水中典型卤代甲烷降解影响因素研究

【摘要】：近年来饮用水消毒副产物(DBPs)因为种类多、毒性大、分布广而备受关注。DBPs产生于水厂末端的消毒过程,生成后缺乏有效的去除方法。管网作为连接水厂和用户的必经环节,其间发生的降解作用可影响DBPs的稳定性,并决定其发生、分布和毒性。然而,DBPs在管网内的环境行为目前了解较少,不同DBPs之间行为差异的原因也不明确。同时,突发性水污染事件的增加促使净水装置进入家庭,而当前家庭方式对DBPs的去除效果了解较少。因此,有必要对DBPs稳定性开展系统有序的研究。本课题通过测定三种卤代甲烷在各种管网条件下的降解行为,重点研究了三种卤代甲烷在水解、氧化、和还原过程中的稳定性;同时,考察了多种家庭方式对三种卤代甲烷的去除效果。水解实验表明:三种卤代甲烷的水解反应符合准一级反应,且为碱性水解,符合水解方程和阿伦利乌斯方程。反应速率随着温度和p H的增加而增加,水解速率的排序为:三溴甲烷三氯甲烷二碘甲烷。卤素离子对水解影响不大,不同水体中的水解速率略有差异。三氯甲烷和三溴甲烷水解产物为对应的卤素离子。氧化实验表明:在0-10 mg/L浓度范围内,余氯以及氯胺的氧化作用对三种卤代甲烷稳定性并没有比较明显的影响。还原实验表明:零价铁的还原作用可以使三卤代甲烷在酸性条件下迅速降解,在中性以及碱性条件下降解较慢;最佳投加量为8 g/L;Fe2+和腐殖酸会促进零价铁对卤代甲烷的还原作用;单独的SO32-、Fe2+、腐殖酸对卤代甲烷无明显还原作用;不同水体下的还原速率为海水超纯水自来水湖水。紫外光解实验表明:三氯甲烷则不能被UV254nm光解,三溴甲烷和二碘甲烷则在UV254nm下光解迅速且符合一级反应动力学;p H、Cl-、Br-对光解无影响;I-、NO3-可以促进光解作用;Fe3+、腐殖酸可以抑制光解;在超纯水中光解速率快于其他水体。反渗透(RO)净水器实验表明:前置三级滤芯对三种卤代甲烷的去除效果大小为:颗粒活性炭PP棉压缩活性炭;流速越低,去除率均越高;低浓度卤代甲烷去除率高于高浓度。反渗透膜对三种卤代甲烷均有着极高的去除率(99%);去除率和压力、浓度、p H均无关。所以家用净水器在正常使用情况下对于卤代甲烷的去除是有效的。去除卤代甲烷的家庭方式包括热水壶、微波炉、超声清洗机、风扇、搅拌机(如豆浆机、榨汁机)等家用电器,去除的原理主要利用的是卤代甲烷的易挥发特性,实验结果表明:温度、风速、超声、转速、微波均能促进了卤代甲烷的挥发,其影响大小为:转速超声温度风速微波。可见这些家庭方式对于应急处理饮用水中卤代甲烷是可行的。本课题尝试了多种去除卤代甲烷的方式方法,并取得的较好的实验结果,研究结果可为典型卤代甲烷在管网中的环境行为提供基础数据,并为民众应对突发性水污染时采取的措施提供参考意见。 【关键词】：DBPs 三卤甲烷 碘甲烷 管网 降解
【学位授予单位】：哈尔滨工业大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2014
【分类号】：TU991.2
【目录】：

• 摘要4-6
• Abstract6-11
• 第1章 绪论11-22
• 1.1 课题背景11-14
• 1.1.1 DBPs的概述11-12
• 1.1.2 DBPs的生成12
• 1.1.3 DBPs的去除12-13
• 1.1.4 DBPs中卤代甲烷类的特性13-14
• 1.2 管网条件下稳定性国内外研究现状14-17
• 1.2.1 水解因素研究15-16
• 1.2.2 氧化、还原因素研究16-17
• 1.3 非管网条件下稳定性国内外研究现状17-19
• 1.3.1 UV254nm光解因素研究17
• 1.3.2 家庭方式的去除效果研究17-19
• 1.4 课题研究技术路线及研究内容19-22
• 1.4.1 技术路线19-20
• 1.4.2 主要研究内容20-22
• 第2章 试验材料与方法22-31
• 2.1 试验材料22-25
• 2.1.1 试验药品22-23
• 2.1.2 试验用水23
• 2.1.3 标准溶液配制23
• 2.1.4 缓冲溶液配制23-24
• 2.1.5 测铁离子所需溶液的配制24
• 2.1.6 氯胺溶液的配制24-25
• 2.2 试验仪器与设备25-26
• 2.3 试验方法26-31
• 2.3.1 卤代甲烷的检测方法26-29
• 2.3.2 其他检测方法的建立29-31
• 第3章 卤代甲烷在管网因素下的稳定性研究31-55
• 3.1 卤代甲烷的水解31-41
• 3.1.1 卤代甲烷在不同p H和温度下的水解31-37
• 3.1.2 卤代甲烷在其他环境因子下的水解37-40
• 3.1.3 卤代甲烷的水解产物40-41
• 3.2 卤代甲烷的氧化41-44
• 3.2.1 卤代甲烷在余氯下的氧化41-42
• 3.2.2 卤代甲烷在氯胺下的氧化42-44
• 3.3 卤代甲烷的还原44-53
• 3.3.1 零价铁投加量对卤代甲烷还原的影响44-46
• 3.3.2 p H对卤代甲烷零价铁还原的影响46-48
• 3.3.3 Fe2+、腐殖酸、SO32-对卤代甲烷零价铁还原的影响48-51
• 3.3.4 水体对卤代甲烷零价铁还原的影响51-52
• 3.3.5 卤代甲烷零价铁还原产物52-53
• 3.4 本章小结53-55
• 第4章 卤代甲烷在非管网因素下的稳定性研究55-86
• 4.1 卤代甲烷在UV254nm的光解55-66
• 4.1.1 紫外灯功率对卤代甲烷光解的影响55-57
• 4.1.2 p H对卤代甲烷UV254nm光解的影响57
• 4.1.3 其他环境因子对卤代甲烷UV254nm光解的影响57-64
• 4.1.4 水体对卤代甲烷UV254nm光解的影响64-65
• 4.1.5 卤代甲烷的UV254nm光解产物65-66
• 4.2 家用RO净水器对卤代甲烷的去除66-72
• 4.2.1 预处理滤芯对卤代甲烷的去除效果66-69
• 4.2.2 RO膜对卤代甲烷的去除效果69-72
• 4.3 家庭方式对卤代甲烷的去除72-84
• 4.3.1 温度对卤代甲烷的影响73-77
• 4.3.2 风速对卤代甲烷的影响77-79
• 4.3.3 震荡对卤代甲烷的影响79-81
• 4.3.4 超声对卤代甲烷的影响81-83
• 4.3.5 微波对卤代甲烷的影响83-84
• 4.4 本章小结84-86
• 结论86-88
• 参考文献88-93
• 致谢93

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