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甲烷低温氧化催化剂制备及其性能研究

来源:论文学术网
时间:2024-08-18 21:14:06
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甲烷低温氧化催化剂制备及其性能研究【摘要】:将天然气资源中的主要成分甲烷转化为液体燃料甲醇是能源化工领域的重要化学反应。本文以探讨甲烷低温氧化催化剂为研究目的,采用离子交换法制备了

【摘要】: 将天然气资源中的主要成分甲烷转化为液体燃料甲醇是能源化工领域的重要化学反应。本文以探讨甲烷低温氧化催化剂为研究目的,采用离子交换法制备了Cu/ZSM-5,Cu-Au/ZSM-5催化剂,、利用ICP,XRD,XPS等手段表征其结构组成,研究了该催化剂在甲烷低温氧化反应中的催化性能。 1、以ZSM-5分子筛为载体,制备了Cu/ZSM-5催化剂。该催化剂的铜负载量为2.13%,其中铜组分以氧化铜状态均匀分散于分子筛载体上,金属颗粒的平均粒径为3.6 nm。以Cu/ZSM-5为催化剂,以含2%(V/V)甲烷的空气混合物为反应物,甲烷可在反应温度低至60℃时进行氧化反应。在60-150℃及10-20bar反应条件下,甲烷可高选择性(100%)转化为甲醇。在150℃,20bar,反应时间为3h,催化剂用量为0.1g的反应条件下,甲烷的转化率为31%,甲醇的选择性为100%。 2、以ZSM-5分子筛为载体,制备了金掺杂的Cu-Au/ZSM-5催化剂。其中铜和金的负载量分别为1.92%和0.11%。催化剂中铜以低价氧化态形式存在,金以三价态存在。金属组分均匀分散于载体表面,金属颗粒平均粒径为6.5 nm。金的掺杂不仅对催化剂中铜的氧化态有影响作用,而且使催化反应保持甲醇高选择性同时,甲烷氧化的转化率明显提高。在150℃、20bar反应条件下,甲醇的选择性和产率分别为100%和43%。此外,对金的掺杂作用进行了初步的探讨。 【关键词】:甲烷 低温氧化 氧化铜 甲醇 纳米催化
【学位授予单位】:北京化工大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2009
【分类号】:O643.36
【目录】:
  • 摘要5-7
  • ABSTRACT7-12
  • 第一章 绪论12-30
  • 1.1 文献综述12-14
  • 1.1.1 天然气的转化与利用12-13
  • 1.1.2 国内外甲醇的生产消费及发展前景13-14
  • 1.2 甲烷气固相部分氧化研究14-20
  • 1.2.1 氧化反应14-15
  • 1.2.2 催化机理15-17
  • 1.2.3 过渡金属氧化物催化剂17-18
  • 1.2.4 沸石催化剂18-19
  • 1.2.5 其他催化剂19
  • 1.2.6 甲烷气固相部分氧化反应的工艺条件和反应器形式研究19-20
  • 1.3 沸石分子筛20-23
  • 1.4 铜的催化作用23-24
  • 1.5 金的催化作用24-26
  • 1.5.1 CO的氧化25
  • 1.5.2 丁烯醛选择加氢25-26
  • 1.5.3 水煤气转换反应26
  • 1.5.4 NO_X的还原26
  • 1.6 催化剂制备理论26-28
  • 1.6.1 载体的选择和处理27
  • 1.6.2 浸渍液的选择27
  • 1.6.3 浸渍过程的影响因素27-28
  • 1.6.3.1 浸渍时间的影响28
  • 1.6.3.2 浸渍液浓度的影响28
  • 1.6.3.3 催化剂的干燥和焙烧28
  • 1.7 本文研究目的及内容28-30
  • 1.7.1 研究目的28-29
  • 1.7.2 研究内容29-30
  • 第二章 Cu/ZSM-5催化剂的制备及催化性能研究30-42
  • 2.1 引言30-31
  • 2.2 实验药品及仪器31
  • 2.3 催化剂的制备31-32
  • 2.3.1 ZSM-5分子筛的预处理31-32
  • 2.3.2 Cu/ZSM-5分子筛催化剂的制备32
  • 2.4 结构表征32-33
  • 2.4.1 透射电镜(TEM)32
  • 2.4.2 电感耦合等离子发射光谱(ICP)32
  • 2.4.3 X射线衍射仪(XRD)32-33
  • 2.4.4 X光电子能谱仪(XPS)33
  • 2.5 甲烷催化氧化反应33
  • 2.6 结果与讨论33-40
  • 2.6.1 Cu/ZSM-5催化剂的TEM分析33-35
  • 2.6.2 电感耦合等离子发射光谱(ICP)分析35
  • 2.6.3 X射线衍射仪(XRD)分析35-36
  • 2.6.4 X光电子能谱仪(XPS)分析36-37
  • 2.6.5 反应温度对催化反应的影响37-38
  • 2.6.6 反应压力对催化反应的影响38-39
  • 2.6.7 催化剂用量对催化反应的影响39
  • 2.6.8 反应机理分析39-40
  • 2.7 小结40-42
  • 第三章 Cu-Au/ZSM-5催化剂的制备及催化性能研究42-54
  • 3.1 引言42
  • 3.2 实验药品及仪器42-43
  • 3.3 Cu-Au/ZSM-5催化剂制备43
  • 3.3.1 ZSM-5分子筛的预处理43
  • 3.3.2 Cu-Au/ZSM-5分子筛催化剂的合成43
  • 3.4 Cu-Au/ZSM-5催化剂结构表征43-44
  • 3.4.1 透射电镜(TEM)43-44
  • 3.4.2 电感耦合等离子发射光谱(ICP)44
  • 3.4.3 X射线衍射仪(XRD)44
  • 3.4.4 X光电子能谱仪(XPS)44
  • 3.5 甲烷催化氧化反应44-45
  • 3.6 结果与讨论45-53
  • 3.6.1 Cu-Au/ZSM-5分子筛催化剂颗粒的TEM分析45-46
  • 3.6.2 电感耦合等离子发射光谱(ICP)分析46-47
  • 3.6.3 X射线衍射仪(XRD)分析47
  • 3.6.4 X光电子能谱仪(XPS)分析47-49
  • 3.6.5 反应温度对催化反应的影响49-50
  • 3.6.6 反应压力对催化反应的影响50-51
  • 3.6.7 催化剂用量对催化反应的影响51-52
  • 3.6.8 反应机理分析52-53
  • 3.7 小结53-54
  • 第四章 结论54-56
  • 参考文献56-62
  • 致谢62-63
  • 研究成果及发表的学术论文63


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