甲烷在SrO-La_2O_3/CaO催化剂上的氧化偶联 Ⅲ.动力学处理及其反应机理

【摘要】：动力学的比较研究发现,在20％La_2O_3/CaO(LC)催化剂中添加SrO(SLC),改变了甲烷氧化偶联的反应机制。根据前文的动力学实验结果,提出了简化的反应网络和几种反应机理,并且进行了动力学处理。结果表明,在LC催化剂上的甲烷氧化偶联满足Langmuir-Hin-shelwood机理,反应的活性氧物种为分子态吸附氧物种O_2~*,CO_x来源于[CH_3·]同气相分子氧的相互作用;而SLC催化剂的甲烷氧化偶联却满足修正的Rideal-Redox机理,反应的活性氧物种为表面氧物种O~-,CO_x由[CH_3·]同O~-的相互作用产生。 【作者单位】： 中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室 中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室
【关键词】： 氧化镧 氧化锶 氧化钙 负载型催化剂 甲烷 氧化偶联 反应机理
【正文快照】： 我们考察了在LC(20％I.a。o。/(2aC))健化剂中添加St.0(SLC)的助催化作用,发现Sr0的添加显著地提高了反应活性和C:选择性;对两类催化剂的动力学比较研究也表明,LC催化剂中添加Sro会改变其甲烷氧化偶联的反应机制,因此提高了反应活性和C 2选择性¨q’. 本文进一步进行了反应机

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