基于金属氧化物光阳极的染料敏化太阳能电池研究

【摘要】：最近几年，染料敏化太阳能电池(DSSC)引起了广泛的关注，作为绿色能源的替代者，它具有价格便宜，生产工艺简单和无污染等优点，未来有望成为绿色能源的主导。DSSC的核心组成部件是光阳极，它起着传输电子和吸附染料的作用。作为宽禁带金属氧化物，TiO_2组装的DSSC表现出较高的光电转换效率从而得到广泛的应用。但是，由于TiO_2对染料降解有催化作用，电子传输慢，从而导致载流子在传输过程复合等问题阻碍了DSSC的发展。其他半导体氧化物，如ZnO，Nb_2O_5和SnO_2因有望取代TiO_2而成为一种新的光阳极。 相对于TiO_2，SnO_2具有更快的电子传输能力,而且，SnO_2的带隙宽度比TiO_2大，可最大限度的减小染料在紫外-可见光照射下的降解，使DSSC具有更长的寿命。本文合成了SnO_2纳米棒，SnO_2介孔球，片状SnO_2微球和线状TiO_2微球，采用X-射线衍射仪、扫描电子显微镜和比表面积分析仪对样品的晶相、形貌、比表面积和孔径分布进行了表征。将合成的SnO_2纳米棒，SnO_2介孔球，片状SnO_2微球和线状TiO_2微球分别制备成光阳极并将其组装成DSSC，采用电化学工作站测量电池的光电性能。本文主要研究内容及结果如下： (1)以三水锡酸钠为锡源，通过水热法合成了尺寸均匀的SnO_2纳米棒。其直径范围在40~80nm之间，长度在200nm左右，为纯的金红石型材料。由于一维结构的氧化物表现出较快的电子传输性能和较低的载流子复合几率，由SnO_2纳米棒组装的DSSC光电转换效率达到1.21%，明显高于SnO_2纳米颗粒电池。为了进一步抑制电子在薄膜传输过程中的复合，利用TiO_2对薄膜电极进行修饰。结果发现，TiO_2能有效地抑制暗电流，从而提高了SnO_2纳米棒基DSSC的光电转换效率。 (2)以硫酸亚锡为锡源，成功合成了SnO_2介孔球，SEM图片显示该微球的尺寸在100~800nm之间并且由许多纳晶紧密聚集而成。相比于SnO_2纳米颗粒，SnO_2介孔球具有如下优点：首先，介孔球较大的尺寸使薄膜具有更强的光散射性能；其次，紧密堆砌的SnO_2纳晶颗粒使SnO_2介孔球具有更快的电子传输速度，从而有效抑制了载流子的复合；最后，SnO_2介孔球较大的比表面积提高了染料的吸附量。基于上述优点，由SnO_2介孔球组装的DSSC的光电转换效率达到1.26%，比SnO_2纳米颗粒基DSSC提高了27.3%。 (3)以氯化亚锡为锡源，采用水热法合成了片状SnO_2微球。所合成的样品呈球状并且由许许多多的纳米片堆砌而成，球径在1~4μm之间。由于这种特殊的结构，片状SnO_2微球具有优异的电子传输性能和光散射性能。利用四氯化钛溶液的水解制备了TiO_2SnO_2复合膜，有效减小了暗电流，从而改善了电池的光电性能。以复合膜组装的DSSC的光电效率高达4.55%，比未经修饰的片状SnO_2微球电池提高了近2倍。 (4)以钛酸四丁酯为钛源，通过水热法合成了线状TiO_2微球。所合成的样品是由直径约10nm的纳米线紧密连接而成，其比表面积高达112m2·g1，平均球径约为3μm，呈介孔结构。由于这种特殊的结构，线状TiO_2微球具有优异的染料吸附性能和光散射性能。使用线状TiO_2微球和TiO_2纳米颗粒两种尺寸的TiO_2制备双层结构的光阳极，并将其应用于DSSC中。结果发现，这种双层结构的DSSC的光电转换效率高达7.31%，比TiO_2纳米颗粒电池和线状TiO_2微球电池分别提高了10.1%和13.1%。 【关键词】：染料敏化太阳能电池 SnO_2纳米棒 SnO_2介孔球 片状SnO_2微球 线状TiO_2微球
【学位授予单位】：华侨大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2013
【分类号】：TM914.4;O611.4
【目录】：

