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稻草秸秆的碱法氧化预处理方法研究

来源:论文学术网
时间:2024-08-18 21:44:55
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稻草秸秆的碱法氧化预处理方法研究【摘要】:开发以木质纤维素为原料的生物质能是解决当前人类社会所面临的能源与环境问题的主要途径之一。全世界稻谷的产量仅次于小麦与玉米,稻草秸秆是主要的

【摘要】:开发以木质纤维素为原料的生物质能是解决当前人类社会所面临的能源与环境问题的主要途径之一。全世界稻谷的产量仅次于小麦与玉米,稻草秸秆是主要的木质纤维素原料,目前稻草秸秆主要是作为燃料或还田肥料,利用效率低。在本论文中,分别研究了NaOH预处理、H2O2/NaOH预处理、O3/NaOH预处理三种化学方法对稻草秸秆组分、酶水解糖化及表观结构的影响,分析探讨了稻草秸秆的三种化学预处理机理,并对木质素的臭氧氧化降解动力学及机理进行了研究。 研究结果表明,三种化学预处理方法均可降低稻草秸秆中木质素的含量,提高纤维素的含量,并可明显促进稻草秸秆酶解糖化。预处理后稻草秸秆的酶解糖化率得到明显提高,其中稻草秸秆的O3/NaOH预处理效果最好。在相同酶解条件下(pH5.0、每单位底物加酶量为31.2mg/g、酶水解温度45℃、酶水解时间120h), NaOH预处理(2%NaOH、固液比1:12、处理温度30℃、处理时间24h)、H2O2/NaOH预处理(2%NaOH、2%H2O2、固液比1:12、处理温度40℃、处理时间24h,最优处理条件)、O3/NaOH预处理(在2%NaOH、固液比1:12、温度30℃条件下处理时间20h后,再通入03处理4h),处理后的稻草秸秆的糖化率分别为74.90%、83.23%、92.57%、53.53%。 预处理前后稻草秸秆的扫描电镜观察表明:未处理稻草秸秆的外表面整齐地被硅质突起、硅细胞、栓细胞所覆盖;NaOH预处理后的稻草秸秆外表面覆盖物部分被除掉;H2O2/NaOH预处理后的稻草秸秆外表面覆盖物已完全除掉,下层机械组织充分暴露;O3/NaOH预处理后的稻草秸秆外表面覆盖物已被完全除掉,下层机械组织间物质也部分失去,纤维素结构暴露。未处理稻草秸秆的内表面覆盖着一层较厚的硅质与腊质,髓腔薄壁细胞基本不可见;NaOH预处理与H2O2/NaOH预处理后的稻草秸秆内表面中硅质与腊质已除去,髓腔薄壁细胞外露且其中的物质基本上已失去;而经过O3/NaOH预处理后的内表面中硅质与腊质已除完全除去,髓腔薄壁细胞外露且细胞内物质已完全除去,细胞壁较松弛,产生的孔隙更大。因而在增大酶解时有效比表面积、加快酶解速率方面,O3/NaOH预处理优于H2O2/NaOH预处理,H2O2/NaOH预处理优于NaOH预处理,处理后的稻草秸秆明显优于未处理。 稻草秸秆的NaOH预处理机理与H2O2/NaOH预处理机理相似,都是在于NaOH使以醚键相连的木质素结构单元断开,高分子量的木质素分解为小分子量的木质素而溶解在溶液中。同时,NaOH使连接木质素分子与半纤维素分子间的酯键因皂化作用断开,半纤维素分子与纤维素分子间的氢键强度减小,从而使稻草秸秆发生膨胀,体积增大。差别在于H202促进了其它物质的氧化溶出,并不能使木质素分子开环氧化降解。O3/NaOH预处理机理在于臭氧使木质素开环氧化降解,同时除纤维素以外的其它物质也同时被氧化降解。这与臭氧的氧化能力强于过氧化氢有关。 预处理前后稻草秸秆成分含量的变化及酶水解糖化率表明,原料中木质素含量并不是影响其酶解糖化的决定因素,预处理前后有效比表面积的变化对其酶解糖化也有非常重要的影响。 动力学研究表明,碱性条件下木质素的臭氧氧化降解为一级反应,反应的活化能在45kJ/mol左右,其氧化降解在于羟基自由基氧化作用,氧化降解过程主要经过了由高分子量木质素分子到小分子量的基本结构单元,到苯丙烷基本结构单元侧链氧化为苯甲酸,再到苯环被开环氧化为羧酸和醛,最后被氧化为乙酸、 【关键词】:稻草秸秆 预处理 酶水解 臭氧 氢氧化钠 过氧化氢
【学位授予单位】:中南大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2012
【分类号】:TQ352.1
【目录】:
  • 摘要4-6
  • ABSTRACT6-8
  • 目录8-11
  • 第一章 绪论11-28
  • 1.1 引言11-12
  • 1.2 稻草的结构与化学组成12-14
  • 1.3 木质纤维素原料的预处理14-21
  • 1.3.1 化学方法15-17
  • 1.3.2 物理方法17-19
