甲烷部分氧化镍基催化剂积碳形成过程的DFT研究

【摘要】：基于密度泛函理论(DFT),采用量子化学的计算方法,研究了甲烷部分氧化反应制合成气过程中镍基催化剂表面C物种生长到C6物种的可能反应路径,通过计算得到了每步反应的活化能以及其空间构型数据。计算结果表明,CH物种解离后生成的C物种,逐个累积生长成为C2、C3、C4、C5物种,最终形成结果为石墨六碳环物种。与C物种逐个累积过程中C4和C6物种的生成相比,C2和C2物种直接结合生成C4、C3和C3物种直接结合生成C6物种的活化能比较大。 【作者单位】：天津大学石油化工技术开发中心绿色合成与转化教育部重点实验室 天津化学化工协同创新中心
【关键词】：DFT 甲烷部分氧化 积碳
【分类号】：O643.36
【正文快照】： 引言甲烷部分氧化反应制合成气近年来受到人们的广泛重视。Ni基催化剂具有低成本、高活性的优点,将其用于甲烷部分氧化反应制合成气具有工业应用前景,但该催化剂存在易积碳失活的缺点。Bengaard认为[1]碳的生长包括开始形成和稳定生长两个阶段。在积碳开始形成阶段,催化剂表面

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