粉煤灰为原料碱熔融—超临界水热合成沸石及其在煤气脱汞中的应用研究

【摘要】：粉煤灰是燃煤电厂等燃煤企业煤粉燃烧后被烟道收尘器收集的一种固体废弃物。目前,我国是世界上粉煤灰排放量最大的国家,2015年全国粉煤灰排放量达6.2亿t。粉煤灰露天堆放占用大量土地。此外,粉煤灰含有20多种对人体和环境有害的物质,包括能致病的重金属元素,最终通过食物链危害到人类健康。粉煤灰的废物利用目前主要集中在农业、建筑材料、道路工程等领域,但是整体利用率仅为36%左右。因此,粉煤灰亟待高效、环保地开发再利用。粉煤灰的主要化学成分是SiO2和Al2O3,适合用作制备沸石类材料的原料,兼具环保和经济效益。超临界水热法是近年来一种新兴的材料合成方法,不仅绿色环保,操作上也简便快捷,已经被用于制备超细金属氧化物、硅酸盐等微粒材料。本文的目的是以粉煤灰为原料,利用碱熔融-超临界水热法合成粉煤灰沸石,然后用于脱除模拟煤气中的单质汞。论文考察了碱熔融预处理的碱的种类、焙烧温度、碱灰比对粉煤灰的活化效果的影响;研究了粉煤灰沸石合成过程中,合成条件如晶化温度、碱液浓度和晶化时间、液固比和硅铝比等对粉煤灰沸石的生成的影响;并且利用初步探讨了粉煤灰沸石对模拟煤气中单质汞的吸附性能。本论文研究的主要结论包括以下3个方面:(1)在碱熔融活化粉煤灰阶段,当碱熔温度为550℃和750℃时,粉煤灰未能活化完全。以NaOH为活化剂时,碱灰比为0.8:1,850℃下焙烧3 h可得活化程度最大的预处理粉煤灰。以Na_2CO_3为活化剂时,碱灰比为1.2:1,850℃下焙烧3 h可得活化程度最大的预处理粉煤灰。综合考虑,选择(850℃,Na_2CO_3,1.2,3 h)为活化条件。(2)在粉煤灰超临界水热合成沸石过程中,超临界水热合成法在5min内制得钙霞石,而且结晶度良好。在碱熔融预处理粉煤灰中残留碱的基础上外加NaOH溶液会抑制钙霞石的生长,甚至促使钙霞石向钙铝榴石发生转化。钙霞石的最佳制备工艺条件为:晶化温度为400℃,外加蒸馏水,液固比为5:1,硅铝比为2.5:1,晶化时间5 min。(3)将粉煤灰制备成沸石可以提高其在煤气中的脱汞活性。粉煤灰沸石在低温模拟煤气中脱汞活性很高,Fe_2O_3起主要作用。Pd改性粉煤灰沸石可以提高粉煤灰沸石在高温段的脱汞效率,超临界水浸渍法的改性效果优于等体积浸渍法。 【关键词】：粉煤灰 碱熔融 超临界水热合成 沸石 煤气 脱汞
【学位授予单位】：太原理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TQ424.25;TQ546.5
【目录】：