  • 1.3.3 物理化学法19-20
  • 1.3.4 生物法20-21
  • 1.3.5 联合法21
  • 1.4 木质素的降解研究现状21-26
  • 1.4.1 木质素的结构22-23
  • 1.4.2 木质素的降解方法23-25
  • 1.4.3 木质素降解动力学研究25-26
  • 1.5 本课题拟开展的工作与意义26-28
  • 第二章 稻草秸秆的氢氧化钠预处理28-46
  • 2.1 引言28
  • 2.2 材料与方法28-31
  • 2.2.1 材料与主要仪器28-29
  • 2.2.2 稻草秸秆的NaOH预处理29-30
  • 2.2.3 稻草秸秆的酶解30
  • 2.2.4 成分分析30-31
  • 2.2.5 扫描电镜分析31
  • 2.3 结果与讨论31-45
  • 2.3.1 预处理中NaOH质量分数对稻草秸秆成分及酶解的影响31-35
  • 2.3.2 NaOH预处理时间对稻草秸秆成分及酶解的影响35-38
  • 2.3.3 NaOH预处理温度对稻草秸秆成分及酶解的影响38-41
  • 2.3.4 NaOH预处理对稻草秸秆表观形态的影响41-43
  • 2.3.5 NaOH预处理稻草秸秆机理分析43-45
  • 2.4 小结45-46
  • 第三章 稻草秸秆的弱碱性过氧化预处理46-62
  • 3.1 引言46-47
  • 3.2 材料与方法47-48
  • 3.2.1 材料与主要仪器47
  • 3.2.2 稻草秸秆的弱碱性过氧化预处理47
  • 3.2.3 单因素试验条件47
  • 3.2.4 正交试验47-48
  • 3.3 结果与讨论48-61
  • 3.3.1 H_2O_2质量分数对稻草秸秆成分及酶解的影响48-51
  • 3.3.2 预处理时间对稻草秸秆成分及酶解的影响51-53
  • 3.3.3 预处理温度对稻草秸秆成分及酶解的影响53-56
  • 3.3.4 弱碱性过氧化预处理条件的优化56-58
  • 3.3.5 弱碱性过氧化预处理对稻草秸秆表观形态的影响58-59
  • 3.3.6 弱碱性过氧化预处理稻草秸秆机理分析59-61
  • 3.4 小结61-62
  • 第四章 稻草秸秆的碱性臭氧预处理62-72
  • 4.1 引言62-63
  • 4.2 材料与方法63
  • 4.2.1 材料与主要仪器63
  • 4.2.2 稻草秸秆的碱性臭氧预处理63
  • 4.3 结果与讨论63-71
  • 4.3.1 氢氧化钠质量分数对稻草秸秆成分的影响63-66
  • 4.3.2 碱性臭氧预处理稻草秸秆的酶解条件优化66-68
  • 4.3.3 碱性臭氧预处理对稻草秸秆表观形态的影响68-69
  • 4.3.4 碱性臭氧预处理稻草秸秆机理分析69-71
  • 4.4 小结71-72
  • 第五章 预处理方法对稻草秸秆性质的影响及预处理机理72-84
  • 5.1 引言72
  • 5.2. 材料与方法72-73
  • 5.2.1 材料与主要仪器72
  • 5.2.2 稻草秸秆的NaOH预处理72-73
  • 5.2.3 稻草秸秆的弱碱性过氧化预处理73
  • 5.2.4 稻草秸秆的碱性臭氧预处理73
  • 5.3 结果与讨论73-82
  • 5.3.1 三种预处理对稻草秸秆成分的影响73-76
  • 5.3.2 三种预处理对稻草秸秆酶解糖化的影响76-78
  • 5.3.3 三种预处理对稻草秸秆表观结构的影响78-80
  • 5.3.4 三种预处理稻草秸秆机理的对比分析80-82
  • 5.4 小结82-84
  • 第六章 木质素的碱性臭氧化降解及机理分析84-98
  • 6.1 引言84-85
  • 6.2 材料与方法85-88
  • 6.2.1 实验材料85-86
  • 6.2.2 实验仪器和试剂86
  • 6.2.3 试验方法86-88
  • 6.3 结果与讨论88-97
  • 6.3.1 木质素紫外光谱及标准曲线88-89
  • 6.3.2 NaOH质量分数对降解速率影响89-90
  • 6.3.3 浓度对降解速率影响90-92
  • 6.3.4 温度对降解速率影响92-95
  • 6.3.5 氧化降解反应机理的分析95-97
  • 6.4 小结97-98
  • 第七章 总结与展望98-100
  • 7.1 总结98-99
  • 7.2 展望99-100
  • 参考文献100-109
  • 致谢109-110
  • 攻读学位期间主要的研究成果110


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