硅纳米线生长调控及其在径向结薄膜太阳能电池中的应用

【摘要】：随着科技、工业文明的不断进步,人类世界在获得到物质生活极大提高的同时,却不可避免地带来自然环境的持续恶化。化石原料的过度开采与使用,导致了温室效应、植被减少、水土污染、大气污染等一系列环境问题,困扰着人们生活与健康。同时,随着化石能源的消耗和枯竭,寻找可持续性的替代能源,迫在眉睫。按照国际能源署(IEA)的预测,到2030,包括风能、水能、太阳能、生物能在内的全球可再生能源发电量将占全球总发电量的33%。而太阳能,作为可再生能源的重要组成部分,因其分布广泛、取之不竭、安全可靠、环境友好、没有污染等优势,已经成为了各国竞相发展的热点。非晶硅薄膜电池是太阳能电池的重要组成部分,具有成本低廉、可大规模生产、适用多种衬底、可分布式应用等优点,在诞生之初就受到了广泛的关注。然而,由于非晶硅长程无序的结构特点,非晶硅薄膜电池的电池效率一直未能得到较大的提高,同时,非晶硅薄膜电池还存在着光致衰减(LID)效应,这也限制了非晶硅薄膜电池的应用。为了拓宽非晶硅薄膜电池的应用,降低光致衰减效应,人们在新的电池结构上做了大量的努力与尝试,其中利用纳米线结构构建径向结非晶硅薄膜电池就是其中极有价值的探索方向之一。作为框架结构的纳米线对径向结电池的性能有重要的影响,其制备方法包括“自上而下”的刻蚀方式以及“自下而上”的自组装生长方式。自组装生长方法操作简单、价格低廉、可大面积制备,是获得大规模纳米线的理想途径。利用金作为诱导金属,结合VLS原理生长获得硅纳米线是经典的“自下而上”硅纳米线制备方式。然而,金在硅中的掺杂与残留却会在纳米线中引入大量的深能级复合中心,不利于其在光伏中的应用。从2008年开始,我们课题组创造性的发展了一种在PECVD中利用低熔点金属如锡、铟、铋等金属诱导生长硅纳米线的方法。由于此类低熔点金属同时具备低表面能和极低的硅平衡浓度,一般认为其“不能催化硅纳米线的生长”。而我们的一系列实验工作改变了这一观点,进而在实验基础上提出了低表面能金属催化VLS过程获得硅纳米线的三步生长模型。纳米线阵列中的增强减反与陷光效果是制备径向结电池的优势之一。我们制备了密度和形貌可控的晶硅纳米线阵列,研究3D纳米框架结构中的强陷光特性对提高光致发光的贡献,并针对不同纳米线/硅氮氧的核壳结构,利用COMSOL分析软件做模拟分析,解释了不同结构发光增强不同的原因。利用低熔点金属诱导生长硅纳米线,并在该结构上制备非晶硅薄膜径向结电池是论文的重点工作。径向结结构中光线在“纳米线丛林”中会经历多次散射/折射,这种强陷光特性会使得光线能被电池材料充分吸收,对光子的“有效吸收长度”可以远大于PIN结中本征吸收层的物理厚度,该特性使得径向结电池中非晶硅吸收层的物理吸收层厚度可以减薄至80纳米,远低于平面薄膜非晶硅300纳米左右的吸收层厚度。实验证明,更薄的吸收层厚度可以大幅降低光致衰减效应,有效提高电池的使用效率。针对径向结电池制备的各个过程,我们详细研究了不同参数对纳米线形貌以及径向结电池性能的影响。非晶硅薄膜根据工艺条件的不同,其禁带宽度可在1.6eV～1.8eV之间变化,但对于光子能量小于1.6eV的太阳光,非晶硅并不能有效的吸收。考虑非晶锗的禁带宽度小于非晶硅的禁带宽度,合金中锗的掺入可以降低禁带宽度,扩大光谱响应的范围,因此利用硅锗合金制备薄膜电池是提高电池效率的有效方法。实验中我们制备了硅锗径向结电池,并研究了合金中不同硅锗百分比光谱的响应以及电池性能的影响。低熔点金属铋在诱导生长硅纳米线的同时还能够实现n型的掺杂效果,是极有价值的诱导金属之一。为了改善纯铋诱导硅纳米线形貌扭曲的不足,我们提出了一种利用铋锡合金在PECVD中诱导生长硅纳米线的方法,实验结果表明,该硅纳米线兼具锡金属诱导生长硅纳米线的形貌以及n型掺杂效果,利用该纳米线制备的径向结电池,在开压基本保持不变的情况下,比纯铋金属制备的电池性能有大幅提高,证实了合金诱导硅纳米线制备径向结电池的可行性。本论文的主要创新点如下：1.利用低熔点金属锡在PECVD系统中诱导生长出三维硅纳米线结构,并以三维纳米线为框架,结合发光材料硅氮氧,制备了硅纳米线／硅氮氧以及氧化硅纳米线／硅氮氧的核壳结构,实验结果表明硅纳米线／硅氮氧结构相对于平面参考样品,其发光强度增强3～5倍,氧化硅纳米线／硅氮氧能增强发光8～12倍。2.利用可控的硅纳米线制备出径向结薄膜太阳能电池,研究了晶硅／非晶硅掺杂浓度、吸收层厚度、纳米线密度、透明导电电极ITO以及退火对径向结非晶硅薄膜电池性能的影响。研究了径向结电池不同吸收层厚度对光致衰减效应的影响,获得了最高初始转化效率为8.2%的径向结电池。3.首次制备了非晶硅锗径向结电池,研究了不同硅锗比例对太阳光谱的吸收响应以及对电池性能的影响,制备获得的电池具有4.8%的初始转换效率。4.首次制备出以铋锡合金诱导生长的硅纳米线,该纳米线同时具有n型掺杂效果和良好的形貌,以其为框架结构制备的非晶硅径向结电池,不仅去除了有毒气体磷烷的使用,其性能相比于纯铋金属制备的电池,在保持开路电压的同时,获得了电流密度和填充因子的大幅提升。 【关键词】：硅纳米线 等离子体增强气相沉积 径向结电池 低熔点催化金属
【学位授予单位】：南京大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TM914.42
【目录】：

