催化燃烧甲烷催化剂的合成及其性能研究

【摘要】：催化燃烧甲烷可以提高能源利用率，降低污染物的排放指标，是人类一直追求的清洁能源，因此对其研究探索具有一定的实用价值和现实意义。 本论文采用浸渍法和微波辅助法分别制备了一系列负载型钯催化剂Pd/Ce_(1-x)Zr_xO_2，考察了催化剂在催化甲烷燃烧反应中的活性，并结合XRD、N2吸附脱附、TEM、Raman、H2-TPR、XPS等技术对催化剂进行研究分析。浸渍法中考察了不同沉淀剂，载体不同制备方法，载体掺杂La元素后制得的催化剂对催化甲烷燃烧反应活性的影响。 采用微波辅助法合成了Pd/Ce_(1-x)Zr_xO_2催化剂，并探索了制备过程中微波时间、微波功率、微波反应介质、反应介质最佳体积比、氯化钯溶液浓度、钯负载量、pH值、甲烷反应气的流速、甲烷反应气配比等多种因素对催化剂催化性能的影响。 【关键词】：催化甲烷燃烧 浸渍法 微波法 钯催化剂
【学位授予单位】：黑龙江大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2012
【分类号】：O643.36
【目录】：

• 中文摘要3-4
• Abstract4-8
• 第1章 绪论8-23
• 1.1 引言8-9
• 1.2 催化燃烧甲烷9-19
• 1.2.1 催化燃烧甲烷的研究背景及意义9-11
• 1.2.2 催化燃烧甲烷的反应机理11-14
• 1.2.3 催化燃烧技术14-15
• 1.2.4 催化燃烧甲烷催化剂15-18
• 1.2.5 催化燃烧对催化材料的要求18-19
• 1.3 微波技术及应用19
• 1.4 微波反应装置19-20
• 1.5 微波加热原理20-21
• 1.6 微波加热特点21
• 1.7 课题选择21-23
• 第2章 实验部分23-28
• 2.1 实验药品和仪器23-24
• 2.1.1 实验药品23-24
• 2.1.2 实验所用仪器24
• 2.2 钯催化剂的制备24-25
• 2.2.1 载体的合成24-25
• 2.2.2 钯催化剂的合成25
• 2.3 催化活性评价25-26
• 2.4 催化剂的表征26-28
• 第3章 浸渍法制备 Pd/Ce_(1-x)Zr_xO_2及其催化性能28-46
• 3.1 不同沉淀剂对载体及催化剂催化性能的影响28-32
• 3.1.1 XRD 表征结果28-29
• 3.1.2 比表面积表征结果29-30
• 3.1.3 活性测试结果30-32
• 3.2 不同铈锆比对载体结构及催化性能的影响32-34
• 3.2.1 XRD 表征结果32-33
• 3.2.2 比表面积表征结果33
• 3.2.3 活性测试结果33-34
• 3.3 载体煅烧温度对催化剂催化燃烧甲烷活性的影响34-37
• 3.3.1 XRD 表征结果34-35
• 3.3.2 比表面积表征结果35-36
• 3.3.3 活性测试结果36-37
• 3.4 葡萄糖和柠檬酸对载体制备及催化活性的影响37-42
• 3.4.1 XRD 表征结果38-39
• 3.4.2 比表面积表征结果39-40
• 3.4.3 TEM 分析40-41
• 3.4.4 催化剂的比表面积及催化活性分析41-42
• 3.5 元素 La 的掺杂对催化剂催化性能的研究42-45
• 3.5.1 XRD 表征结果42-44
• 3.5.2 活性测试结果44-45
• 3.6 本章小结45-46
• 第4章 微波辅助法合成 Pd/Ce_(1-x)Zr_xO_2催化剂46-74
• 4.1 催化剂制备条件对催化燃烧甲烷活性的影响46-65
• 4.1.1 不同微波时间对催化活性的影响46-50
• 4.1.2 不同微波功率对催化活性的影响50-51
• 4.1.3 氯化钯溶液浓度对催化剂催化活性的影响51-52
• 4.1.4 不同微波反应介质的影响52-53
• 4.1.5 微波反应介质体积比的选择53-54
• 4.1.6 钯负载量对催化剂催化活性的影响54-60
• 4.1.7 pH 值对催化活性的影响60-62
• 4.1.8 催化剂焙烧条件对催化活性的影响62-64
• 4.1.9 载体制备条件对催化剂催化活性的影响64-65
• 4.2 活性测试条件对催化剂催化性能的影响65-67
• 4.2.1 空速对催化剂催化燃烧甲烷活性的影响65-66
• 4.2.2 反应气配比对催化剂反应性能的影响66-67
• 4.3 微波法对 1%Pd/La_xCe_(1-x)O_2催化剂活性的影响67-69
• 4.3.1 活性测试结果67-68
• 4.3.2 比表面积表征结果68-69
• 4.4 浸渍法与微波法活性的比较69-73
• 4.4.1 XRD 表征结果69-70
• 4.4.2 比表面积表征结果70
• 4.4.3 Raman 表征结果70-71
• 4.4.4 TEM 表征结果71-72
• 4.4.5 活性测试结果72-73
• 4.5 本章小结73-74
• 结论74-75
• 参考文献75-82
• 致谢82

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