海洋边界层大气痕量成分及有毒物质调查研究

【摘要】：随着人类活动的不断加强,如化石燃料的燃烧等,驱使大气中温室气体、污染物等的浓度不断增加,一方面增强地球的温室效应,另一方面,又由于气候变化引起了一系列环境问题,这些变化最终对生态系统和人类健康产生危害。大气中气溶胶粒子和温室气体会影响太阳辐射、地面长波辐射的吸收和散射,从而直接影响全球气候。而全球气候的变化又会对大气污染物的分布、传输、转化起着重要的影响。在气候变化的背景下,了解大气环境中温室气体、生物气溶胶及污染物的变化特征,对于了解和研究气候变化及气候变化对人类及生态系统的潜在影响有着重要意义。海洋上的大气环境由于受到当地人类活动影响较少,对气候变化比较敏感,然而,目前对于海洋上尤其是偏远地区的极区气溶胶、温室气体及污染物的浓度变化及分布特征了解甚少。本研究基于中国第4次北极科学考察(CHINARE2010)和第5次北极科学考察(CHINARE2012)航线上采集的样品,以甲烷、生物气溶胶(真菌)及大气汞研究为例,分别讨论在当前气候变化的背景下它们的时空变化特征及潜在的影响因素。主要内容及结果如下：(1)甲烷的变化特征及其影响因素 在中国第5次北极考察(CHINARE2012)期间,以船基为基础,获取了中国近海岸到中心北冰洋地区(31.1°N-87.4°N,22.8°W-90°E-166.4°W)的CH4浓度及δ13C-CH4的变化特征。整个航线上甲烷的均值与目前全球背景值相接近,但甲烷和甲烷碳同位素表现出明显的时空变化特征,CH4浓度及δ13C-CH4的浓度变化范围分别为1.65ppmv～2.63ppmv和-50.34‰～-44.94‰(均值：-48.55±0.84‰)。CH4浓度和δ13C-CH4的变化受到大气氧化、人为源及微生物等因素的影响。大气δ13C-CH4随纬度呈降低趋势,是OH和Cl的大气氧化作用随纬度逐渐减少引起的；通过结合气团轨迹反演以及同位素变化对应甲烷浓度变化的关系,中纬度沿岸海区的甲烷主要是人为源占主导；通过光照对比实验,航线上CH4浓度和δ13C-CH4在有光和无光条件下没有显著差异,但中心北冰洋有光和无光的通量实验表明有光条件下产生更多的甲烷,我们推断这主要是微生物作用引起的,这表明微生物的作用可能可以弥补了大气氧化作用。(2)生物气溶胶的变化特征及其影响因素 空气真菌是一种重要的生物气溶胶。在中国第4次北极考察(CHINARE2010)期间,我们调查了它的浓度和粒径分布特征。空气真菌浓度变化范围0-320.4CFU/m3,海洋边界层的空气真菌浓度明显低于大多数的陆地生态系统,中国近海岸、西北太平洋、楚科奇海、加拿大海盆及中心北冰洋地区空气真菌的浓度分别为172.2±158.4CFU/m3、73.8±104.4CFU/m3、13.3±16.2CFU/m3、16.5±8.0CFU/m3、和1.2±1.0CFU/m3。从低纬地区到高纬地区大致呈现降低的趋势。 空气真菌具有较宽的粒径分布,除了中心北冰洋海区外,在大多数区域内空气真菌表现为正态分布模式。空气真菌最大比例的粒径分布范围是2.1～3.3μm,约占36.2%；最小比例的粒径分布范围是0.65～1.1μm,约占3.5%。本研究中粒径分布范围在1.1-3.3μm达到63.1%。 空气真菌的浓度和粒径分布受到气团来源、气温、气象条件及海冰浓度的影响,在这些参数中,气温是主要影响因素。合适的周围气温及有雾的气象条件下可能有助于真菌的生长,此外,海冰的融化可能增加海冰中的微生物或海冰中的营养物的释放,从而增加空气真菌的浓度。(3)北冰洋大气汞的变化特征及其影响因素 在中国第5次北极考察(CHINARE2012)中,雪龙号破冰船首次行驶东部航道并横穿中心北冰洋,通过在考察船上安装了Tekran2537B大气汞观测仪,在线高分辨获取了横跨东西北冰洋大气汞的数据,并与2010年雪龙号的观测数据进行对比分析。2012年7月至9月横穿中心北冰洋航线上大气汞的浓度变化范围为0.15ng/m3到4.58ng/m3,均值为1.23±0.61ng/m3,出现频率最高的浓度范围是1.0-1.5ng/m3,比之前北半球报道的背景值低。在北冰洋观测到的这种不均匀分布是由于受到海冰融化及径流的影响。北冰洋7月的大气汞浓度低于9月,可能是因为大气化学损失大于海洋释放,这意味着融冰和河水贡献的汞由于大气化学过程的作用,更多的留在北冰洋中,从而加剧汞对北极生态系统的危害。(4)西北太平洋火山带及冰岛地区大气汞的变化特征及其影响因素 在中国第5次北极考察期间(CHINARE2012),在北冰洋海域外,西北太平洋火山带及冰岛附近的大气汞浓度变化变化范围为0.17ng/m3到9.03ng/m3,均值为1.86±1.21ng/m3,中间值为1.55ng/m3。本文研究根据接近火山或地热区的位置将航线分为5个航段。Legl和leg4接近日本,这两段的大气汞浓度均值分别为1.99.±-0.71ng/m3和2.56.±1.39ng/m3,日本附近的大气汞峰值是受到海洋释放的影响。Leg2和leg3接近勘察加半岛,这两段的大气汞浓度均值分别为1.23±0.55ng/m3和2.78±±1.42ng/m3,结合SO2的遥感资料及火山灰的后向轨迹反演图证实了leg3段的大气汞峰值主要是受到火山活动的影响,而leg2段的大气汞峰值是由于北太平洋较高的背景值引起。冰岛地区大气汞浓度均值1.39±1.02ng/m3,而雷克雅未克的大气汞均值为1.91±1.27ng/m3。该港口大气汞峰值主要受到地热活动的影响。 本文观测和分析的大气甲烷、真菌气溶胶及大气汞数据空间范围跨步大,尤其是北冰洋的数据,更新和补充了现有的数据结果,有利于改进模型的研究和准确评估气候效应；在气候变化的背景下,讨论这些物质变化特征的影响因素,更新了我们对影响大气浓度变化因素的认识,从而能有效的评估海洋对大气环境的影响以及潜在的气候效应。 【关键词】：甲烷 生物气溶胶 大气汞 边界层 海洋 北极
【学位授予单位】：中国科学技术大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：X51
【目录】：

