有机近红外染料的合成与有序TiO_2纳米管的制备及其在染料敏化太阳能电池中的应用

【摘要】：随着能源的消耗，太阳能的开发利用引起了人们的重视，染料敏化太阳能电池（DSSC）由于制备工艺简单，价格低廉等优势，成为太阳能电池的研究热点之一。光阳极作为DSSC光能转化为电能的核心部分，其性能对于染料敏化太阳能电池的效率影响很大。光阳极的研究工作主要包括敏化染料的合成和半导体薄膜层的制备及电子在光阳极/电解质界面的电子传输机制。针对光阳极改性，本论文主要包括两个方面的工作。 第一部分的工作是关于光阳极中吸附染料的合成和DSSC电池性能的测试。具有近红外吸收（NIR）的全光谱吸光染料，由于具有宽的吸收光谱且可利用太阳光谱近红外光区的能量，被认为可以有效地提升染料敏化太阳能电池的光电转化效率。本论文通过Knoevenagel缩合反应合成了2-氰基-2-(2,5-二溴-环戊[1,2-b:4,3-b']二噻吩-7-亚基)-乙酸，然后以其为基础反应单元通过Suzuki反应较高效率地合成了2-氰基-2-(2,5-二(4-(二甲基氨基)苯基)-环戊[1,2-b:4,3-b']二噻吩-7-亚基)-乙酸（A）和2-氰基2-(2,5-二(4-(二苯基氨基)苯基)-环戊[1,2-b:4,3-b']二噻吩-7-亚基)-乙酸（B），化合物A和B分别以N, N-二甲基和三苯胺为供电子基，以刚性的环戊[1,2-b:4,3-b']并二噻吩为π键，以羧基为吸电子基团，符合染料的D-π-A结构特征。光物理测试结果表明，小分子化合物A和B具有全光谱吸收的性质，吸光范围覆盖整个可见光区且在近红外光区具有吸收，电化学测试结果表明，两种化合物的LUMO能级均高于二氧化钛的导带边能级，能将电子注入到二氧化钛的导带，同时它们的HOMO能级均低于I-/I3-氧化还原电对的能级，氧化后的染料能够被还原再生，可以将它们应用于染料敏化太阳能电池中。但是光电转换效率的测试结果表明，分别以化合物A和B作为染料的电池效率远远低于以N719为染料的电池效率。阻抗测试结果表明以化合物A和B作为染料的电池中，电子复合阻抗和电子寿命远低于N719染料，电子的严重复合使染料A和B的电池效率很低。化合物B电池的电子复合阻抗和电子寿命均高于化合物A，可能是由于染料B引入的非平面三苯胺基团增加了它在二氧化钛表面的覆盖率，提高了染料的吸附量引起的，这部分研究为染料的改性研究提供了一条思路。 第二部分的工作是关于DSSC光阳极中二氧化钛纳米管薄膜的研究。高度有序的纳米管阵列由于具有大的比表面积和电子直线传输的特性，有利于提高DSSC的染料吸附量和电子传输速率，从而能提高电池的效率。本论文利用阳极氧化法，通过控制氧化时间，合成了高度有序的纳米管阵列，通过超声-弯折钛片剥离法得到了大面积、非卷曲的独立纳米管阵列，并将它们成功的转移到FTO上，经过慢速程序升温法煅烧后，FTO上的阵列没有出现龟裂和脱落的现象。XRD表征的结果表明三个氧化时间的纳米管经450℃，煅烧2h后晶相为锐钛矿相。TEM表征的结果表明经煅烧后纳米管阵列仍紧密的排列在一起，氧化时间4h、6h、8h的纳米管的长度依次为30μm、38μm、44μm，管壁厚度为17±3nm，管径约为85nm。将它们应用于染料敏化太阳能电池中，采用正面照光的方式进行光电转化效率测试（测试面积为0.36cm2），结果表明氧化时间为6h的纳米管阵列的光电转化效率最高，为4%，短路光电流达13.4mA cm-2。阻抗测试结果表明以纳米管阵列为光阳极的太阳能电池具有很高的化学电容，表明高度有序的纳米管阵列在储能和染料敏化太阳能电池应用方面有很大的优势。 【关键词】：DSSC 近红外染料 纳米管阵列 转移 正面照光
【学位授予单位】：河南大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2014
【分类号】：O614.411;TM914.4
【目录】：

• 摘要7-9
• ABSTRACT9-12
• 第一章 绪论12-32
• 1.1 染料敏化太阳能电池的基本构造与工作原理13-15
• 1.1.1 基本构造13
• 1.1.2 工作原理13-15
• 1.2 DSSC 敏化染料15-19
• 1.2.1 金属配合物敏化剂15-16
• 1.2.2 有机染料敏化剂16-19
• 1.3 DSSC 二氧化钛薄膜19-23
• 1.3.1 TiO2纳米晶薄膜19-20
• 1.3.2 有序的 TiO2阵列薄膜20-23
• 1.4 DSSC 评价参数23-24
• 1.4.1 光电转化效率（η）23-24
• 1.4.2 短路电流密度（Jsc）24
• 1.4.3 开路电压（Voc）24
• 1.4.4 填充因子（FF）24
• 1.4.5 单色光光电转换效率（IPCE）24
• 1.5 课题提出的依据及主要工作内容24-26
• 参考文献26-32
• 第二章 有机近红外吸收染料的合成32-44
• 2.1 合成路线设计33
• 2.2 结果与讨论33-36
• 2.2.1 Suzuki 偶联反应的特点34-35
• 2.2.2 Knoevenagel 缩合反应的特点35-36
• 2.3 实验部分36-41
• 2.3.1 主要药品及测试仪器36
• 2.3.2 实验步骤36-41
• 2.4 本章小结41-42
• 参考文献42-44
• 第三章 近红外吸收染料作为敏化剂的 DSSC 性能测试44-56
• 3.1 主要药品及测试仪器44
• 3.2 染料的光物理性能测试44-45
• 3.3 非水溶剂中的电化学测试45-48
• 3.3.1 电化学测试条件46-47
• 3.3.2 电化学测试结果与讨论47-48
• 3.4 染料敏化的 DSSC 性能测试48-52
• 3.4.0 对电极的制备及溶液的配制48-49
• 3.4.1 光电转化效率的测试49-50
• 3.4.2 电池阻抗测试50-52
• 3.5 本章小结52-54
• 参考文献54-56
• 第四章 TiO_2纳米管阵列的制备、转移和 DSSC 性能测试56-68
• 4.1 纳米管阵列的制备和转移56-61
• 4.1.1 主要药品及测试仪器56
• 4.1.2 实验过程56-58
• 4.1.3 形貌表征58-61
• 4.2 纳米管阵列的 DSSC 性能测试61-65
• 4.2.1 光电转化效率的测试61-62
• 4.2.2 电池阻抗测试62-65
• 4.3 本章小结65-66
• 参考文献66-68
• 结束语68
• 存在的不足68-71
• 致谢71-73

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