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等离子催化甲烷蒸汽重整实验与数值研究

来源:论文学术网
时间:2024-08-18 21:06:26
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等离子催化甲烷蒸汽重整实验与数值研究【摘要】:燃气轮机化学回热循环是一种新的先进循环方式。化学回热器是化学回热循环的核心部件,在其中完成了甲烷和水蒸气的蒸汽重整反应。燃气轮机化学回

【摘要】:燃气轮机化学回热循环是一种新的先进循环方式。化学回热器是化学回热循环的核心部件,在其中完成了甲烷和水蒸气的蒸汽重整反应。 燃气轮机化学回热循环排气温度为500度左右,甲烷蒸汽重整镍基催化剂的最佳温度为700度左右。采用常规催化剂催化的方式设计化学回热器,催化剂效率较低,甲烷蒸汽重整转化率较低。除此之外,常规催化剂催化方式设计的化学回热器还具有回热器尺寸大、催化剂易失活等缺点。低温等离子催化具有低能耗、无颗粒污染物等优点,故本文采用低温等离子催化的方式。 本文设计并加工了介质阻挡放电发生器,设计并进行了低温等离子催化甲烷蒸汽重整的实验,对停留时间、电压、频率和温度对甲烷蒸汽重整的影响进行了研究。实验发现:产物中主要组分为H2,CO,高碳烃。高碳烃的主要成分为C2H6。低温等离子催化甲烷蒸汽重整反应在反应停留时间达到0.71s时达到稳定,甲烷转化率约为26%。生成气体中甲烷含量此时约为66.4%,一氧化碳为2.7%,氢气为21.6%,高碳烃约为11%。经过计算的生成物低热值有明显增加,且随反应停留时间的增加而增加,最大增加百分比为3%左右。甲烷的转化率随着介质阻挡放电气隙电场强度和频率的升高而升高。氢气选择性随介质阻挡放电气隙电场强度的增加而增加;一氧化碳的选择性随介质阻挡放电气隙电场强度的增加而减小。氢气选择性随介质阻挡放电频率的变化不甚明显;一氧化碳的选择性随介质阻挡放电频率的增加而减小。低温等离子催化甲烷蒸汽重整反应与反应体系温度没有直接影响。反应深度、反应选择性、低热值增加量的结论为等离子催化化学回热器的设计和优化提供了数据依据。 本文提出了甲烷蒸汽重整低温等离子催化的化学模型,并采用COMSOL Multiphysics软件对介质阻挡放电甲烷蒸汽重整的组分浓度和放电特性进行了数值研究。计算发现:活性物HCO的浓度变化(质量分数)有明显的周期性,但是其浓度在一个周期内并没有明显的变化,浓度变化范围随电压、频率和气体间隙增大而增大。电场强度的变化呈现明显的周期性,且放电间隙中的电场强度明显大于介质中的电场强度,电场强度的负向的最大值明显大于正向最大值,电场强度、电子平均能量随电压和频率的增大而增大。计算结论从微观和电特性上揭示了低温等离子催化甲烷蒸汽重整反应的物理化学过程。 【关键词】:甲烷蒸汽重整 低温等离子催化 介质阻挡放电 COMSOL数值模拟 实验
【学位授予单位】:哈尔滨工程大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2012
【分类号】:TQ203.2
【目录】:
  • 摘要5-6
  • ABSTRACT6-10
  • 第1章 绪论10-17
  • 1.1 目的和意义10
  • 1.2 国内外进展10-15
  • 1.2.1 燃气轮机化学回热循环的国内外进展10-12
  • 1.2.2 蒸汽转化及化学回热器的国内外进展12-13
  • 1.2.3 低温等离子催化的国内外进展13-14
  • 1.2.4 甲烷蒸汽重整反应机理和动力学国内外进展14-15
  • 1.3 本文主要内容15-17
  • 第2章 介质阻挡放电与等离子体化学17-29
  • 2.1 等离子体与气体放电分析17-20
  • 2.2 介质阻挡放电20-23
  • 2.2.1 介质阻挡放电击穿分析20-21
  • 2.2.2 介质阻档放电的电场强度21-22
  • 2.2.3 一些参量对介质阻挡放电的影响22
  • 2.2.4 截面碰撞数据22-23
  • 2.3 等离子体化学行为23-27
  • 2.3.1 等离子体的超常化学现象23-25
  • 2.3.2 等离子体化学反应历程25-27
  • 2.4 等离子体催化系统27-28
  • 2.4.1 甲烷蒸汽重整分析27
  • 2.4.2 等离子催化系统27-28
  • 2.5 本章小结28-29
  • 第3章 等离子体催化甲烷蒸汽重整的实验研究29-50
  • 3.1 引言29
  • 3.2 介质阻挡放电发生器与实验台设计29-34
  • 3.2.1 介质阻挡放电发生器设计29-31
  • 3.2.2 实验台设计31-34
  • 3.4 实验工艺计算34-35
  • 3.5 实验现象与结果35-49
  • 3.5.1 实验现象35-36
  • 3.5.2 能量守恒分析36-37
  • 3.5.3 纯甲烷放电37-38
  • 3.5.4 甲烷水蒸气放电38-49
  • 3.6 本章小结49-50
  • 第4章 等离子体催化甲烷蒸汽重整的数值研究50-65
  • 4.1 引言50
  • 4.2 基本方程50-54
  • 4.2.1 方程简化条件50-51
  • 4.2.2 COMSOL软件等离子模块基本方程51-53
  • 4.2.3 化学动力学方程53-54
  • 4.3 数值计算54-63
  • 4.3.1 介质阻挡放电催化甲烷蒸汽重整反应化学动力学模型54-56
  • 4.3.2 计算模型与计算参数选择56
  • 4.3.3 计算结果分析56-63
  • 4.4 本章小结63-65
  • 结论65-67
  • 参考文献67-76
  • 攻读硕士学位期间发表的论文和取得的科研成果76-77
  • 致谢77


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