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甲烷无氧催化转化为乙烯、苯和萘的自由基机理

来源:论文学术网
时间:2024-08-18 21:29:32
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甲烷无氧催化转化为乙烯、苯和萘的自由基机理【摘要】:最近包信和院士课题组发现一种铁基催化剂可以再无氧条件下选择性转换为乙烯、苯和萘,且具有很高的转化率。实验研究支持甲烷在催化剂作用

【摘要】:最近包信和院士课题组发现一种铁基催化剂可以再无氧条件下选择性转换为乙烯、苯和萘,且具有很高的转化率。实验研究支持甲烷在催化剂作用下分解,产生的甲基自由基脱附到气相中进一步转化为产物。我们对该反应体系中气相的转化机理进行了理论研究,提出了甲基自由基在高温(800°C-1000°C)下的转化为乙烷、乙烯、苯和萘的一套完整的反应途径。反应先生成乙烷,再脱氢生成乙烯。该脱氢过程能够被氢自由基催化,在没有氢自由基存在时通过甲基自由基的氢摘取反应来完成。乙烯到苯,以及苯到萘都通过相应的自由基与乙烯反应来增长碳链,再通过闭环反应与脱氢反应生成苯和萘,稳定分子的脱氢氢自由基催化完成。生成乙烷和乙烯为快速过程。乙烯转化为苯能垒为65.5kcal/mol(1225K),苯到萘能垒更高,为74.9kcal/mol(1225K)。该转化过程为动力学控制,通过改变反应条件可以得到乙烯、苯、萘比例不同的产物。热力学最稳定产物为碳和氢气。通过该机理预测的产物分布、温度影响、选择性等性质与实验观察到的现象基本符合。 【作者单位】:大连化学物理研究所分子反应动力学国家重点实验室
【关键词】:甲烷转化 反应机理 自由基反应 理论研究
【分类号】:O621.25
【正文快照】: 甲烷无氧催化转化为乙烯、苯和萘的自由基机理@樊红军$大连化学物理研究所分子反应动力学国家重点实验室!(大连市中山路457号)116023最近包信和院士课题组发现一种铁基催化剂可以再无氧条件下选择性转换为乙烯、苯和萘,且具有很高的转化率。实验研究支持甲烷在催化剂作用下分

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