CO_2在受主掺杂CaTiO_3体系甲烷氧化偶联反应中的作用

【摘要】：本文采用了ＣＯ２程序升温脱附（ＣＯ２－ＴＰＤ）、ＣＯ２分步热脱附（ＣＯ２－ＳＴＤ）、ＣＯ２气氛中电导测量和ＣＯ２作为甲烷氧化偶联反应（ＯＣＭ）稀释气等方法，研究了在受主掺杂ＣａＴｉＯ３体系的ＯＣＭ反应中ＣＯ２的作用．受主杂质Ｌｉ＋、Ｍｇ２＋、Ａｌ３＋掺杂的ＣａＴｉＯ３系列催化剂在制备过程或ＯＣＭ反应过程中能吸附大量ＣＯ２，ＣＯ２吸附量与气氛中ＣＯ２的分压及吸附温度等因素有关．大部分吸附的ＣＯ２与催化剂中的Ｃａ（ＯＨ）２作用形成了ＣＯ３－，少部分与催化剂晶格中的活泼氧物种Ｏδ－结合形成了．在Ｈｅ气氛中６００℃时开始分解释放出ＣＯ２，７５０℃以上开始分解同时使活泼氧物种Ｏδ－裸露出来．ＣＯ２吸脱附过程是可逆的．在ＣＯ２中测量样品电导的结果表明，吸附的ＣＯ２还可能捕获价带中的正导电空穴ｈ＇，使样品的Ｐ型电导下降，从而减少了催化剂中活泼氧物种Ｏδ－的浓度，加之ＣＯ２可使Ｏδ－形成不活泼的因此ＣＯ２的存在降低了ＯＣＭ反应中Ｃ２烃的选择性． 【作者单位】： 中国科学院大连化学物理研究所
【关键词】： 甲烷 氧化偶联 二氧化碳 掺杂钙钛矿 程序升温脱附 分步热脱附 电导
【基金】：国家自然科学基金
【分类号】：O621.254.1
【正文快照】： ＣＯ_２在受主掺杂ＣａＴｉＯ_３体系甲烷氧化偶联反应中的作用于春英，李文钊，齐爱华（中国科学院大连化学物理研究所，大连１１６０２３）提要本文采用了ＣＯ２程序升温脱附（ＣＯ２－ＴＰＤ）、ＣＯ２分步热脱附（ＣＯ２－ＳＴＤ）、ＣＯ２气氛中电导测量和ＣＯ２作为甲

您可以在本站搜索以下学术论文文献来了解更多相关内容

钙钛矿金属氧化物催化剂的研究与应用综述    常振勇,崔连起

掺杂过渡金属的MCM-41介孔分子筛的制备、表征及其对CO_2乙烷氧化脱氢制乙烯的研究    李亚男

钙钛矿型复合氧化物吸附小分子的密度泛函理论研究    张红杰

La_（1-x）Sr_xCoO_3 钙钛矿型复合氧化物的结构、电性能和催化性能研究    王倩

抗氧型还原脱硫催化剂催化性能和电性能的研究    张晓玉

掺杂SrTiO_3体系上甲烷氧化偶联反应的研究 催化剂的p型导电性与C_2选择性和C_2收率的关系    于春英,李文钊,冯文菊,齐爱华,陈怡萱

稀土氧化钐上甲烷氧化偶联反应的FT-IR研究    蒋宗轩,李灿,辛勤

掺杂CaTiO_3体系上甲烷氧化偶联反应的研究    于春英，李文钊，齐爱华

硫化La_(1-x)Sr_xCoO_3的电性能和CO催化还原SO_2性能    王倩;马智;

