临氢条件下等离子体—催化甲烷偶联制C_2烃的研究

【摘要】： 甲烷是天然气的主要成分,含量一般在95%左右。自然界存在着丰富的CH_4资源,开发应用它对保障21世纪能源供应意义非常重大。天然气的气态特性使它作为能源利用具有方便、干净、热效率高等优点,其物化特性使它在一碳化学、有机合成与烃加工和天然气伴生物(H_2、O_2、N_2、CO_2以及氦、氩等稀有气体)的利用等方面,都展现出了广阔的发展前景。 高压脉冲电晕等离子体是一种新型的非平衡等离子体技术,具有电子能量适中、有利于CH_4分子的活化、可在常温常压下操作和能量利用效率高等优点,并已在SOx、和NOx等小分子的活化研究中得到广泛应用。本论文利用脉冲电晕等离子体与催化剂结合共同作用由CH_4制备了C_2烃,为甲烷高效利用提供了一条新的技术路线。 论文取得的主要结果如下: 1.在室温常压下,高效地实现了等离子体和催化剂共同作用甲烷偶联转化,在V(CH_4)/V(H_2)=1:3条件下,得到了CH_4转化率21.8%和C_2选择性43.1%的较好结果。 2.在室温常压下,利用脉冲电晕等离子体有效地实现了在化学催化法中难以进行的临氢条件下甲烷脱氢偶联反应,在等离子体催化条件下甲烷转化率达21.8%,C_2烃选择性达到43.1%;在一定实验条件下,将等离子体与适当的催化剂结合共同作用CH_4/H_2反应,使C_2烃产物中乙烯选择性达18.4%以上,乙烯产量可达10.3%。 3.OES对等离子体作用CH_4/H_2反应的原位光谱诊断结果表明:CH_4/H_2在脉冲电晕等离子体作用下的反应是自由基反应,等离子体主要起着活化反应物和催化剂的作用,而催化剂主要是提高了产物的选择性。 4.TG、IR和XRD表征结果表明,等离子体催化CH_4/H_2转化反应中催化剂积碳的成分主要是无定型碳和碳氢聚合物。催化剂积碳主要来源于等离子体中高能电子直接作用CH_4产生的碳物种在催化剂上生成的聚合物。 【关键词】：脉冲放电 等离子体 氢气 甲烷 催化剂
【学位授予单位】：石河子大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2006
【分类号】：O621.3
【目录】：

• 摘要5-6
• Abstracts6-8
• 第一章 文献综述8-17
• 1.1 甲烷转化的意义8-9
• 1.2 甲烷转化的途径9
• 1.3 甲烷活化的方法9
• 1.4 等离子体技术9-12
• 1.5 等离子体催化甲烷转化反应研究12-15
• 1.6 本论文的选题15-17
• 第二章 实验方法17-20
• 2.1 脉冲电晕等离子体活化CH_4反应系统17-18
• 2.2 催化剂制备18
• 2.3 反应活性评价18
• 2.4 催化剂表征18-20
• 第三章 脉冲电晕等离子体催化CH_4/H_2反应20-29
• 3.1 脉冲电晕等离子体作用下CH_4/H_2的反应20-22
• 3.2 脉冲电晕等离子体与催化剂协同转化CH_4/H_2的反应22-28
• 3.3 小结28-29
• 第四章 等离子体催化CH_4/H_2转化制乙烯的反应机理探讨29-34
• 4.1 OES原位诊断系统29
• 4.2 OES原位诊断等离子体反应的光谱检测结果29-31
• 4.3 等离子体条件下纯CH_4脱氢反应的机理31-32
• 4.4 等离子体条件下CH_4/H_2脱氢反应的机理32-33
• 4.5 结论33-34
• 第五章 等离子体条件下催化剂积碳探讨34-38
• 5.1 TG分析34-35
• 5.2 IR分析35-36
• 5.3 XRD分析36-38
• 结论及进一步工作建议38-39
• 1.结论38
• 2.进一步工作建议38-39
• 参考文献39-42
• 致谢42-43
• 作者简介43-44
• 导师评阅表44

