基于Aspen Plus对耦合化学链燃烧的焦炉煤气重整制氢系统性能的研究

【摘要】：面对全球变暖问题日益严峻的今天，如何控制大气中CO2浓度、开发绿色环保能源成为一个亟待解决的问题。作为一个以煤炭消费结构为主的国家，焦炉煤气的利用与发展是一个重要的课题。因其主要成分包含多种可燃气体且50%以上为氢气，并考虑到氢气所具备的可再生性、高效环保性等显著的特点，利用焦炉煤气重整制氢已经引起了学者们的广泛关注。此外，化学链燃烧作为一种高效环保的新兴技术，它可以通过燃烧部分焦炉煤气为另一部分焦炉煤气重整制氢提供能量，并且能够分离提纯燃烧产物中的CO2，使耦合化学链燃烧的焦炉煤气重整制氢系统具有很大的应用前景。 因此，本文针对耦合化学链燃烧的焦炉煤气水蒸气重整制氢系统，以焦炉煤气为原料，Fe2O3为载氧体，CaO为CO2吸收剂，采用化学链燃烧为重整反应提供能量，并利用Aspen Plus软件对该系统进行过程模拟。模拟中，假定重整反应器、燃料反应器和空气反应器的化学反应都能达到热力学平衡状态，并基于RGibbs模块中的Gibbs自由能最小化原理计算平衡气体中各组分的含量。计算结果显示，适当提高重整反应的压力、温度和水碳比有利于增加产氢纯度，并且，燃料反应器中载氧体的还原产物以Fe3O4为主时，可使燃料反应完全、载氧体利用充分。 通过热力学分析确定各反应器的优化反应条件为：重整反应器的温度、压力、水碳比与钙碳比分别为650°C、1.5Mpa、4.5与0.8；燃料反应器的温度、压力、铁碳比分别为900°C、0.1Mpa、15；空气反应器的温度、压力、最小空气与碳的比分别为1200°C、0.1Mpa、12。并且在优化条件下消耗1mol焦炉煤气可产氢1.53mol，获得H2纯度达93.63%，碳捕捉率为95%。 此外，本文针对该系统在优化的反应条件下，对系统性能进行了对比分析，即：耦合与未耦合化学链燃烧的焦炉煤气重整制氢系统的能量分析，前者燃料反应器可回收约占进口总能量7.91%的能量（309.99kJ），而后者能量损失约占进口总能量的17.69%（60.63kJ）；添加与未添加吸收剂的焦炉煤气重整制氢系统的产氢率与能量分析，前者产氢纯度可达93.87%，而后者减少为69.63%，产氢量亦下降了0.59mol，且前者重整反应器热量损失仅占进口总能量的16.07%（111.21kJ），而后者重整反应器热量损失为进口总能量的27.15%（139.89kJ）；循环与未循环高温水的耦合化学链燃烧的焦炉煤气重整制氢系统物流与能量分析，前者重整反应器中所需水量仅为0.54mol，而后者重整反应器所需水量为1.71mol，前者比后者节省了68.42%的物料消耗，且前者能量消耗仅为104.52kJ，后者能量消耗却达111.38kJ，前者亦比后者减少了6.16%的能量消耗。 【关键词】：重整制氢 化学链燃烧 焦炉煤气 Aspen Plus
【学位授予单位】：重庆大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2014
【分类号】：TQ116.2
【目录】：

• 摘要3-5
• ABSTRACT5-9
• 1 绪论9-26
• 1.1 研究背景及意义9-10
• 1.2 大气中 CO_2含量的控制10-12
• 1.3 焦炉煤气制氢的意义12-14
• 1.4 化学链燃烧14-21
• 1.4.1 铁基载氧体16-17
• 1.4.2 化学链燃烧反应器17-19
• 1.4.3 化学链燃烧与其他技术的耦合19-21
• 1.5 Aspen Plus 原理及应用21-24
• 1.5.1 Aspen Plus 简介21-22
• 1.5.2 Aspen Plus 特色功能22-23
• 1.5.3 Aspen Plus 的实际应用23-24
• 1.6 本文的研究目的和研究内容24-26
• 2 耦合化学链燃烧的焦炉煤气水蒸气重整制氢系统原理与建模26-33
• 2.1 基于 Aspen Plus 的建模过程26-27
• 2.2 耦合化学链燃烧的焦炉煤气水蒸气重整制氢系统原理27-28
• 2.3 各反应器的主要化学反应28-29
• 2.3.1 重整反应器28
• 2.3.2 燃料反应器28-29
• 2.3.3 空气反应器29
• 2.4 耦合化学链燃烧的焦炉煤气水蒸气重整制氢系统模型和流程29-31
• 2.4.1 模块选用依据29-30
• 2.4.2 系统流程30-31
• 2.4.3 入口物流参数31
• 2.5 计算方法31
• 2.6 本章小结31-33
• 3 耦合化学链燃烧的焦炉煤气水蒸气重整制氢系统的参数优化及分析33-46
• 3.1 焦炉煤气的选取33
• 3.2 系统性能的影响因素33
• 3.3 系统性能的评价指标33-34
• 3.4 重整反应器（R-REACT）分析34-38
• 3.4.1 压力（P）34-35
• 3.4.2 水碳比(H_2O/C)35-36
• 3.4.3 温度（T）36-37
• 3.4.4 钙碳比（Ca/C）37-38
• 3.5 燃料反应器（F-REACT）分析38-43
• 3.5.1 压力（P）38-39
• 3.5.2 温度（T）39-41
• 3.5.3 铁碳比（Fe/C）41-43
• 3.6 空气反应器（A-REACT）分析43-44
• 3.7 本章小结44-46
• 4 耦合化学链燃烧的焦炉煤气水蒸气重整制氢系统综合性能分析46-55
• 4.1 耦合化学链燃烧的焦炉煤气水蒸气重整制氢效率46
• 4.2 系统化学链燃烧的 C 捕捉率46
• 4.3 耦合与未耦合化学链燃烧的重整制氢系统的能量对比分析46-49
• 4.3.1 未耦合化学链燃烧的焦炉煤气重整制氢系统建模46-47
• 4.3.2 针对反应器 F-REACT 的能量分析47-49
• 4.4 添加与未添加 CO_2吸收剂的重整制氢系统制氢及能耗对比49-51
• 4.4.1 未添加 CO_2吸收剂的焦炉煤气重整制氢系统建模49
• 4.4.2 针对反应器 R-REACT 的制氢与能耗分析49-51
• 4.5 循环与未循环利用化学链燃烧生成的 H_2O 的物流与能量对比51-54
• 4.5.1 带高温水循环的耦合化学链燃烧的焦炉煤气重整制氢系统建模51-52
• 4.5.2 高温 H_2O 循环利用对系统物流与能量的影响52-54
• 4.6 本章小结54-55
• 5 结论与展望55-57
• 5.1 本文主要结论55-56
• 5.2 工作展望56-57
• 致谢57-58
• 参考文献58-65
• 附录65
• A. 作者在攻读硕士学位期间发表的论文65
• B. 作者在攻读硕士学位期间参加的科研项目65

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