• 摘要3-5
• ABSTRACT5-11
• 第一章 文献综述与课题选择11-31
• 1.1 课题背景11-13
• 1.2 粉煤灰的综合利用现状13-14
• 1.2.1 粉煤灰的性状13
• 1.2.2 粉煤灰的危害13
• 1.2.3 粉煤灰的应用13-14
• 1.3 沸石介绍14-15
• 1.3.1 沸石性状14-15
• 1.3.2 沸石的发展历史15
• 1.4 粉煤灰合成沸石的方法15-20
• 1.4.1 水热合成法16-17
• 1.4.2 固相合成法17-18
• 1.4.3 盐热合成法18-19
• 1.4.4 逐步升温法19
• 1.4.5 渗析水热法19
• 1.4.6 分步溶出硅铝合成法19-20
• 1.5 超临界水热合成法制备材料20-24
• 1.5.1 超临界水的性质20-21
• 1.5.2 超临界水制备超细金属氧化物21
• 1.5.3 超临界水制备负载型催化材料21-22
• 1.5.4 超临界水制备发光材料硅酸锌22-23
• 1.5.5 超临界水制备锂电池正极材料23
• 1.5.6 超临界水制备沸石材料23-24
• 1.6 汞污染及其危害和防治24-26
• 1.7 汞吸附剂26-28
• 1.7.1 活性炭吸附剂26-27
• 1.7.2 贵金属吸附剂27
• 1.7.3 金属氧化物吸附剂27-28
• 1.8 选题意义及研究内容28-31
• 第二章 实验部分31-39
• 2.1 实验药品和仪器31-34
• 2.1.1 实验药品31-32
• 2.1.2 实验分析测试仪器32-34
• 2.2 粉煤灰沸石的制备34-35
• 2.2.1 粉煤灰沸石制备装置34
• 2.2.2 粉煤灰沸石制备过程34-35
• 2.2.3 碱熔融产物可溶性Si~(4+)、Al~(3+)浓度的测量方法35
• 2.2.4 粉煤灰与沸石表征方法35
• 2.3 粉煤灰沸石脱汞活性评价35-39
• 2.3.1 脱汞活性评价装置35-36
• 2.3.3 粉煤灰沸石的评价指标36-39
• 第三章 超临界水热合成法制备粉煤灰沸石的工艺条件的研究39-57
• 3.1 引言39-40
• 3.2 粉煤灰的物理性质40-41
• 3.3 实验方法41-43
• 3.3.1 粉煤灰碱熔融预处理41
• 3.3.2 粉煤灰沸石的制备41-42
• 3.3.3 粉煤灰沸石制备条件42-43
• 3.4 粉煤灰的碱熔融预处理43-48
• 3.4.1 加NaOH对粉煤灰预处理43-45
• 3.4.2 加Na_2CO_3对粉煤灰预处理45-48
• 3.4.3 活化剂和焙烧温度的选择48
• 3.5 粉煤灰超临界水热合成制备沸石的最佳技术参数48-54
• 3.5.1 晶化温度对粉煤灰沸石合成的影响48-49
• 3.5.2 NaOH浓度和晶化时间对粉煤灰沸石合成的影响49-53
• 3.5.3 液固比对粉煤灰沸石合成的影响53
• 3.5.4 硅铝比对粉煤灰沸石合成的影响53-54
• 3.6 本章小结54-57
• 第四章 粉煤灰沸石及Pd改性沸石脱除煤气中单质汞的研究57-67
• 4.1 引言57
• 4.2 实验步骤57-59
• 4.2.1 粉煤灰沸石的模拟煤气脱汞实验步骤57-58
• 4.2.2 除铁粉煤灰沸石的制备步骤58
• 4.2.3 等体积浸渍法制备Pd/粉煤灰沸石的实验步骤58
• 4.2.4 超临界水浸渍法制备Pd/粉煤灰沸石的实验步骤58
• 4.2.5 模拟煤气脱汞实验样品汇总58-59
• 4.3 粉煤灰沸石在模拟煤气中的脱汞性能59-60
• 4.4 粉煤灰中Fe_2O_3的脱汞作用研究60-61
• 4.5 评价温度对粉煤灰沸石脱汞性能的影响61-62
• 4.6 不同浸渍法制备的Pd/FAZ（粉煤灰沸石）吸附剂的脱汞性能62-65
• 4.7 本章小结65-67
• 第五章 总结与下一步建议67-69
• 5.1 论文总结67
• 5.2 对今后工作的建议67-69
• 参考文献69-81
• 致谢81-83
• 攻读硕士期间发表的论文83

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