您可以在本站搜索以下学术论文文献来了解更多相关内容

微波诱导甲烷在活性炭/碳化硅上直接转化制C_2烃    张劲松,曹丽华,杨永进

过渡金属与微波等离子体协同催化甲烷制乙炔    徐春蕾,董家騄,杨鸿生,孙永志,孙德坤,杨春

甲烷氧化偶联W-Mn催化剂的制备及表征    方学平,李树本,林景治,顾靖芳,杨得信

脉冲电晕等离子体下甲烷偶联反应研究(Ⅲ)──金属氧化物的多相催化作用    朱爱民,张秀玲,宫为民,张报安

聚丙烯/层状硅酸盐纳米复合材料的制备、结构和性能    谢少波,张世民

西部天然气资源化工利用的思考与建议    杨伯伦,贺拥军

脉冲电晕等离子体作用下甲烷偶联反应──Ⅰ.无氧气氛下    朱爱民,宫为民,张秀玲,张报安

介质阻挡放电等离子体催化天然气偶联制C_2烃    王保伟,许根慧

脉冲电晕等离子体作用下甲烷“超平衡”转化制乙炔和氢    朱爱民,张秀玲,李小松,宫为民

微波等离子体下甲烷脱氢偶联制C_2烃    陈栋梁,王真,洪品杰,于作龙,戴树珊

超微粉体的制备(五)    李大成,周大利,刘恒,陈朝珍,张萍

低温等离子体在CF/树脂基复合材料中的应用    彭静,张军,蹇锡高,顾彪

射频溅射法镀LD腔面光学薄膜的工艺研究    邹德恕,徐晨,鲁鹏程,杜金玉,崔碧峰,舒雄文,刘莹,沈光地

离子镀光学薄膜的等离子体物理过程    杨国伟

高频辉光放电等离子体系统中自负偏压现象的数学解析    杨国伟

粒状电介质形态对介质阻挡放电特性的影响    陈珂;梁亚红;竹涛;

少量氩气对等离子体处理涤纶喷墨印花的影响    张春明;房宽峻;沈安京;张永烨;

等离子体处理对非晶态合金镀层表面改性研究    朱立群,钟群鹏,杉山和夫

多针对板电晕放电中针尖半径对伏—安特性影响    朱益民;孔祥鹏;张曼霞;孙培廷;

等离子体制备低表面能薄膜性能研究    付亚波;陈强;葛袁静;

RF-PECVD聚合类聚乙烯氧(PEO-like)薄膜的蛋白质吸附性研究    胡文娟;谢芬艳;付亚波;陈强;翁静;

等离子体聚合胺基功能薄膜及其细胞吸附性研究    谢芬艳;胡文娟;翁静;陈强;

等离子体降解磷酸三丁酯动力学分析    王心亮;贾臻;肖国林;

低温等离子体在聚合物材料中的应用    王德禧;

一步法制二甲醚催化剂的研究进展    杨利利;尹伟;王亚明;贾海峰;

一种新型的除臭技术——非平衡等离子体    阮建军;施耀;

板状电介质对阻挡放电的影响分析    陈珂;梁亚红;

统计过程控制在充气开关管生产中的应用    尚绍环;

西气东输与我省天然气化工利用的前景    袁景辉;

不同填充物的紫外灯与环境温度的实验对比与分析    杜鹏;许明明;