• 摘要5-8
• Abstract8-15
• 第一章 绪论15-41
• 1.1 研究背景15-29
• 1.1.1 温室气体(甲烷)研究概况16-19
• 1.1.1.1 甲烷的源、汇及同位素16-18
• 1.1.1.2 甲烷的时空变化18-19
• 1.1.2 生物气溶胶研究概况19-22
• 1.1.2.1 生物气溶胶简介19-20
• 1.1.2.2 真菌气溶胶20-22
• 1.1.3 大气汞研究概况22-29
• 1.1.3.1 汞的理化性质22-23
• 1.1.3.2 大气汞的循环23-25
• 1.1.3.3 海洋大气汞研究的缘起25-27
• 1.1.3.4 大气汞的源和汇的影响27-29
• 1.2 研究目标和研究内容29-31
• 参考文献31-41
• 第二章 研究区域和研究方法41-61
• 2.1 研究区域概况41-46
• 2.1.1 北冰洋43-45
• 2.1.2 西北太平洋边缘海45-46
• 2.1.3 冰岛46
• 2.2 样品采集46-53
• 2.2.1 大气甲烷采样46-48
• 2.2.2 生物气溶胶(真菌)采集48-51
• 2.2.3 大气汞采样51-53
• 2.3 样品处理与分析53-56
• 2.3.1 大气甲烷的分析53-54
• 2.3.2 生物气溶胶(真菌)分析54-55
• 2.3.3 大气汞的分析55-56
• 2.4 气团轨迹反演及卫星遥感数据56-57
• 参考文献57-61
• 第三章 北极考察航线上大气δ~(13)C-CH_4变化反应大气CH_4浓度的变化特征61-79
• 3.1 北极考察航线上大气CH_4及δ~(13)C-CH_4的浓度变化特征61-67
• 3.1.1 大气CH_4及δ~(13)C-CH_4的总体变化特征61-62
• 3.1.2 大气CH_4及δ~(13)C-CH_4的区域变化特征62-65
• 3.1.3 大气CH_4及δ~(13)C-CH_4的时间变化特征65-67
• 3.2 北极考察航线上大气CH_4及δ~(13)C-CH_4变化的影响因素67-74
• 3.2.1 氧化作用67-70
• 3.2.2 来源影响70-73
• 3.2.3 微生物作用73-74
• 3.3 本章小结74-76
• 参考文献76-79
• 第四章 北极考察航线上真菌气溶胶变化特征及影响因素79-91
• 4.1 真菌浓度分布特征79-81
• 4.2 粒径分布81-83
• 4.3 影响真菌气溶胶的潜在影响因素83-86
• 4.3.1 气团来源84-85
• 4.3.2 气象条件影响85-86
• 4.4 本章小结86-88
• 参考文献88-91
• 第五章 北冰洋夏季大气汞的变化特征91-107
• 5.1 北冰洋大气汞的总体分布特征91-93
• 5.2 北冰洋大气汞的区域分布特征93-96
• 5.3 北冰洋大气汞变化特征的影响因素96-103
• 5.3.1 海冰的作用96-99
• 5.3.2 河流的作用99-100
• 5.3.3 化学作用的减少100-103
• 5.4 本章小结103-104
• 参考文献104-107
• 第六章 西北太平洋火山带及冰岛地区大气汞的变化特征107-121
• 6.1 西北太平洋火山带及冰岛地区大气汞的浓度变化特征107-109
• 6.2 西北太平洋火山带及冰岛地区大气汞的变化特征的影响因素109-116
• 6.2.1 海洋作用110-112
• 6.2.2 火山作用112-114
• 6.2.3 地热作用114-116
• 6.3 本章小结116-118
• 参考文献118-121
• 第七章 结论与展望121-125
• 7.1 主要结论121-124
• 7.2 问题与展望124-125
• 致谢125-127
• 在读期间发表的学术论文与取得的其他研究成果127-128

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