甲烷氧化偶联制乙烯新型催化剂与工艺应用研究    王海南,傅和清,曾舟华

丙烷氧化脱氢Ni-V-O催化剂的原位电导    照日格图,葛庆杰,李文钊,于春英,贾美林,徐恒泳

焙烧温度对La_2O_3-NiO体系结构和导电性及某些催化性能的影响    胡瑞生,沈岳年,孔繁清

丙烷氧化脱氢制丙烯研究    照日格图

La_（1-x）Sr_xCoO_3 钙钛矿型复合氧化物的结构、电性能和催化性能研究    王倩

抗氧型还原脱硫催化剂催化性能和电性能的研究    张晓玉

烷烃二氧化碳氧化脱氢的反应平衡和热匹配工艺分析    刘亮,刘辉,李成岳,季生福

La-Mn-Cu-O系钙钛矿型氧化物催化剂的组成、结构、半导性与CO氧化活性的关系    汪仁,马建新

掺杂SrTiO_3体系上甲烷氧化偶联反应的研究 催化剂的p型导电性与C_2选择性和C_2收率的关系    于春英,李文钊,冯文菊,齐爱华,陈怡萱

Cr_2O_3-Al_2O_3催化剂半导性对催化性能的影响    王士文,秦永宁,赵玉娟

CO_2氧化乙烷脱氢制乙烯膜催化反应的研究    李青,钟顺和

可动氧与载体对钴基催化剂的乙烷氧化脱氢性能的影响    陈铜,李文钊,GuyA.Martin,陈国平,万惠霖

TiO_2修饰MCM41的结构表征及光催化苯酚降解活性    郑珊,高濂,张青红,郭景坤

以硅溶胶和三氯化钛为原料合成Ti-MCM-41分子筛 Ⅰ.Ti-MCM-41分子筛的合成    于健强,李灿,许磊,李美俊,辛勤,刘中民

Ti-MCM-41催化剂的表面性质及介质极性对苯羟化反应化学选择性的影响    马辉,何静,David G Evans,段雪

制备方法对新型锡锆固溶体催化剂结构及其选择催化一氧化氮还原性能的影响    尉继英,朱月香,谢有畅

二氧化碳氧化乙烷—低温Cr系催化剂和反应过程的研究    杨宏

杂原子磷酸铝分子筛及其低温催化烃类氧化反应的研究    田鹏

含氧烟气中SO_2脱除的自由基及催化反应研究    王永成

煤系高岭土制备分子筛的工艺及其在催化裂化催化剂中的应用研究    吴杰

含氧催化还原脱硫中自由基作用效果研究    蔡进军

自由基协同催化作用烟气脱硫研究    赵龙

钠米钙钛石型复合氧化物的研究与应用    胡婕;邵光杰;陈俊明;邢广忠;

储存NO_x催化剂BaZrO_3的结构和性能研究    高爱梅,林培琰,陈加福,孟明,屠兢

催化氧化脱硫分子筛催化剂研究进展    宋华;穆金城;

乙烷催化氧化脱氢制乙烯催化剂研究进展    李艳;

非贵金属复合氧化物CO助燃剂及其研究进展    李国祥,阳霞,丁玲

分子模拟方法在非均相催化领域的应用    王会;闫志国;郑明;吴元欣;

非贵金属复合氧化物CO助燃剂及其研究进展    李国祥,阳霞,丁玲

Pd-Ce/γ-Al_2O_3催化剂上甲烷催化燃烧性能的研究    赵世芳;杨玉霞;徐贤伦;

助剂对用于乙烷CO_2氧化脱氢反应的负载型Cr_2O_3催化剂性能的影响    翟林燕;闫明;于淼;张秀玲;

介孔硅酸锰镁可充镁电池正极材料的制备及其电化学性能研究    努丽燕娜;杨军;郑育培;王久林;

钙钛矿型LMC64/A催化剂的乙酸乙酯催化燃烧稳定性研究    赵世芳;杨玉霞;孙鲲鹏;徐贤伦;

基于静电纺纤维的先进锂离子电池隔膜材料的研究    梁银峥

掺杂硫酸盐的含钛高炉渣处理溶液中Cr~（6+）及Cr~（6+）复合体系的研究    雷雪飞

耐高温高比表面积活性氧化铝的制备与性能研究    刘晓军

熔融盐循环热载体无烟燃烧技术的基础研究    何方

含钛高炉渣再资源化的一个启发性观点    杨合

钙钛矿复合氧化物的制备、表征及其光电催化活性研究    林生岭

掺杂介孔MCM-41分子筛的制备，表征及其催化性能研究    许俊强

复合金属氧化物的可控制备、结构及其性能研究    顾智军

纳米钙钛矿型氧化物的制备及性能研究    胡婕

钙钛矿型可见光响应催化剂的合成及光催化性能的研究    李元元

铜掺杂的Mn-Ce-O固溶体催化剂用于甲醛催化燃烧的性能研究    邓丽杰

SrTiO_3及3C-SiC物性的第一性原理研究    唐鑫

钙钛矿化合物（ABO_3）的合成及表征    李润生

TbFe_xMn_(1-x)O_3纳米颗粒的制备及性能研究    林贯军

应用于双功能型空气电极的钙钛矿型氧化物催化材料的研究    温美盛

La_(0.5)Sr_(0.5)MnO_3钙钛矿型复合氧化物的制备及表征    周天翼

基于钙钛矿纳米材料修饰的复合材料的研究及应用    储艳文

FeTiO_3矿物合成及光催化性实验研究    时代

A位非化学计量对掺杂镓酸镧体系结构及导电性能影响    范伟艳

摩托车排气催化净化技术研究    杨莉

金属-半导体氧化物催化剂    陈怡萱,李文钊

掺杂CaTiO_3体系上甲烷氧化偶联反应的研究    于春英，李文钊，齐爱华

热脱附/冷阱聚焦/气相色谱/质谱法卷烟香气分析    杜学伟;王锴;杜光尧;王向东;

