填埋场甲烷厌氧氧化过程研究

【摘要】：甲烷是仅次于二氧化碳的重要温室气体,控制甲烷的排放是缓解温室效应的必要措施。生物氧化是减少甲烷释放的重要途径。甲烷的氧化曾一度认为仅在好氧条件下发生,随着厌氧甲烷氧化(AOM)被认识和研究,对厌氧生境的甲烷源功能逐渐转变为源-汇双重功能。近年来,不同生境中耦合不同电子受体的AOM逐渐被发现和研究。但对于填埋场这一多电子受体共存的生境,AOM直接证据不足,动力学及微生物学机理不明。本论文通过对不同填埋龄的填埋场垃圾取样分析,获得了填埋场中AOM的微生物学证据,并证明了填埋场中AOM的电子受体耦合方式有耦合铁还原的厌氧甲烷氧化(Fe-DAMO)、耦合硫酸盐还原的厌氧甲烷氧化(S-DAMO)、以及耦合硝酸盐还原的厌氧甲烷氧化(N-DAMO)过程。通过静态摇瓶实验得Fe-DAMO、S-DAMO、N-DAMO过程的动力学模型,并基于正交实验分析了环境因子对Fe-DAMO、S-DAMO、N-DAMO过程的影响。建立了模拟填埋场反应器,基于渗滤液好氧处理-回灌技术,提高电子受体回流效率,综合评估了AOM对填埋场甲烷减排的贡献。具体实验结果如下:(1)在Fe-DAMO过程中,甲烷的降解速率与甲烷浓度相关,与三价铁浓度无关,反应符合一级动力学模型,反应速率常数为89μmol·kg-1d-1;S-DAMO和N-DAMO反应与甲烷和电子受体浓度均正相关,以双底物米门方程对其拟合效果良好。S-DAMO和N-DAMO反应的速率常数分布为170μmol·kg-1d-1和204μmol·kg-1d-1。所以,耦合硫酸盐和硝酸盐的甲烷厌氧氧化过程能更好地控制甲烷释放。(2)正交实验过程中,影响耦合不同电子受体AOM反应的主要环境因子分别是温度,pH,含水率和有机质。在Fe-DAMO过程中,环境因子对AOM过程影响的大小顺序是pH含水率温度有机质,T=26.44℃,p H=5.27,MC=19.29%,om=19.76g/kg时,Fe-DAMO的氧化速率达到最大;在S-DAMO过程中,环境因子对AOM过程影响的大小顺序是pH有机质温度含水率,T=37.19℃,pH=7.27,MC=16.24%,om=11.99g/kg时,S-DAMO的氧化速率达到最大;在N-DAMO过程中,环境因子对AOM过程影响的大小顺序是有机质pH温度含水率,T=28.68℃,pH=8.32,MC=21.07%,om=22.40g/kg时,N-DAMO的氧化速率达到最大。(3)渗滤液经好氧处理后,二价铁迅速转化为三价铁,在第二天时就基本达到稳定的状态,反应器运行到第七天时,渗滤液中已经检测不到二价铁的存在,而渗滤液硫化物转化过程相对缓慢,初始硫酸盐的浓度从120mg/L增大到151mg/L。但由于渗滤液好氧处理过程中,发生了硝化-反硝化作用,大部分氨氮转化为氮气释放,所以得到硝态氮的含量较低。但渗滤液好氧处理试验可以证明,渗滤液经过好氧处理后,还原性的物质被氧化成可供AOM利用的电子受体,为填埋场甲烷汇提供了前提保证。(4)根据动力学拟合结果,将过量的三种电子受体(三价铁、硫酸盐、硝酸盐)回灌到模拟填埋场反应器中,结果表明,单位质量的基质对甲烷削减效率可达90%以上,在甲烷通量为3.3×10-2mol/m2情况下,甲烷的氧化效率至少可达到2.97×10-2mol/m。由此可知,在填埋场高度为10m的情况下,通过厌氧甲烷汇可以削减的甲烷量为0.297mol。相比于好氧甲烷氧化,虽然其速率低,但填埋场深度较大,厌氧甲烷氧化区域大,且可通过人为控制电子受体的回灌,削减渗滤液的同时,实现甲烷减排,因此具有良好的应用前景。 【关键词】：垃圾填埋场 甲烷厌氧氧化 电子受体 反应动力学
【学位授予单位】：吉林大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：X705
【目录】：

• 摘要4-6
• Abstract6-11
• 第一章 绪论11-20
• 1.1 课题研究背景11-12
• 1.2 甲烷厌氧氧化的研究现状12-17
• 1.2.1 甲烷厌氧氧化的发生途径12-14
• 1.2.2 甲烷厌氧氧化的功能微生物14-16
• 1.2.3 耦合电子受体还原的甲烷厌氧氧化生境16-17
• 1.3 问题的提出、研究内容及技术路线17-20
• 第二章 甲烷厌氧氧化过程识别20-26
• 2.1 实验材料与方法20-21
• 2.2 不同厌氧甲烷氧化菌的识别过程21-25
• 2.3 本章小结25-26
• 第三章 甲烷厌氧氧化的反应动力学及影响因素研究26-51
• 3.1 甲烷厌氧氧化的反应动力学26-35
• 3.1.1 实验材料与方法26
• 3.1.2 耦合硫酸盐的甲烷厌氧氧化反应动力学26-29
• 3.1.3 耦合硝酸盐的甲烷厌氧氧化的反应动力学29-32
• 3.1.4 耦合三价铁的甲烷厌氧氧化的反应动力学32-35
• 3.2 甲烷厌氧氧化影响因素研究35-49
• 3.2.1 环境因子对Fe-DAMO影响36-40
• 3.2.2 环境因子对S-DAMO影响40-44
• 3.2.3 环境因子对S-DAMO影响44-49
• 3.3 本章小结49-51
• 第四章 基于渗滤液好氧处理的电子受体转化研究51-56
• 4.1 渗滤液好氧处理过程中硝酸盐的浓度变化51-52
• 4.2 渗滤液好氧处理过程中三价铁的浓度变化52-54
• 4.3 渗滤液好氧处理过程中硫酸盐的浓度变化54
• 4.4 本章小结54-56
• 第五章 填埋场厌氧甲烷汇功能评估56-64
• 5.1 Fe-DAMO甲烷汇过程评估56-57
• 5.2 S-DAMO甲烷汇过程评估57-59
• 5.3 N-DAMO甲烷汇过程评估59-62
• 5.4 本章小结62-64
• 第六章 结论与建议64-67
• 6.1 结论64-66
• 6.2 建议66-67
• 参考文献67-72
• 作者简介及在校期间取得的科研成果72-73
• 致谢73

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