掺杂CaTiO_3体系上甲烷氧化偶联反应的研究

【摘要】：受主杂质Ｍ（Ｌｉ＋、Ｍｇ２＋、Ａｌ３＋）部分替代ＣａＴｉＯ３中Ｔｉ４＋形成的ＣａＴｉ０．９Ｍ０．１Ｏ３－δ具有稳定的类似ＣａＴｉＯ３的正交晶格结构．掺杂元素的价态变化与样品的ｐ型导电性、活泼氧物种的形成及甲烷氧化偶联（ＯＣＭ）的活性之间有着规律性的依赖关系，即随掺杂元素价态降低，Ｐ型导电性增强，活泼氧物种的浓度增加，Ｃ２选择性和收率也相应提高．其中ＣａＴｉ０．９Ｌｉ０．１Ｏ３－δ的Ｐ型电导最大，它的ＯＣＭ性能也最好，其甲烷转化率为３５．７％，Ｃ２选择性５３．９％，Ｃ２收率１９．２％．ＴＰＲ和ＸＰＳ结果证明掺杂可引起活泼氧物种的形成，活泼氧物种的浓度和它的迁移能力与掺杂元素的价态有关．纯ＣＨ４与催化剂表面晶格氧物种的反应表明，催化剂表面上通常的晶格氧物种Ｏ２－有利于甲烷的完全氧化生成ＣＯｘ，而掺杂引起的活泼氧物种Ｏδ－（０＜δ＜２）有利于甲烷的偶联生成Ｃ２烃．ＣａＴｉ０．９Ｌｉ０．１Ｏ３－δ在１５０ｈ内ＯＣＭ的反应性能稳定，说明杂质Ｌｉ占据晶格中Ｔｉ位置后，可使Ｌｉ的流失速率大大减慢． 【作者单位】： 中国科学院大连化学物理研究所
【关键词】： 甲烷 氧化偶联 掺杂钙钛矿 电导 氧物种
【基金】：国家自然科学基金
【分类号】：O621.254.1
【正文快照】： 掺杂ＣａＴｉＯ_３体系上甲烷氧化偶联反应的研究于春英，李文钊，齐爱华（中国科学院大连化学物理研究所，大连１１６０２３）提要受主杂质Ｍ（Ｌｉ＋、Ｍｇ２＋、Ａｌ３＋）部分替代ＣａＴｉＯ３中Ｔｉ４＋形成的ＣａＴｉ０．９Ｍ０．１Ｏ３－δ具有稳定的类似ＣａＴｉＯ３

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