春季胶州湾海水甲烷氧化速率时空变化初步研究

【摘要】：甲烷是一种重要的温室气体,它通过吸收红外辐射和大气中的光化学反应影响全球气候。近年来,大气中不断升高的甲烷浓度对全球气候变化的影响,受到研究者越来越多的关注。海洋是大气甲烷的自然源之一,尽管海洋面积占全球的71%,但海洋对全球大气中甲烷的贡献率却非常低。Reeburgh等人认为绝大部分甲烷气体(90%以上)在进入大气圈之前已被氧化消耗掉了。因此,甲烷氧化速率的研究成为了海洋生物地球化学循环研究中一个重要的方面。本文通过一系列的海水培养实验,采用13CH4作为示踪剂,建立了测定海水中甲烷氧化速率的方法,系统考察了2014年春季(3月、4月和5月)胶州湾海水中甲烷的氧化速率,获得了以下的研究结果：1、利用同位素标记的13CH4在海水进行培养的方法能够有效的测定受人类活动影响较大的半封闭海水水体甲烷的氧化速率。本论文应用该方法测定的2014年1月胶州湾甲烷的平均氧化速率为71.4 nmol·L-1·d-1。本研究根据网格法粗略估算了2014年1月胶州湾氧化甲烷的总量约为48.0×105mol/mon,与胶州湾向大气释放的甲烷的月平均通量相比,粗略计算出胶州湾氧化甲烷的量约是胶州湾甲烷海气通量的3.2～6.9倍,进一步支持了Reeburgh的假设即海水中大部分的甲烷在进入大气之前都被消耗掉了。2、春季3、4、5月份胶州湾表层海水中甲烷氧化速率的平均值分别为(85.7±51.2)nmol·L-1·d-1、(104.7±89.7) nmol·L-1·d-1、(73.2±46.8) nmol·L-1·d-1;底层海水中甲烷氧化速率的平均值分别为(100.5±59.8) nmol·L-1·d-1、 (148.9±76.2)nmol·L-1·d-1、(134.2±54.5) nmol·L-1·d-1。春季胶州湾底层海水中甲烷氧化速率的平均值稍高于表层。本实验根据3、4、5月份胶州湾海水中甲烷氧化速率的大小,估算了春季各月的胶州湾海水中甲烷的氧化量：3月份胶州湾中甲烷的氧化量为6.86×106mol,4月份胶州湾中甲烷的氧化量为9.42÷106mol,5月份胶州湾中甲烷的氧化量为8.74×107mol,则春季胶州湾甲烷的总氧化量为2.50×107mol。3、春季3、4、5月份胶州湾表层海水中甲烷氧化速率水平分布规律为：在胶州湾的西海岸与东海岸呈现出近岸高、远岸低的趋势,整体呈现出由湾内向湾外逐渐降低的趋势。在3、4月份,胶州湾西海岸的甲烷氧化速率的最高值在大沽河河口附近：但在5月份,胶州湾西海岸的甲烷氧化速率的最高值在大沽河与洋河河口之间。说明胶州湾表层海水甲烷氧化速率的大小和分布受人类活动的影响比较显著。春季3、4、5月份胶州湾底层海水中甲烷氧化速率水平分布规律为：胶州湾的东部有近岸低、远岸高的趋势,且胶州湾的最高值出现在胶州湾的西部。胶州湾的甲烷氧化速率的垂直变化柱形图显示：在胶州湾南部和胶州湾湾口的深水区,甲烷氧化速率垂直方向上的最大值出现在中间水层或者底层,随着时间的不同会有稍许的变化,这可能是海水垂直方向上混合作用的结果。4、春季3、4、5月份胶州湾海水中甲烷氧化速率与pH、TA、DOC的变化间缺乏相关性(P0.05),与DIC的变化之间有相对明显的正相关性,这与胶州湾海水的甲烷的需氧氧化过程有关。 【关键词】：甲烷 氧化速率 碳-13 甲烷氧化量 胶州湾
【学位授予单位】：中国海洋大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：P734.2
【目录】：