介质阻挡放电降解甲基紫废水及尾气中NO_x的光谱分析及机理研究    王兴权

电晕放电与光催化协同净化室内空气研究    黄丽萍

常压等离子体处理涤纶织物的颜料喷墨印花性能研究    张春明

新型横向极板电除尘器研究    依成武

低温等离子体催化氧化甲烷合成甲醇的应用基础研究    陈琳

脉冲放电电凝并结合碱液吸收烟气多种污染物协同脱除研究    徐飞

等离子体与CuO/TiO_2/γ-Al_2O_3催化体系协同脱除NO研究    李惠娟

常压等离子体聚合共轭聚合物荧光纳米颗粒的研究    杨平

折叠型双脉冲—长脉冲调制器及其激光触发技术研究    殷毅

聚酯低温等离子体表面改性及喷墨印花应用性能研究    王春莹

空气电离生成气对黄瓜储藏品质影响的研究    王茜

辉光放电触发赝火花开关特性研究    秦风

微弧氧化制备功能性陶瓷膜的研究    孙海燕

DBD等离子体导电特性研究    郭艳花

液体电极沿面放电等离子体灭活大肠杆菌的研究    王天威

DBD等离子体降解活性炭吸附的五氯酚及再生活性炭研究    汪星星

常压射频容性放电氩等离子体中活性气体对放电特性的影响    武启

介质阻挡放电用高频高压电源的研制    王友旭

线筒式脉冲电晕放电对混合VOCs降解的研究    那刚

等离子体改性聚乙烯浸润性的老化过程研究    郝寅虎

用冷等离子体技术制备TiO_2/γ-Al_2O_3催化剂的方法    宫为民,张秀玲,朱爱民,代斌,张报安,邓新禄,张家良,陆文祺

甲烷生物催化氧化制甲醇──固定化细胞催化剂的制备及其催化性能的研究    尉迟力,夏仕文,李树本

微波诱导甲烷在活性炭/碳化硅上直接转化制C_2烃    张劲松,曹丽华,杨永进

微波辐照引发甲烷部分氧化制合成气 Ⅰ.反应条件对Ni/La2O3催化剂催化活性的影响    毕先钧,谢小光,洪品杰,戴树珊

纯甲烷气体在脉冲电晕等离子体中的偶联反应    张秀玲,朱爱民,宫为民,阮桂色,师华

Na-W-Mn/SiO_2催化剂活化甲烷的研究 Ⅰ.活性中心的结构    季生福,李树本,许传芝,张兵,刘育

插层聚合制备聚丙烯/蒙脱土纳米复合材料及其结构性能表征    马继盛,漆宗能,张树范,王新,陈士娟,胡友良

微波诱导低级醇的等离子体化学反应    王真，洪品杰，张承聪，戴树珊

微波等离子体对聚乙烯材料的表面改性    王真,邱晔,洪品杰,戴树珊,杨爱民,崔永杰

聚丙烯/蒙脱土纳米复合材料Ⅰ.制备、表征及动态力学性能    刘晓辉,范家起,李强,朱晓光,漆宗能

CH_4在Mo/HZSM-5及其改性催化剂上的无氧偶联反应    王承学，孙敬茹，徐雪峰，张志刚

MRCI及其近似方法下C_2分子X~1Σ_g~+,B~1Δ_g和B′~1Σ_g~+态的势能曲线    李安阳;王育彬;豆育升;文振翼;

具有C_2对称性的手性NHC-Cu络合物对1,4-共轭加成的不对称催化作用    单凤军;姜岚;李争宁;赵德峰;

以酒石酸为手性源的具有C_2对称轴的吡啶衍生物的合成    姜艳;卞静;卜云飞;孙小强;

C_2（a~3Л_u&X~1Σ_g~+）自由基反应动力学的温度效应研究    胡仁志

四个具有C_2对称性的新型轴手性配体及其配合物的合成与表征    杨建飞

新型C_2对称手性双酰胺配体的合成    周婵

1-磷酸鞘氨醇抑制C_2-神经酰胺诱导小鼠早期胚胎凋亡的作用机制    耿旭景

64层螺旋CT后置滤过器C_2对冠状动脉左前降支成像质量的影响    王玥

MBH碳酸酯和烯丙基酮的不对称烯丙基烷基化反应以及C_2轴对称手性胍催化剂的合成研究    佟广虎

具有C_2对称性的手性NHC的合成及其在催化反应中的应用    单凤军

降低液化气C_2含量的吸收稳定模拟与优化    屈雪利

小分子势能面的构建及算法研究    李安阳

C_2型有限辛群Sp（4，13）的Cartan不变量矩阵    李红林

C_2，O_2~+分子低激发态的光谱性质探究    张小妞