• 摘要4-7
• Abstract7-12
• 第一章 绪论12-36
• 1.1 太阳能电池技术研究背景12-13
• 1.2 太阳能电池研究进展和产业现状13-24
• 1.3 径向结薄膜太阳能电池概述24-29
• 1.4 本论文的主要研究内容29-32
• 参考文献32-36
• 第二章 硅纳米线的制备及表征36-66
• 2.1 硅纳米线发展历史简介36-37
• 2.2 硅纳米线VLS生长原理37-38
• 2.3 硅纳米线常用制备方法简介38-40
• 2.4 等离子体增强化学气相沉积方法与系统介绍40
• 2.5 硅纳米线形貌调控与表征40-58
• 2.6 TEM表征与生长模型介绍58-62
• 2.7 小结62-63
• 参考文献63-66
• 第三章 硅纳米线光学增强应用研究66-78
• 3.1 硅纳米线应用简介66
• 3.2 硅纳米线光学性能简介66-67
• 3.3 硅基发光材料之硅氮氧简介67-71
• 3.4 三维纳米线架构下硅氮氧发光增强研究71-75
• 3.5 小结75-76
• 参考文献76-78
• 第四章 硅纳米线在薄膜径向结电池中的应用78-101
• 4.1 径向结电池制备流程简介78-83
• 4.2 径向结非晶硅薄膜电池的表征、性能调控与优化83-93
• 4.3 径向结非晶硅/锗薄膜电池的性能调控与优化93-97
• 4.4 径向结叠层电池的设计与制备97-98
• 4.5 小结98-99
• 参考文献99-101
• 第五章 铋锡合金诱导径向结电池制备及性能调控101-112
• 5.1 研究背景101-103
• 5.2 实验过程探索103-109
• 5.3 小结109-111
• 参考文献111-112
• 第六章 总结与展望112-115
• 6.1 课题研究总结112-113
• 6.2 问题与展望113-115
• 攻读博士期间取得成果清单115-117
• 致谢117-119

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