，因而具有极大的工业应用价值。 【关键词】：高温煤气脱硫 赤泥 双层滤料床 脱硫效率
【学位授予单位】：宁波大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2012
【分类号】：TQ546.5
【目录】：

• 摘要4-6
• Abstract6-11
• 引言11-13
• 1 文献综述与课题选择13-29
• 1.1 高温煤气脱硫技术研究现状13-24
• 1.1.1 高温煤气脱硫剂13-19
• 1.1.2 脱硫剂的制备19-21
• 1.1.3 脱硫反应器及脱硫工艺21-24
• 1.2 目前高温煤气脱硫存在的主要问题24-27
• 1.2.1 脱硫剂的粉化24-25
• 1.2.2 脱硫剂的再生25-26
• 1.2.3 模型化研究26
• 1.2.4 硫化过程的副反应26-27
• 1.3 课题选择和主要研究内容27-29
• 2 双层滤料床反应器中的脱硫实验29-35
• 2.1 实验设备29-30
• 2.2 脱硫剂活性评价装置30-33
• 2.2.1 煤气模拟系统30
• 2.2.2 水蒸气发生系统30
• 2.2.3 脱硫剂加料系统30-31
• 2.2.4 双层滤料床系统31-32
• 2.2.5 温度控制系统32
• 2.2.6 气体检测系统32-33
• 2.3 活性评价实验步骤33-35
• 3 双层滤料床中赤泥高温煤气脱硫剂的脱硫性能35-50
• 3.1 引言35
• 3.2 实验原料及工艺条件35-37
• 3.2.1 实验原料35-36
• 3.2.2 工艺条件36
• 3.2.3 脱硫剂活性评价指标36-37
• 3.3 实验结果分析37-49
• 3.3.1 温度对赤泥脱硫性能的影响37-39
• 3.3.2 铁硫比（摩尔比）对赤泥脱硫性能的影响39-42
• 3.3.3 脱硫剂的重复吸附42-43
• 3.3.4 改变加料方式对赤泥脱硫的影响43-44
• 3.3.5 水蒸汽含量对赤泥脱硫特性的影响44-46
• 3.3.6 过滤速度对赤泥脱硫特性的影响46-47
• 3.3.7 粒径对赤泥脱硫效率的影响47-49
• 3.4 本章小结49-50
• 4 铁酸锌高温煤气脱硫剂的制备50-54
• 4.1 引言50
• 4.2 影响铁酸锌制备的因素50-51
• 4.2.1 中和过程中的加料方式50
• 4.2.2 共沉淀温度50-51
• 4.2.3 沉淀时的PH 值51
• 4.2.4 沉淀时的滴定速度51
• 4.2.5 沉淀物的干燥51
• 4.2.6 焙烧温度51
• 4.3 铁酸锌脱硫剂的制备51-52
• 4.3.1 制备方法51-52
• 4.3.2 制备步骤52
• 4.4 铁酸锌脱硫剂的制备结果52-54
• 5 双层滤料床中铁酸锌高温煤气脱硫剂的脱硫性能54-61
• 5.1 引言54
• 5.2 工艺条件54
• 5.3 结果分析54-59
• 5.3.1 温度对铁酸锌脱硫性能的影响54-55
• 5.3.2 还原气氛对铁酸锌脱硫性能的影响55-56
• 5.3.3 不同焙烧温度对脱硫性能的影响56-57
• 5.3.4 不同 Fe2O3/ZnO 摩尔比对脱硫性能的影响57-58
• 5.3.5 过滤速度对脱硫性能的影响58
• 5.3.6 水气氛对脱硫性能的影响58-59
• 5.4 本章小结59-61
• 6 双层滤料床煤气净化新工艺61-63
• 7 结论及今后工作的建议63-65
• 7.1 结论63-64
• 7.2 今后工作的建议64-65
• 参考文献65-70
• 附录A70-72
• 在学研究成果72-73
• 致谢73

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