用吹扫捕集-热脱附-气相色谱-质谱法分析生活污水中挥发性有机物    陈云霞,游静,陈淑莲,王国俊,张代娣

吸附浓缩/热脱附技术进展    陈云霞,梁冰,王国俊

太湖水体中有机污染物的分析    游静,陈云霞,陈淑莲,王国俊,张代娣

运用热脱附/GC/MS分析研究室内空气中TVOC浓度及种类分布    王玲玲;

室内空气中总挥发性有机物(TVOC)分析方法的研究    傅彦斌;

CH_3OD在Si(111)表面上的TDS研究    王祝盈,K.D.Brzoska

大孔径涂敷柱对水中痕量有机物的吸附富集研究    李青山,牟峻,李雷鸣,白焱,贾益群,贺尊诗

大气中挥发性苯系物的Carbotrap吸附气相色谱法    李维翰，鲁玉珍

煤制乙二醇:CO氧化偶联制草酸二甲酯用高性能催化剂的研究    徐忠宁;彭思艳;郭国聪;

热脱附-气相色谱-质谱法测定大孔树脂中残留的二甲苯    韦桂欢;张洪彬;闫云;

搅拌子-热脱附-气相色谱质谱联用在大气中多环芳烃测定中的应用    李晓敏;张庆华;张海东;李英明;王璞;江桂斌;

一种通过氢亚磷酸单酯中间体合成磷氨米酮的新方法    龚珊珊;付全磊;孙麒;

程序升温还原法表征负载贵金属催化剂    钱东;陈启元;尹周澜;

热脱附-气/质联用法测定主流烟气气相物中的挥发性有机化合物    孙文梁;浦俊卿;谢雯燕;杨良驹;

热脱附-气／质联用法测定主流烟气气相物中的挥发性有机化合物    孙文梁;浦俊卿;谢雯燕;杨良驹;

弱碱条件下1,2-二氰基-1,2-二苯乙烯类化合物的合成新方法    侯雪玲;易姝燕;葛泽梅;王欣;程铁明;李润涛;

垃圾焚烧飞灰中二恶英的热脱附研究    张海军;张峰;倪余文;陈吉平;

一种新型2-萘酚氧化偶联合成联萘酚的催化体系    陈丽;兰静波;游劲松;余孝其;谢如刚;

GC9800气相色谱仪的实验室必需条件    罗小芳

复合包装溶剂残留量检测的必要性和方法    赵江

兰光实验室功能与服务——色谱分析实验室    

开发原油轻烃分析新方法    江其勤

地热地板加温和保湿的注意事项    

热分析应用需“冷思考”    本报记者 刘云涛

天然气化工技术期待新突破    姚耀富

上海水蜜桃贮藏保鲜技术研究获突破    王海宏

合成邻羰基酰胺有新方法    记者 付东红

毛细管柱内固相微萃取的研究及与毛细管气相色谱在线联用装置的研制及应用    王涵文

芳香分子氧化偶联共聚合及产物发光性能研究    郑金云

天然气直接催化转化制乙烯催化剂及反应工艺研究    王开

加兰他敏合成工艺的研究    刘涛

规整孔道限制的纳米银粒子可控组装、表征及催化性能研究    孙军明

镓掺杂钙钛矿钴氧化物的结构和磁性研究    毋志民

含氦钛膜的制备、表征及退火行为研究    刘超卓

特殊样品预处理与气相色谱/质谱在线联用技术    赵景红

通过连续偶联反应合成新型顺式二氢邻菲二胺及其钛配合物    赵大鹏

石蒜科生物碱crinamine、haemanthidine、pretazettine、tazettine和galanthamine的全合成    张辅民

裂解气相色谱/质谱法测定聚氯乙烯中邻苯二甲酸酯类增塑剂的研究    张伟

NaF/Sm_2O_3催化剂上甲烷的氧化偶联反应    李作峰

土壤中疏水性有机污染物低温热脱附过程的气相色谱法研究    赵素芳

网格搜索法优化气相色谱程序升温分离    林涛

天然气氧化偶联与轻烃芳构化反应串联制芳烃    王伟权

取代咪唑-Cu（Ⅰ）配合物对2-萘酚及其衍生物的催化氧化偶联    陈丽

复合滤嘴吸附性能的热脱附研究    许保鑫

新型电活性聚芳醚酮材料的合成    姚雷

新型掺杂钙钛矿型混合导体透氧膜材料的研究    陈鑫智

多溴联苯醚（PBDEs）污染土壤热脱附实验研究    傅海辉