• 摘要3-5
• Abstract5-12
• 第1章 绪论12-26
• 1.1 前言12-13
• 1.2 DSSC 结构和工作原理13-16
• 1.2.1 DSSC 基本结构13-15
• 1.2.2 DSSC 工作原理15-16
• 1.3 DSSC 光阳极研究进展16-20
• 1.3.1 金属氧化物电极材料16-17
• 1.3.2 具有核壳结构光阳极17
• 1.3.3 一维结构光阳极17-19
• 1.3.4 具有三维层次结构的光阳极19-20
• 1.4 DSSC 敏化剂研究进展20-22
• 1.4.1 金属配合物20-21
• 1.4.2 卟啉类和酞菁类21
• 1.4.3 天然染料21-22
• 1.4.4 量子点22
• 1.5 DSSC 电解质研究进展22-23
• 1.5.1 液态电解质22
• 1.5.2 固态电解质22-23
• 1.6 本论文的研究内容及意义23-26
• 第2章 SnO_2纳米棒的制备及其在 DSSC 中的应用26-36
• 2.1 引言26
• 2.2 实验26-28
• 2.2.1 实验药品及仪器26-27
• 2.2.2 SnO_2纳米棒的合成27
• 2.2.3 SnO_2浆体的制备27
• 2.2.4 DSSC 光阳极的制备27-28
• 2.2.5 样品表征28
• 2.2.6 DSSC 组装及光电性能测试28
• 2.3 结果与分析讨论28-34
• 2.3.1 晶体结构与形貌分析28-30
• 2.3.2 DSSC 光电性能30-31
• 2.3.3 电化学阻抗分析31-33
• 2.3.4 光阳极的修饰33-34
• 2.4 本章小结34-36
• 第3章 SnO_2介孔球的制备及其在 DSSC 中的应用36-46
• 3.1 引言36-37
• 3.2 实验37-38
• 3.2.1 实验药品及仪器37
• 3.2.2 SnO_2介孔球的制备37
• 3.2.3 SnO_2浆体的制备37
• 3.2.4 DSSC 光阳极的制备37
• 3.2.5 样品表征37-38
• 3.2.6 DSSC 组装及光电性能测试38
• 3.3 结果与分析讨论38-45
• 3.3.1 晶体结构分析38-39
• 3.3.2 形貌及微观结构分析39
• 3.3.3 BET 比表面积和孔径分布39-40
• 3.3.4 光阳极漫反射光谱分析40-41
• 3.3.5 光阳极染料吸附量分析41-42
• 3.3.6 DSSC 光电性能42
• 3.3.7 电化学阻抗分析42-43
• 3.3.8 光阳极的修饰43-45
• 3.4 本章小结45-46
• 第4章 片状 SnO_2微球的制备及其在 DSSC 中的应用46-56
• 4.1 引言46
• 4.2 实验46-48
• 4.2.1 实验药品及仪器46
• 4.2.2 片状 SnO_2微球的制备46-47
• 4.2.3 SnO_2浆体的制备47
• 4.2.4 DSSC 光阳极的制备47
• 4.2.5 样品表征47
• 4.2.6 DSSC 组装及光电性能测试47-48
• 4.3 结果与分析48-54
• 4.3.1 晶体结构分析48
• 4.3.2 形貌及微观结构分析48-49
• 4.3.3 比表面积及孔径分布49-50
• 4.3.4 光阳极的修饰50-51
• 4.3.5 DSSC 光电性能51-52
• 4.3.6 光阳极漫反射光谱分析52-53
• 4.3.7 电化学阻抗分析53-54
• 4.4 本章小结54-56
• 第5章 线状 TiO_2微球的制备及其在 DSSC 中的应用56-66
• 5.1 引言56
• 5.2 实验56-58
• 5.2.1 实验药品及仪器56
• 5.2.2 线状 TiO_2微球浆体的制备56-57
• 5.2.3 TiO_2纳米颗粒浆体的制备57
• 5.2.4 DSSC 光阳极的制备57
• 5.2.5 样品表征57-58
• 5.2.6 DSSC 组装及光电性能测试58
• 5.3 结果与分析58-65
• 5.3.1 晶体结构分析58
• 5.3.2 形貌及微观结构分析58-59
• 5.3.3 比表面积及孔径分布59-60
• 5.3.4 光阳极漫反射光谱分析60-61
• 5.3.5 光阳极染料性能分析61
• 5.3.6 电化学阻抗分析61-63
• 5.3.7 DSSC 光电性能63-64
• 5.3.8 IPCE 分析64-65
• 5.4 本章小结65-66
• 第6章 总结66-68
• 参考文献68-76
• 致谢76-78
• 个人简历、在学期间发表的学术论文及研究成果78

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