金属掺杂对四氧化三钴催化甲烷燃烧活性影响的理论研究

【摘要】：能源短缺和环境污染已经成为全球性的两大难题。天然气因热效率高、储量丰富、含氮硫量低等倍受关注,将天然气作为替代能源不但可缓解部分能源危机,而且可以大大降低燃烧石油等所造成的环境污染。同时汽车的尾气排放、矿井等产生的瓦斯、水处理厂等都会不可避免的排放甲烷,甲烷作为一种温室气体也可造成环境污染。催化燃烧是解决这一问题最有效的途径。天然气的主要成分是CH4,热力学非常稳定,分子结构对称性非常好,这使CH4几乎不能提供活性基团,如何使这样稳定的分子得到有效活化进而实现合理转化一直为人们所关注。尖晶石型四氧化三钴在甲烷催化燃烧表现出来了非常优异的催化活性。本研究利用密度泛函理论加在位库仑能修正(DFT+U)研究尖晶石结构材料催化甲烷燃烧的机理研究。从之前研究结果表明:(1)在Co3O4的高活性中心是(110)-B面的Co3+和O2c;(2)在整个催化反应循环中甲烷脱氢和水的脱附是关键步骤。有研究表明当引入掺杂时可以明显改善四氧化三钴的催化氧化活性,并且显著地提高材料的稳定性。本文研究了一系列金属元素掺杂在四氧化三钴后,四氧化三钴(110)-B面的氧空穴形成能的变化和(110)-B面甲烷脱氢的变化。研究表明氧空穴形成能与掺杂元素的离子半径和金属-氧键能相关,同时这两个因素对甲烷的碳氢活化也有影响。另外研究发现碳氢活化与两个活性位点的Fukui函数有明显关联。 【作者单位】：华东理工大学计算化学中心工业催化研究所 The Queen’s University of Belfast
【分类号】：O643.21
【正文快照】： 金属掺杂对四氧化三钴催化甲烷燃烧活性影响的理论研究@胡文德$华东理工大学计算化学中心工业催化研究所!上海市梅陇路130号200237 @曹宵鸣$华东理工大学计算化学中心工业催化研究所!上海市梅陇路130号200237 @胡培君$华东理工大学计算化学中心工业催化研究所!上海市梅陇

您可以在本站搜索以下学术论文文献来了解更多相关内容

稀土在化石燃料催化燃烧中的作用及其研究    卢冠忠,郭耘,郭杨龙

微通道反应器内氢气催化燃烧    曹彬,陈光文,袁权

烷烃催化燃烧的数值模拟    曾文;解茂昭;

预混天然气催化燃烧特性    许考;刘中良;康天放;何洪;马重芳;

丙烯腈尾气流向变换催化燃烧的实验研究    韦军;孙欣欣;张金昌;李成岳;

二甲醚催化燃烧研究的进展    韩峭峰;王苑娜;余倩;张绮旎;余林;戈早川;孙明;郝志峰;

多段微通道负载型钯催化剂上天然气预混催化燃烧的研究    王亮;訾学红;赵卫锋;戴洪兴;何洪;

橡胶废气催化燃烧处理技术    王新;方向晨;刘忠生;王海波;陈玉香;

治理废气 变废为利 消除污染 保护环境——催化燃烧热风双循环卧式上胶机简介    

高温立式上胶机催化燃烧技术总结    

苯催化燃烧反应催化剂的制备及性能研究    陶明涛;赵国明;姜鹏明;吴帮玉;富喜;沈廷财;

布朗气(氢氧气)的催化燃烧及其在危险废物焚烧上的应用    梁宝明;王耀军;

稀土复合氧化物对二氯甲烷催化燃烧性能的研究    刘绍英;王丽;王公应;

煤基燃料催化燃烧时燃点的变化规律    公旭中;王志;郭占成;

石化污水场含烃废气催化燃烧处理    单石灵;唐旭东;刘忠生;

掺杂钴铬尖晶石氧化物上甲烷催化燃烧性能研究    陈景欢;李俊华;

天然气催化燃烧理论和应用    张世红;何林;孙威;

铟锡氧化物的制备及催化燃烧甲烷性能研究    付慧静;傅立新;李俊华;

铈铁混合氧化物催化燃烧碳烟的高活性氧物种    明彩兵;叶代启;梁红;

催化燃烧法处理挥发性有机污染物的研究进展    王永强;赵东风;薛玉芬;赵朝成;李石;

天然气低碳催化燃烧    本报记者 曹丙利

燃煤催化燃烧节能技术通过鉴定    王秀江

橡胶废气催化燃烧技术获突破    郑伟

运用新技术 促节能减排    本报记者 卢伟　实习生 陆小青

稀土催化引领燃品未来风骚    本报记者 薛景照

催化燃品前景诱人    薛景照

催化燃烧式甲烷测定器事关煤矿安全    左云县质监局 周占胜

高温催化材料制备方法及其在甲烷催化燃烧中应用的研究    徐金光

低浓度甲烷流向变换催化燃烧实验研究及模型化    张佳瑾

甲烷催化燃烧技术基础研究    訾学红

锰基催化剂上含氯挥发性有机化合物的催化燃烧    戴宇

流向变换催化燃烧空气净化过程的模型化研究    牛学坤

掺杂六铝酸盐高温燃烧催化剂的制备及其在甲烷催化燃烧中性能的研究    郑建东

抗湿性高活性的过渡金属催化剂的制备及其催化燃烧甲苯的性能    李欣

催化燃烧去除挥发性有机气体的整体式催化剂    王健礼

六铝酸盐催化剂的制备及其在新能源二甲醚催化燃烧中的应用    余倩

低浓度CO和甲苯催化燃烧消除催化剂制备及反应性能研究    赵福真

铁基类钙钛矿氧化物的甲烷纯氧催化燃烧性能研究    汪正红

氧化锰八面体分子筛的合成、表征及其催化燃烧性能    凌飞

天然气预混催化燃烧的特性分析及实验研究    钱伟民

甲烷催化燃烧的应用研究    杜小春

低浓度甲烷流向变换催化燃烧制热技术基础研究    王盈

过渡金属氧化物上1,2-二氯乙烷催化燃烧的研究    王霁欣

气相燃烧烟气分布及催化燃烧瞬态行为规律的研究    王智华

催化燃烧炉窑温度场规律的研究和烟气应用研究    颜龙飞

复合金属氧化物催化剂上的二甲醚催化燃烧研究    吴武玲

铈锆复合氧化物掺杂钯整体催化剂的催化燃烧性能研究    张庆豹