不同结构γ-Al_2O_3对镍基催化剂低温甲烷化反应性能的影响

【摘要】：天然气(甲烷为主)作为一种优质、高效、清洁能源,广泛的应用于工业与民用市场。近年来煤经合成气甲烷化制备天然气的工作得到了广泛的关注,而Ni基催化剂较高的活性以及相对低廉的价格受到研究者的青睐。研究表明载体的选择对Ni基催化剂的活性与寿命影响较大,因此深入研究金属Ni与载体之间的相互作用将有助于高效甲烷化催化剂的设计与制备。本课题选用meso-γ-Al2O3(介孔)和nano-γ-Al2O3(纳米颗粒)作为催化剂的载体,探讨了不同尺度结构的载体与金属Ni之间的相互作用方式与强度。采用等体积浸渍法制备15%Ni/meso-γ-Al2O3和15%Ni/nano-γ-Al2O3两种催化剂,焙烧还原后在浆态床反应器中对其甲烷化性能评价。从表1可知,15%Ni/nano-γ-Al2O3具有明显更高的活性和CH4选择性。尽管BET结果显示nano-γ-Al2O3(138m2/g)和meso-γ-Al2O3(153m2/g)有近似的比表面积,但从图1(a)XRD谱图可以看出nano-γ-Al2O3负载的金属Ni有更好的分散度,并且图1b结果显示15%Ni/nano-γ-Al2O3金属Ni还原峰向高温方向移动且形成了更多的NiAl2O4(750oC),说明nano-γ-Al2O3与金属Ni存在更强的相互作用;图2TEM结果可以发现15%Ni/nano-γ-Al2O3催化剂中氧化铝纳米颗粒通过与金属Ni结合而相互聚集,因此金属镍颗粒之间被氧化铝纳米颗粒阻隔,防止了催化剂的烧结,图3中15%Ni/nano-γ-Al2O3催化剂的稳定性试验结果与此现象是相符的,而meso-γ-Al2O3负载前后结构未发生明显变化。图4中载体27AlMAS-NMR结果表明nano-γ-Al2O3的Al3+penta百分含量(0.90%)是meso-γ-Al2O3(0.52%)的1.7倍,而氧化铝表面的配位不饱和Al3+penta是活性组分镍的结合位点,与NiO结合后生成更稳定的Al3+octa六配位饱和结构,因此,更多的Al3+penta含量将会明显提高了金属镍的分散度和稳定性。 【作者单位】：中科院山西煤炭化学研究所 中国科学院大学
【关键词】：金属与载体相互作用 镍 nano-γ-AlO 甲烷化 Al+penta
【基金】：基金(2011GW301)资助项目:国际合作项目,荷兰壳牌公司项目
【分类号】：O643.32
【正文快照】： 不同结构γ-Al_2O_3对镍基催化剂低温甲烷化反应性能的影响@白云星$中科院山西煤炭化学研究所!山西太原030001$中国科学院大学!北京100049 @张俊峰$中科院山西煤炭化学研究所!山西太原030001 @韩怡卓$中科院山西煤炭化学研究所!山西太原030001 @谭猗生$中科院山西煤

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