• 摘要5-7
• Abstract7-12
• 0 前言12-13
• 1 文献综述13-25
• 1.1 海洋中溶存甲烷的分布特征及影响因素研究进展14-16
• 1.2 海洋中溶存甲烷的生物地球化学循环16-17
• 1.3 海洋中甲烷的氧化17-21
• 1.3.1 甲烷需氧氧化及甲烷氧化菌17-18
• 1.3.2 甲烷厌氧氧化18-21
• 1.4 海水中甲烷氧化速率的测定方法21-23
• 1.4.1 同位素法测定甲烷的氧化速率研究进展21-22
• 1.4.2 稳定同位素法测定甲烷的氧化速率22-23
• 1.5 甲烷氧化研究进展23-25
• 2 实验部分25-31
• 2.1 仪器和试剂25-26
• 2.1.1 仪器25
• 2.1.2 试剂25-26
• 2.2 实验器皿的处理和~(13)CH_4混合气体的配置26
• 2.3 分析方法26-31
• 2.3.1 标准气体储存方式的选择26-27
• 2.3.2 甲烷浓度测定方法的探索和优化27-28
• 2.3.3 CH_4浓度的测定28
• 2.3.4 δ~(13)CH_4的测定28-29
• 2.3.5 DOC、DIC、pH、TA的分析29-31
• 3 甲烷和甲烷氧化速率的的测定及方法的验证31-41
• 3.1 胶州湾简介31-32
• 3.2 海水样品采集及培养32-34
• 3.3 2014年1月胶州湾海水的测定结果及验证34-39
• 3.3.1 2014年1月胶州湾中甲烷浓度的变化及其水平分布34
• 3.3.2 2014年1月胶州湾中甲烷的氧化速率34-37
• 3.3.3 胶州湾中存在甲烷的产生和消耗37
• 3.3.4 δ~(13)CO_2的变化与甲烷的氧化37-38
• 3.3.5 胶州湾中溶解氧对甲烷氧化速率的影响38
• 3.3.6 2014年1月胶州湾中甲烷的氧化量38-39
• 3.4 小结39-41
• 4 春季胶州湾海水中甲烷的浓度、氧化速率的大小、水平分布及其影响因素41-60
• 4.1 春季胶州湾海水中甲烷的浓度的变化42-44
• 4.1.1 2014年3月胶州湾海水中甲烷浓度的水平分布42
• 4.1.2 2014年4月胶州湾海水中甲烷浓度的水平分布42-43
• 4.1.3 2014年5月份胶州湾海水中甲烷浓度的水平分布43-44
• 4.1.4 2014年春季3、4、5月份胶州湾海水中溶解甲烷的浓度的变化44
• 4.2 春季胶州湾海水中甲烷的氧化速率的变化44-51
• 4.2.1 2014年3月份胶州湾海水中甲烷氧化速率的水平分布44-46
• 4.2.2 2014年4月份胶州湾海水中甲烷氧化速率的水平分布46-48
• 4.2.3 2014年5月份胶州湾海水中甲烷氧化速率的水平分布48-49
• 4.2.4 2014年春季3、4、5月份胶州湾海水中甲烷氧化速率的变化49-51
• 4.3 甲烷氧化速率(MOX)与pH、TA、DOC、DIC的变化及甲酸浓度的相关性51-55
• 4.3.1 2014年春季3、4、5月份胶州湾中MOX与pH、TA、DOC变化的相关性51-52
• 4.3.2 2014年春季胶州湾中甲烷氧化速率(MOX)与DIC变化及甲酸的相关性52-55
• 4.4 影响2014年春季胶州湾海水中甲烷浓度和氧化速率变化的因素55-57
• 4.4.1 影响2014年春季胶州湾海水中甲烷分布的因素55
• 4.4.2 影响胶州湾海水甲烷氧化速率的因素55-57
• 4.5 2014年春季胶州湾中甲烷的氧化量57-58
• 4.5.1 2014年3月份胶州湾中甲烷的氧化量57
• 4.5.2 2014年4月胶州湾中甲烷的氧化量57-58
• 4.5.3 2014年5月胶州湾中甲烷的氧化量58
• 4.6 小结58-60
• 5 结论60-62
• 参考文献62-67
• 致谢67-68
• 个人简历68
• 硕士期间发表的学术论文68

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