甲烷部分氧化制合成气Rh／Al_2O_3催化剂的原位Raman光谱表征

【摘要】：采用原位Raman光谱,程序升温还原(H2—TPR)、程序升温脱附(O2-TPD)和甲烷的脉冲反应等实验技术,对造成600和900℃焙烧的Rh／Al2O3催化剂上甲烷部分氧化(POM)制合成气反应的机理差异的原因进行了考察。实验结果表明,与600℃焙烧的样品相比,900℃焙烧的样品上Rh与Al2O3的相互作用增强,Rh-O键强增大,Rh物种更易于被氧化,在反应条件下,后者上O2-的浓度明显高于前者,使POM 反应更倾向于按燃烧-重整机理进行。 【作者单位】：厦门大学固体表面物理化学国家重点实验室化学化工学院化学系 厦门大学固体表面物理化学国家重点实验室化学化工学院化学系 厦门大学固体表面物理化学国家重点实验室化学化工学院化学系 厦门大学固体表面物理化学国家重点实验室化学化工学院化学系 厦门大学固体表面物理化学国家重点实验室化学化工学院化学系
【关键词】：Rh／AlO 原位Raman光谱 甲烷部分氧化 合成气 反应机理
【基金】：国家重点基础研究发展规划项目(2005CB221400) 国家自然科学基金(20433030,20021002,20423002) 福建省科技重大专项(2005HZ01—3)资助
【分类号】：TE665.3
【正文快照】： 甲烷部分氧化(P()M)制CO和H:作为合成气化学的 “龙头”反应，其重要性和应用前景引人注目。有关负载型金 属催化剂上P〔)M反应的机理究竟是燃烧一重整还是直接氧化 至今仍然是人们争论的焦点之一川。在前期的研究工作中， 我们采用原位时间分辨红外(TRFTIR)光谱对600和900℃

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